Спосіб збагачення суміші ізотопів урану ізотопом 235 для виготовлення палива реакторів атомних електростанцій на теплових нейтронах

Реферат: Винахід належить до способів розділення ізотопів урану та може бути використаний в виробництві палива для ядерних реакторів АЕС, а саме до способів виготовлення свіжого ядерного палива для ядерних реакторів АЕС. Спосіб збагачення суміші ізотопів урану ізотопом 235 для виготовлення ядерного палива реакторів атомних електростанцій на теплових нейтронах передбачає розділення ізотопів, яке проводять в слабокислих (РН:4-5,5) розчинах солей урану. При цьому заздалегідь готують важководні розчини UO2(NO3)2, р-метоксифенолу і NH4F, що містить H2SO4. Підготовлені розчини змішують в рівній пропорції і поміщають в кварцову посудину, після чого розчин обезкиснюють і закривають посудину герметичною кришкою. Наступним кроком суміш розчинів опромінюють ультрафіолетом, повним світлом лампи, під час опромінення в розчині з'являється суспензія UF4. При досягненні необхідного ступеня конверсії опромінення зупиняють не доводячи реакцію утворення UF4 до кінця та декантують суспензію. Технічним результатом винаходу є збереження природної гомогенності підвищення розподілу урану-235 у суміші ізотопів. Та підвищення надійності ядерного палива. UA 109189 C2 (12) UA 109189 C2 UA 109189 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Винахід належить до способів розділення ізотопів урану та може бути використаний в виробництві палива для ядерних реакторів АЕС, а саме до способів виготовлення свіжого ядерного палива для ядерних реакторів АЕС (атомних електростанцій) на теплових нейтронах у вигляді суміші ізотопів шляхом використання мас-незалежного хімічного ізотопного ефекту, що забезпечує збагачення ізотопом урану-235, що ділиться у суміші ізотопів, порівняно з вихідною концентрацією, з одночасним збідненням ізотопами урану-234 і урану-238 порівняно з їх вихідними концентраціями. Існує відомий спосіб збагачення урану на каскадній установці (патент на винахід Російської Федерації № 2405618," СПОСІБ ЗБАГАЧЕННЯ УРАНУ НА КАСКАДНІЙ УСТАНОВЦІ", патент опублікований 27.06.2010), що містить два або більше центрифугальних каскадів з роздільною здатністю газових центрифуг, пов'язаних між собою потоками відбору/підживлення, згідно з винаходом, з центральної частини каскаду, оснащеного центрифугами однакової продуктивності, що працюють з втратою роздільної потужності, або з центральної частини каскаду, оснащеного центрифугами різної продуктивності, при цьому одна частина каскаду, оснащена центрифугами однакової продуктивності, працює з втратою роздільної потужності, організують відбір додаткового потоку, який направляють на підживлення іншого каскаду установки, який містить в кінцевих ступенях відбору знижену величину потоку живлення відносно номінального, при цьому підживлення здійснюють в роздільний ступінь з концентрацією ізотопу уран-235 у відібраному додатковому потоці. Недолікам відомого способу є складність технології та висока вартість здійснення способу. Найбільш близьким до запропонованого способу є відомий спосіб розділення ізотопів урану хімічними методами (патент Російської Федерації на винахід № 2120329, "СПОСІБ РОЗДІЛЕННЯ ІЗОТОПІВ УРАНУ ХІМІЧНИМИ МЕТОДАМИ", патент опублікований 20.10.1998), що включає ізотопний обмін між двома його валентними формами, одна з яких чотиривалентна, що рухається в смузі, сформованій в процесі протиточної екстракції, що забезпечує коефіцієнт розділення валентних форм урану, не рівний одиниці, з рефлаксом валентних форм урану засобами вичерпної екстракції й реекстракції по кінцях його смуги, згідно з винаходом, як другу валентну форму використовують шестивалентний уран, ізотопний обмін проводять в розчинах азотної кислоти, а рефлакс урану здійснюють без зміни його валентності. Недоліками найбільш близького до запропонованого способу є складність та висока вартість здійснення способу. Задачею запропонованого способу є створення такого способу збагачення суміші ізотопів урану для палива реакторів атомних електростанцій на теплових нейтронах, який би забезпечував високий (заданий) ступінь концентрації (масової частки) ізотопу уран-235 при низькій (заданій) концентрації шкідливого ізотопу уран-234 в ядерному паливі, при цьому зберігається природна гомогенність (однорідність) розподілу ізотопу уран-235 в суміші ізотопів урану. Тим самим підвищується надійність ядерного палива за рахунок виключення локального перегріву через низьку гомогенність. Також соціально корисною задачею є забезпечення потреб як виробника палива, так і замовника (потреби атомної електростанції). Поставлена задача вирішується завдяки запропонованій послідовності дій, а саме: для реалізації способу, заздалегідь готують важководні розчини UО2(NО3)2, рметоксифенолу і NH4F, що містить H2SO4. Сіль ураніл нітрату отримують шляхом розчинення урану в азотній кислоті. Далі, підготовлені розчини змішують в рівній пропорції і поміщають в кварцову посудину. Після чого, розчин обезкиснюють і закривають посудину герметичною кришкою. Наступним кроком суміш розчинів опромінюють ультрафіолетом, повним спектром випромінювання лампи. Під час опромінення в розчині з'являється