Спосіб визначення радіаційно-хімічної стійкості матеріалів

Спосіб визначення радіаційно-хімічної СТІЙКОСТІ матеріалів, який включає виготовлення зразка з досліджуваного матеріалу, діяння на зразок потоком гальмівного випромінювання до заданого значення поглиненої дози у зразку, створення Винахід має відношення до області дослідження радіаційними методами матеріалів, які призначені для затвердіння радіоактивних ВІДХОДІВ (РАВ) або використання як природні захисні бар'єри при захороненні РАВ, з метою прогнозування властивостей та відбирання матеріалів, найбільш стійких до виносу радіонуклідів, які повинні знаходиться тривалий час під впливом радіаційного та корозійного діяння Відомий спосіб, за допомогою якого можливо визначати хімічну СТІЙКІСТЬ затверділих радіоактивних матеріалів Спосіб включає виготовлення зразка з досліджуваного матеріалу, у якому містяться стабільні нукліди та радіонукліди, витримку зразка у контактному розчині протягом заданого часу та наступне вимірювання рухливості радіонуклідів та нуклідів у системі зразок-розчин (ГОСТ 29114-91) [1] Зразок являє собою усереднений склад реальних радіоактивних ВІДХОДІВ, локалізованих у матриці із стабільних елементів (нуклідів) Хімічну СТІЙКІСТЬ елементів оцінюють за швидкістю вилуговування нуклідів та радіонуклідів у контактному розчині Проте можливості цього способу обмежені через те, що за його допомогою визначають тільки хімічну СТІЙКІСТЬ За той час, протягом якого здійснюють вимірювання (тижні, МІСЯЦІ), у матеріалі не проявляються умови його радіаційного старіння Це старіння (яке визначається величиною погли заданого радюнукліда-трасера, витримку опроміненого матеріалу у контактному розчині протягом заданого часу та наступне вимірювання рухливості радюнукліда-трасера у системі зразокрозчин, який відрізняється тим, що заданий радюнуклід-трасер створюють у зразку, при цьому діяння на зразок потоком гальмівного випромінювання здійснюють у два етапи, причому на першому етапі - з енергією гальмівних фотонів менше енергії, яка відповідає фотоядерній реакції створення заданого радюнукліда-трасера, а на другому - з енергією гальмівних фотонів більше згаданого порогу неної дози випромінювання « 10 -10 Гр) відбувається за значно більший проміжок часу (сотні років), відомий спосіб не придатний до визначення радіаційної СТІЙКОСТІ матеріалів поряд з цим, спосіб не може бути використаний для визначання хімічної СТІЙКОСТІ природних (геологічних) матеріалів, які є перспективним середовищем для захоронения РАВ, через те, що він оснований на виготовленні штучних зразків з включенням до їх складу РАВ Крім того, час протягає якого здійснюють спосіб, великий, що пов'язано з малою швидкістю накопичення нуклідів у контактному розчині та необхідністю витримки матеріалу у останньому для отримання вимірюваних концентрацій нуклідів та радіонуклідів Відомий спосіб визначення радіаційно-хімічної СТІЙКОСТІ матеріалів, який обраний як прототип Спосіб включає виготовлення зразка з досліджуваного матеріалу, діяння на зразок потоком гальмівного випромінювання до заданого значення поглиненої дози у зразку, створення заданого радюнукліда-трасера, витримка опроміненого матеріалу у контактному розчині протягом заданого часу та наступне вимірювання рухливості радюнукліда-трасера у системі зразок-розчин, (Н П Дикий и др Применение ядерно-Физических методов для изучения транспорта радионуклидов в гранитных породах "Вопр, атомной науки и техники", 00 00 47898 сер Яд -Физ исслед , (36) 2000, No 2 стр 54-55) [2] У способі радюнуклід-трасер створюють шляхом діяння на спеціально виготовлену мішень потоком фото-нєйтронів виділяння з цієї мішені радюнукліда-трасера та приготування контактного розчину з останнім Після витримки опроміненого зразка у контактному розчині, зразок вилучають з розчину та здійснюють пошарове знімання матеріалу зразка з поверхні, яка повернена до розчину Потім вимірюють вміст радюнукліда-трасера знятого матеріалу за допомогою гамма-спектрометра для визначення розподілу концентрації радюнукліда-трасера за глибиною зразка, Цей спосіб дозволяє визначати як радіаційну СТІЙКІСТЬ матеріалу шляхом вимірювання перенесення заданого радюнукліда-трасера з контактного розчину до зразка, який отримав задану величину поглиненого випромінювання, так і хімічну СТІЙКІСТЬ, шляхом вимірювання концентрації нуклідів зразка у контактному розчині, Проте, через те, що первісно у матеріалі зразка відсутні радіонукліди, неможливо отримати повну інформацію про радіаційну та хімічну СТІЙКІСТЬ матеріалу у відношенні до них, Крім того, через складність та тривалість здійснення цього способу, пов'язаних з необхідністю послідовного приготування радюнукліда-трасера, опромінення зразка та пошарового знімання матеріалу зразка методом тонкого шліфування, технологічність способу є низькою В основу винаходу поставлено завдання створити такий спосіб визначення радіаційно-хімічної СТІКОСТІ матеріалів, який у порівнянні із способом, що обраний як прототип, є більш інформативним та більш технологічним Поставлене завдання вирішується у способі визначення радіацюно-хімічної СТІЙКОСТІ матеріалів, який включає виготовлення зразка з досліджуваного матеріалу, діяння на зразок потоком гальмівного випромінювання до заданого значення поглиненої дози у зразку, створення заданого радюнукліда-трасера, витримка опроміненого матеріалу у контактному розчині , протягсь заданого часу та наступне, вимірювання рухливості радюнукліда-трасера у системі зразок-розчин Згідно з винаходом заданий радюнуклід-трасер створюють у зразку, при цьому діяння на зразок потоком гальмівного випромінювання здійснюють у два етапи, причому на першому етапі - з енергією гальмівних фотонів менше енергії, яка відповідає фотоядєрній реакції створення заданого радюнуклідатрасера, а на другому - з енергією гальмівних Фотонів більше згаданого порогу При ДІЯННІ (на першому етапі) на матеріал зразка потоком гальмівного випромінювання з енергією гальмівних Фотонів менше енергії, відповідної порогу фотоядєрної реакції створення заданого радінукліда-трасера, у матеріалі зразка починають виникати умови його прискореного радіаційного старіння, яке сприяє створенню у зразку структурних змін, аналогічних тим, які виникають внаслідок тривалого (сотні та більш років) контактування з РАВ При ДІЯННІ (на другому етапі) на матеріал потоком гальмівного випромінювання з енергією гальмівних фотонів більше - згаданого порогу, одночасно з набором дози, яке веде до нарощування процесу радіаційного старіння, у зразку створюються гамма-активні ядра (радіонукліди) при наступному розміщенні зразка у контактному розчині радіонукліди мігрують у останній, виконуючи роль трасерів Вимірюючи концентрацію раді онуклідів-трасерів та стабільних нуклідів у контактному розчині, у залежності від сумарної за двома етапами поглиненої* матеріалом дози випромінювання, визначають радіаційну та хімічну СТІЙКІСТЬ матеріалу зразка із структурними змінами, які відбулися у ньому Завдяки тому, що у матеріалі зразка, поряд із створенням радіонуклідів, утворюються структурні зміни, подібні тим, які виникають внаслідок тривалого контактування з РАВ (радіаційне старіння), пропонований спосіб дає можливість отримати більш повну інформацію про радіаційно-хімічну СТІЙКІСТЬ матеріалу у порівнянні із способом, обраним як прототип Вилучення із способу додаткових операцій по виготовленню мішені для напрацювання заданого радюнукліда-трасера, виділянню його з мішені та приготуванню на його основі контактного розчину, робить пропонований спосіб більш простим, що обумовлює більш високу технологічність у порівнянні із відомим [2] Приклад Досліджують радіаційно-хімічну СТІЙКІСТЬ граніту (перспективне середовище захоронения РАВ), відповідну поглиненої дози 3»107 Гр З граніту сумського вугільного шару виготовляють зразок За допомогою потоку електронів з енергією менше ЮМеВ та конвертера створюють потік гальмівного випромінювання, який діє на приготовлений зразок та опромінюють останній до дози 2»107 Гр Потім збільшують енергію електронів до 23МеВ та опромінюють зразок до сумарної дози 3»107 Гр у потоці гальмівних фотонів з верхньою границею енергетичного спектра 23МеВ При цьому у граніті відбуваються, фотоядєрні реакції, які приводять до створення гамма-активних радюнуклідів-трасерів 23 Na (|, n) 22Na (TV2 = 2,6 роки, Е, = 1275КеВ), 84 Rb (|, n) 84Rb (Т1/2 = доб , Е, = 880КеВ), ) 34 55 Мп (|, п) 3 4 Мп (Ті/2 =312,5 доб, Е,=835КеВ) 133 Cs (|, n) 132Cs (Т1/2 =6,475 доб , Ej = 668КеВ), де Т-і/2 - період піврозпаду створеного радіонукліда, а Е, - енергія його характеристичного випромінювання крім того, внаслідок опромінення до такої дози, у граніті відбуваються процеси прискореного радіаційного старіння та створюється структура, аналогічна тієї, яка виникає внаслідок тривалого контактування граніту з РАВ Після опромінення зразок з граніту розмішують у апараті для дослідження вилуговування, наприклад типу СОКЛЕТ, і протягом 240 годин при температурі 90°С здійснюють вилуговування Потій аліквоту контактного розчину розміщують у Ge (І_і)-спектрометрі та за числом імпульсів під фотопіками, які відповідають енергіям EJ, вимірюють вміст радюнуклідівтрасерів у контактному розчині Концентрацію стабільних нуклідів визначають аналітичним методом, наприклад атомносорбцюнною спектроскопією полум'я, визначая тим самим хімічну СТІЙКІСТЬ опроміненого до заданої дози граніту, тобто радіаційну СТІЙКІСТЬ граніту щодо міграції* елементів Na, 85 5 47898 Rb, Cs та Mn При цьому Cs є, наприклад, ХІМІЧним аналогом 1 7Cs - основного дозоутворюючого ізотопу у РАВ а Мп є ХІМІЧНИМ аналогом 99ТС, одного з найбільш довгоживучих та небезпечних компонентів РАВ Таким чином, завдяки одночасному створенню у матеріалі радюнуклідів-трасерів, а також струк 6 тури, аналогічної тієї, що виникає внаслідок тривалого контактування з РАВ пропонований спосіб є більш простим та дозволяє отримати більш повну інформацію про радіаційно-хімічну СТІЙКІСТЬ матеріалу у порівнянні із способом, обраним як прототип ДП «Український інститут промислової власності» (Укрпатент) вул Сім'ї Хохлових, 15, м Київ, 04119, Україна (044) 456 - 20 - 90 ТОВ "Міжнародний науковий комітет" вул Артема, 77, м Київ, 04050, Україна (044)216-32-71