Спосіб здійснення початкового етапу переробки матеріалу активної зони реактора

1. Спосіб здійснення початкового етапу переробки матеріалу активної зони реактора, що містить паливні частинки, який включає наступні операції: поміщення зазначеного матеріалу активної зони реактора в установку, яка містить рідину, причому зазначена установка має пристрій для створення електричних розрядів у зазначеній рідині; дроблення зазначених паливних частинок на окремі фрагментовані складові за допомогою пропускання електричних розрядів через зазначену рідину; і розділення зазначених фрагментованих складових. 2. Спосіб за п. 1, у якому кожна із зазначених паливних частинок містить паливний керн і покриття, які оточують зазначений паливний керн; і який включає дроблення зазначених покриттів за допомогою електричних розрядів. 3. Спосіб за п. 2, у якому зазначений матеріал активної зони реактора містить також матеріал матриці, причому зазначені паливні частинки вкраплені в зазначений матеріал матриці; і який включає дроблення зазначеного матеріалу матриці за допомогою електричних розрядів. 2 (19) 1 3 88680 4 електричні розряди формують прикладенням різ12. Спосіб за будь-яким з попередніх пунктів, у ниці потенціалів між двома електродами, змонтоякому зазначений матеріал активної зони реактора ваними в зазначеній установці. містить тепловиділяючі елементи, причому зазна10. Спосіб за будь-яким з пп. 6-8, у якому зазначечені паливні частинки вкраплені в зазначені тепловиділяючі елементи. ний матеріал активної зони реактора поміщають у 13. Спосіб за будь-яким з попередніх пунктів, у закритий стакан в зазначеній установці, і в якому якому операція створення електричних розрядів зазначені електричні розряди формують приклавключає прикладення різниці потенціалів, вибраденням різниці потенціалів між двома електроданої в діапазоні від 40 кВ до 400 кВ. ми, змонтованими в зазначеній установці. 11. Спосіб за п. 9 або 10, у якому один із зазначених електродів занурений у зазначений матеріал активної зони реактора. Даний винахід стосується головного процесу переробки матеріалу активної зони реактора та, зокрема, дроблення паливних частинок з покриттям і тепловиділяючих елементів, які містять паливні частинки з покриттям, вкраплені в матеріал матриці. Переробка (регенерація) палива, яке містить частинки з покриттям, наприклад палива високотемпературних газоохолоджуваних реакторів (ВТГР), у багатьох випадках корисна з погляду максимального використання палива. Це рівною мірою обов'язково як для U-Pu паливного циклу (швидкий реактор), так і для Th-U паливного циклу, а також для випалювання мінорних актиноїдів у цих реакторах. Паливні частинки з покриттям відрізняються своєю високою стійкістю до механічного впливу та хімічного травлення, що робить їх безпечними в поводженні, стійкими до розбухання та придатними для безпосереднього захоронення, однак при цьому утруднює їх переробку. Для використання в реакторі паливні частинки, як правило, украплюють у матеріал матриці (наприклад, графітовий, карбідний або керамічний) тепловиділяючого елемента. Наприклад, у кожному кульовому тепловиділяючому елементі типу AVR GLE-4, що виготовлений фірмою NUKEM для Німецького високотемпературного реактора (ВТР), міститься близько 10000 паливних частинок. У наступній таблиці підсумовані номінальні характеристики кульових тепловиділяючих елементів типу AVR GLE-4 і вкраплених частинок. Паливні частинки з покриттям Партія частинок НТ 354-383 Склад керна UO2 Діаметр керна [мкм] 501 Збагачення [U-235, мас.%] 16,75 Товщина покриттів [мкм]: захисне, внутрішнє РуС, SiC, зовнішнє 92,38,33,41 РуС Діаметр частинки [мкм] 909 Кульовий твел Завантаження важкого металу [г/твел] 6,0 Вміст U-235 [г/твел] 1,00±1% Кількість частинок з покриттям на твел 9560 Частина упаковки об'єму [%] 6,2 Шари SiC з дефектами [U/Utot] 7,8x1Q-6 Клас графітової матриці А3-3 Густина матриці [кг/м3] 1750 Температура при підсумкових теплових випробуваннях [°С] 1900 При переробці паливних частинок з покриттям, а саме паливних кернів (частинок) з багатошаровим покриттям, або тепловиділяючих елементів, які містять такі паливні частинки, одним з методів є відділення таких частинок від