Спосіб виготовлення дисперсійного ядерного палива

Реферат: Винахід належить до ядерної техніки та може бути застосований в технології виготовлення дисперсійного ядерного палива. Спосіб виготовлення дисперсійного ядерного палива включає змішування порошків паливних частинок і порошку алюмінію або його сплаву, двоетапне пресування одержаної суміші в прес-формах з використанням на другому етапі прес-форми з більшим внутрішнім діаметром, ніж у прес-формі на першому етапі, та вакуумне відпалювання заготівки між етапами пресування. Пресування проводять на першому етапі при питомому тискові від 300 МПа до 600 МПа, а на другому етапі від 700 МПа до 900 МПа. Вакуумне відпалювання заготівки здійснюють при температурі від 400 °C до 580 °C. Технічним результатом винаходу є більш висока щільність та суцільність паливної композиції. UA 112268 C2 (12) UA 112268 C2 UA 112268 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 Винахід належить до ядерної техніки та може бути застосований в технології виготовлення дисперсійного ядерного палива. В дисперсійному ядерному паливі паливовмісна фаза знаходиться у вигляді частинок рівномірно розподілених в матриці з матеріалу, що не ділиться під дією радіаційного опромінення. Основною перевагою такого палива у порівнянні з паливними сердечниками, виготовленими з матеріалу на основі металевого урану або керамічного ядерного матеріалу у вигляді оксидів, нітридів та карбідів урану є підвищена радіаційна стійкість при тривалій експлуатації в реакторі. Важливими вимогами до дисперсійного ядерного палива є висока щільність, корозійна стійкість, суцільність (тобто відсутність тріщин та раковин) матриці та рівномірне розподілення в ній паливних частинок. Здатність матриці утримувати продукти ділення усередині паливної композиції, щоб вони не вийшли під оболонку твела, та зберігати пластичність в процесі опромінення в реакторі, щоб не утворювались тріщини, забезпечується правильним вибором відстані між паливними частинками. Відстань між паливними частинками визначається їх розміром та вмістом паливних частинок в композиції. При рівномірному розподіленні частинок, кожна з них відділена від іншої шаром із алюмінію. В процесі роботи в реакторі утворюються осколки ділення урану, які пошкоджують частину алюмінієвого шару. Якщо буде пошкоджено увесь шар алюмінію, то паливна композиція втратить пластичність і при деформуванні будуть виникати тріщини. Тому при конструюванні дисперсійного палива вибирають паливні частинки такого розміру, щоб частина матричного матеріалу залишалась непошкодженою осколками ділення. В залежності від об'ємного вмісту паливних частинок в композиції, приведені вище умови забезпечуються при середній величині паливних частинок 100 мкм [1]. Відомий спосіб [2] виготовлення дисперсійного ядерного палива, що включає змішування порошків діоксиду урану і алюмінію та пресування одержаної суміші в прес-формі. В цьому способі використовується рідкий пластифікатор, який знаходиться в суміші як мастило. Рідкий пластифікатор вводять в суміш порошків протягом процесу змішування окремими порціями у вигляді аерозолю. При змішуванні великої кількості суміші в ній завжди має місце неоднорідність розподілення по об'єму матеріалу, що ділиться, оскільки при змішуванні більш важкий матеріал завжди "тоне" в більш легкому, що є недоліком даного способу. Крім того, при застосуванні цього способу необхідно використовувати значні зусилля пресування, що в свою чергу викликає підвищення тертя між стінками прес-форми та матеріалом паливної композиції. Також, високі значення тиску на бокову стінку прес-форми приводять до досить значного зчеплення матеріалу композиції з внутрішньою поверхнею прес-форми, що затрудняє видалення паливної композиції з прес-форми. Для подальшого ущільнення та зручного видалення паливної композиції з прес-форми використовують гаряче пресування. Відомий спосіб [3] виготовлення дисперсійного ядерного палива, який вибрано як найближчий аналог. Він включає змішування порошків паливних частинок і порошку алюмінію або його сплаву, двоетапне пресування одержаної суміші в прес-формах та вакуумне відпалювання заготівки між етапами пресування. При цьому на другому етапі пресування використовується прес-форма з більшим внутрішнім діаметром, ніж у прес-формі на першому етапі. В даному способі суміш готують порціями для кожної заготівки без додавання пластифікатора. На першому етапі здійснюють пресування заготівки при питомому тиску 78,5117,7 МПа в прес-формі середній діаметр якої на 0,2 мм менший, ніж середній діаметр пресформи для другого етапу пресування. Відношення середнього діаметра D 2 прес-форми на другому етапі пресування до відповідного діаметра D1 першого етапу пресування складає D2  1,02 . Після першого етапу пресування проводять вакуумний відпал заготівки за D1 температури 600-620 °C. Вакуумний відпал дозволяє ліквідувати локальні напруження в матеріалі заготівки. Пресування на другому етапі проводять в розмір заготівки, одержуючи в результаті виріб, який не потребує механічної обробки. При цьому деформація заготівки на цьому етапі здійснюється як в осьовому, так і в радіальному напрямках, оскільки прес-форма має більший діаметр у порівнянні з прес-формою, що використовується на першому етапі пресування. При цьому значно знижується тертя паливної композиції зі стінками прес-форми. Значення питомого тиску на цьому етапі складають від 441,5 до 490,5 МПа. Цей спосіб досить добре зарекомендував себе при виготовленні паливних композицій діаметром, більшим ніж 30 мм, при об'ємному вмісті паливних частинок близько 12 %. При 1 UA 112268 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 цьому забезпечується пористість на рівні 2 %. Подальше підвищення вмісту паливних частинок в композиції та опромінення в реакторі приводить до збільшення пористості. Для забезпечення більш високої щільності та суцільності паливної композиції в процесі роботи в реакторі необхідно зменшити її пористість до величини, меншої за 1 %, що при використанні вищезгаданого способу досягти неможливо. В основу винаходу поставлено задачу удосконалити спосіб виготовлення дисперсійного ядерного палива щоб забезпечити більш високу щільність та суцільність паливної композиції. Удосконалення повинно здійснюватись шляхом застосування інших режимів пресування та відпалювання заготівки, а також вибором параметрів прес-форми. Поставлена задача вирішується у способі виготовлення дисперсійного ядерного палива, що патентується. Цей спосіб, також як і найбільш близький аналог, включає змішування порошків паливних частинок і порошку алюмінію або його сплаву, двоетапне пресування одержаної суміші в прес-формах з використанням на другому етапі прес-форми з більшим внутрішнім діаметром, ніж у прес-формі на першому етапі, та вакуумне відпалювання заготівки між етапами пресування. На відміну від найближчого аналога пресування на другому етапі проводиться в прес-формі, внутрішній діаметр D 2 якої зв'язаний з внутрішнім діаметром D1 першої прес-форми співвідношенням: D 103  2  112 . , , D1 Пресування проводять на першому етапі при питомому тискові від 300 МПа до 600 МПа, на другому етапі від 700 МПа до 900 МПа. Вакуумне відпалювання заготівки здійснюють при температурі від 400 °C до 580 °C. Збільшення різниці в діаметрах між прес-формами для першого та другого етапу пресування з 0,2 мм ( D 2  1,02 ), як у найбільш близькому аналогу, до величини D2  103  D1 , D1 сприяє підвищенню щільності заготівки при однакових зусиллях пресування. Це досягається за рахунок збільшення ступеня радіальної деформації. Подальше збільшення різниці в діаметрах прес-форм, коли D2  112  D1 не приводить до помітних результатів зі збільшення щільності. , Збільшення зусиль пресування на першому етапі до 300-600 МПа дозволяє зменшити пористість паливних композицій до 7-18 %, у порівнянні з 25 % у найближчому аналогу. Це сприяє більш значному ущільненню на другому етапі пресування. При значеннях зусилля пресування менших за 300 МПа не забезпечується необхідна щільність паливної композиції ( 1 %) на другому етапі пресування. При зусиллях пресування більш ніж 600 МПа спостерігається прилипання матеріалу композиції до стінок прес-форми і виникають додаткові труднощі з видалення виробів з неї. Температурний інтервал вакуумного відпалювання вибраний з розрахунку, щоб зняття напружень відбувалося настільки, щоб на другому етапі пресування забезпечувались задані значення щільності та необхідна чистота поверхні паливних композицій. При значеннях температури, меншої за 400 °C не відбувається повного зняття напружень, що затрудняє одержання заготівок, пористість яких 1 %. Відпал за температур, вищих ніж 580 °C у високому вакуумі приводить до