суспензія UF4. При досягненні необхідного ступеня конверсії опромінення зупиняють не доводячи реакцію утворення UF4 до кінця. Далі суспензію декантують. При необхідності цикл опроміненняфільтрація-відновлення при додаванні нової порції реактивів може бути продовжений до досягнення вмісту урану-235, необхідного для роботи реакторів атомних станцій на теплових нейтронах. В основі винаходу лежить використання мас-незалежного хімічного ізотопного ефекту, що забезпечує збагачення ізотопом урану-235. Винахід пояснюється прикладом: -3 Готуються важководні розчини (розчини D2O) наступних концентрацій: [UO2(NO3)2]=8·10 Н, -2 [р-метоксифенол]=5·10 Н і [NH4F]=1Н, що містить [H2SO4]=0,25Н. Сіль ураніл нітрату отримують шляхом розчинення збідненого урану в концентрованій азотній кислоті, з подальшим її упарюванням до утворення сухого залишку. Приготовлені розчини змішують в однаковій пропорції і поміщають в кварцову посудину (рН суміші розчинів складає 4,7-4,8). Після чого, суміш обезкиснюють шляхом продувки аргоном і закривають посудину герметичною кришкою. 1 UA 109189 C2 5 Далі розчини опромінюють повним світлом лампи ДРШ-500. Вже після одної хвилини опромінення в розчині починає з'являтися суспензія UF4. Опромінення припиняють через 30 хв. Після припинення опромінення суспензію декантують за допомогою центрифуги. У відокремленому осаді UF4 та фільтраті, що залишився, визначають співвідношення 235U/238U, результати вимірювання занесені в таблицю 1. Таблиця 1 № п/п 1 2 3 10 15 20 зразок Початковий UO2(NO3)2 Осад UF4 Фільтрат Співвідношення 235/238 0,00454 0,00446 0,00464 Тобто коефіцієнт збагачення за один цикл становить: К=(αф/1-αф)/(αo/1-αо)=[(0,00464/(1-0,00464)]/[0,00446/(1-0,00446)]=1,040, де αо - ступінь збагачення осаду UF4 αф - ступінь збагачення фільтрату ступінь збагачення α визначається за формулою = М235/(М238+М235)≈М235/М238. Вимірювання співвідношення ізотопів урану проводили на твердофазному мас-спектрометрі МИ 1201. Схема процесів, що протікають при фотозбудженні уранілу в присутності фенолів (АrOН). Для наочності порівняння, результати ефективності різних методів, в тому числі й запропонованого, занесли в таблицю 2. 2 UA 109189 C2 Таблиця 2 Метод розділення Ступінь збагачення Хімічне збагачення 1,0013-1,00725 Лазерне розділення Посилання 1. Flueckauf K. et. al. - Disc. Faraday Soc., 1949, vol. 7, p. 199-203. 2. Pat. USA №2787587 (1957). 3. Пат. РФ №2120329 (1998). 1. Сазыкин А.А., Веселова М.В., Смирнов Ю.В., Соколова И.Д. -Атомная техника за рубежом, 1977, № 3 с. 19-27. 2. Science news, 1974, vol. 105, № 25, р. 396400. 3. А.А. Орлов, ГАЗОФАЗНЫЕ МЕТОДЫ РАЗДЕЛЕНИЯ, Издательство Томского политехнического университета, Томск, 2009, 286 с. 1. Большая Советская Энциклопедия, Изд. 3-е, Москва, "Советская Энциклопедия", 1972, т. 10, 592 с. 2. А.А. Орлов, ГАЗОФАЗНЫЕ МЕТОДЫ РАЗДЕЛЕНИЯ, Издательство Томского политехнического университета, Томск, 2009, 286 с. 1. А.А. Орлов, ГАЗОФАЗНЫЕ МЕТОДЫ РАЗДЕЛЕНИЯ, Издательство Томского политехнического университета, Томск, 2009, 286 с. 1,01 Газова дифузія Центрифугування Магнітний ізотопний ефект 1,00429 1,026-1.233 1,040* * - результат запропонованого способу. 5 10 В основі розділення ізотопів урану лежить реакція відновлення нітрату уранілу. Запропонований спосіб забезпечує збагачення ізотопом урану-235, що ділиться у суміші ізотопів, порівняно з вихідною концентрацією, з одночасним збідненням ізотопами урану-234 і урану-238 порівняно з їх вихідними концентраціями. Таким чином, запропонований спосіб збагачення ізотопної суміші урану ізотопом 235 для виготовлення палива реакторів атомних електростанцій на теплових нейтронах, забезпечує високий (заданий) ступінь концентрації (масової частки) ізотопу уран-235 при низькій (заданій) концентрації шкідливого ізотопу уран-234 в ядерному паливі. ФОРМУЛА ВИНАХОДУ 15 20 25 1. Спосіб збагачення суміші ізотопів урану ізотопом 235 для виготовлення ядерного палива реакторів атомних електростанцій на теплових нейтронах, згідно з яким, розділення ізотопів проводять в слабокислих, тобто pН: 4-5,5, розчинах солей урану, який відрізняється тим, що заздалегідь готують важководні розчини UO2(NO3)2, р-метоксифенолу і NH4F, останній з яких містить H2SO4, далі підготовлені розчини змішують в рівній пропорції і поміщають в кварцову посудину, після чого суміш розчинів обезкиснюють і закривають посудину герметичною кришкою, наступним кроком суміш розчинів опромінюють повним світлом ультрафіолетової лампи, з появою суспензії UF4, а при досягненні необхідного ступеня конверсії опромінення зупиняють, не доводячи реакцію утворення UF4 дo кінця, та декантують суспензію. 2. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що цикл опромінення-фільтрації-відновлення при додаванні нової порції реактивів продовжують до досягнення вмісту урану-235, необхідного для роботи реакторів атомних станцій на теплових нейтронах. 3. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що сіль ураніл нітрату отримують шляхом розчинення урану в концентрованій азотній кислоті з подальшим її упарюванням до утворення сухого залишку. 3 UA 109189 C2 Комп’ютерна верстка Л. Литвиненко Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 4