утворення шорсткої поверхні заготівки, внаслідок випарювання алюмінію та його складових, що мають високу пружність пари та які утворюють легкоплавкі евтектики. Особливо це характерно при використанні сплавів алюмінію з такими легуючими домішками, як Mn, Mg, Zn, Si. Наявність шорсткої поверхні на заготівках підвищує тертя при наступному пресуванні. Границі значень тиску при повторному пресуванні обумовлені тим, що при значеннях тиску, менших за 700 МПа не забезпечується одержання паливних композицій з пористістю нижче 1 % навіть при співвідношенні діаметрів прес-форм D2  112  D1 , а при значеннях тиску, що , перевищують 900 МПа не спостерігається помітного збільшення щільності, але виникають проблеми з видаленням заготівок з матриці. Таким чином, використання наведених параметрів виготовлення паливної композиції забезпечує її високу щільність та суцільність. Це значно підвищує службові характеристики (корозійну стійкість та механічні властивості) дисперсійного ядерного палива. Спосіб, що патентується, може бути пояснений наступними прикладами. Приклад 1. Готують порошки алюмінію (або його сплаву) та крупку двоокису урану однакових фракцій: 315 мкм ±112 мкм (середній розмір частинок ~ 214 мкм). Змішують їх у співвідношенні 50 г крупки двоокису урану і 52 г порошку алюмінію з розрахунку, щоб об'ємний 2 UA 112268 C2 5 10 15 20 25 вміст двоокису урану складав в паливній композиції ~ 20 %. Пресування на першому етапі проводять при тискові 500 МПа. Одержані заготівки мають діаметр 7,2 мм та довжину 12,513,0 мм. Пористість заготівок складає 12,5-12,7 %. Потім протягом 2 годин проводять . -2 відпалювання в вакуумі не нижче за 5 10 Па при температурі 550 °C. Далі при тискові 800 МПа проводять друге пресування в прес-формі з більшим на 0,3 мм ( D2  104  D1 ) внутрішнім , діаметром, ніж у прес-формі на першому етапі. Перед пресуванням стінки прес-форми змазують поліетиленгліколем або гасоолеїновою сумішшю. Після другого етапу пресування одержують дисперсійну паливну композицію циліндричної форми діаметром 7,55 мм та довжиною 10,0-10,5 мм, пористість якої складає ~ 0,5 %. Далі вироби обезжирюють і сушать, та відправляють на виробництво твелів. Приклад 2. Приготування порцій порошків, змішування, підготовка прес-форм, режим відпалювання, обезжирювання та сушіння були такими, як у прикладі 1. Але, відмінність полягає в тому, що на першому етапі пресування використовують прес-форму розміром 7,0 мм, а на другому -7,5 мм, тобто різниця значень їх внутрішніх діаметрів складає 0,5 мм ( D2  107  D1 ). , Пористість паливних композицій після першого етапу пресування складає, як і в першому прикладі ~ 12,5-12,7 %. На другому етапі зусилля пресування зменшували до 700 МПа. В результаті пресування одержували заготівки паливних композицій за розмірами близькими до одержаних у першому прикладі. Значення їх пористості складає ~ 0,7 %. Металографічні дослідження свідчать про відсутність тріщин та раковин в матриці одержаної паливної композиції на основі алюмінію. Таким чином запропонований спосіб виготовлення дисперсійного ядерного палива забезпечує більш високу щільність паливної композиції та підвищує її службові характеристики у порівнянні з найбільш близьким аналогом. Джерела інформації: 1. А.Г. Самойлов, А.И. Каштанов, B.C. Волков. Дисперсионные тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. М.: Атомиздат, 1969, 284 с. 2. Патент РФ № 2091872, від 27.09.1997 р. 3. Патент РФ № 2181912, від 27.04.2002 р. (найближчий аналог). ФОРМУЛА ВИНАХОДУ 30 35 Спосіб виготовлення дисперсійного ядерного палива, який включає змішування вихідних порошків паливних частинок і порошку алюмінію або його сплаву, двоетапне пресування одержаної суміші в прес-формах, середній діаметр внутрішнього отвору яких на другому етапі більше, ніж на першому, вакуумне відпалювання заготівки між етапами пресування, який відрізняється тим, що пресування на другому етапі ведуть в прес-формі, внутрішній діаметр D2 якої зв'язаний з внутрішнім діаметром D1 першої прес-форми співвідношенням: 1,03  40 D2  1,12 , D1 пресування проводять при питомому тискові на першому етапі від 300 МПа до 600 МПа, на другому етапі від 700 МПа до 900 МПа, а вакуумне відпалювання заготівки здійснюють при температурі від 400 °C до 580 °C. Комп’ютерна верстка А. Крижанівський Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 3