матеріалу матриці (наприклад, графіту) тепловиділяючого елемента, який може мати вигляд кулі, стрижня, пластини або інший. Потім покриття паливних частинок повинні бути зруйновані, щоб зробити паливний керн доступним для хімічної переробки. Інший метод полягає в спільному дробленні тепловиділяючих елементів і частинок з покриттям. Безпосереднє розчинення тепловиділяючих елементів або частинок з покриттям у цей час вважають надзвичайно тяжким через те, що часто використовувані покриття з SiC стійкі до розчинення у звичайних концентраціях азотної кислоти. Механічне руйнування покриттів також проблематично через високу механічну міцність покриттів і сумнівності придатності використання, такого процесу в умовах гарячої камери. У роботі "Огляд паливного циклу ВТГР" Report ORNL-TM-4747, 1976, К.J. Notz, наведені приклади механічного дроблення стосовно керамічного ядерного палива, такі як подрібнювання молотками (типу вугледробильного млина) або подрібнювання між дисками (типу борошномельного млина). У Патенті US 4 323 198 розкрите дроблення шляхом піскоструминної обробки твердої поверхні при переробці частинок ядерного палива. Однак, відомим механічним методам властиві декілька недоліків: низька ефективність та велика енергоємність; можливе використання стиснених газів, як у випадку з піскоструминною обробкою; утворення токсичного або вибухонебезпечного пилу, що породжує проблеми безпеки; високий рівень шумів і вібрацій; забруднення подрібнюваного об'єкта значною кількістю абразивних матеріалів; високий знос та ушкодження матеріалу подрібнювальних вузлів за рахунок стирання, обмежений строк їх служби, великі капіталовкладення та експлуатаційні витрати. Таким чином, можна зробити висновок, що механічні методи практично непридатні для використання в умовах гарячих камер, тому що вони, наприклад, не задовольняють стандартам безпеки, яким повинні відповідати ці камери. Висока загальна вартість стає 5 88680 6 на перешкоді промислової застосовності механічних частинок в установку, ці частинки можуть знаних методів. ходитися у складі зазначеного матеріалу активної У роботі "Питання переробки відпрацьованого зони реактора. палива реакторів типу ВТР", Greneche і ін., розгляЗапропонований спосіб здійснення початковонутий спосіб застосування високовольтних розряго етапу переробки особливо придатний для часдів для відділення частинок з покриттям від їх тинок, кожна з яких містить паливний керн і декільграфітової матриці. Експериментальні результати ка шарів покриттів, які оточують паливний керн. показують, що графіт може бути роздроблений, і Покриття паливних частинок руйнують шляхом що розподілення розмірів утворених фрагментів є прикладення електричних розрядів. функцією числа прикладених імпульсів. У кращому варіанті виконання винаходу матеВикористання високої напруги відомо, наприріал активної зони реактора містить також матеріклад, з роботи "Використання високовольтних розал матриці; як матеріал матриці, так і матеріал рядів при дробленні та переробці матеріалів", покриття можуть бути роздроблені прикладенням Bluhm і ін., що опублікована в "IEEE Transactions електричних розрядів. При необхідності матеріал on Dielectrics and Electrical Insulation", Vol.7 No.5, активної зони реактора розрізують або попередньо 2000. подрібнюють, так щоб окремі фрагменти, які поОднак дотепер руйнування паливних частинок даються в установку, мали відповідні розміри, які з покриттям з метою їх переробки вважається нескладають звичайно декілька сантиметрів. вирішеною проблемою. Дроблення матеріалу матриці та покриттів Крім того, при завантаженні ядерних реакторів можна здійснити на різних стадіях процесу. В альпевного типу (наприклад, модульних реакторів) тернативі дроблення матеріалу матриці та покриттепловиділяючі елементи, які містять паливні частів можна здійснити в одній операції. Матеріал тинки, вставляють у кріпильні конструкції активної матриці може містити матеріал кріплення в активзони реактора. Кріпильний матеріал залежить від ній зоні реактора та матеріал тепловиділяючого типу реактора й може бути, наприклад, графітом, елемента із вкрапленими паливними частинками. карбідом або нітридом. Після робочого циклу виЯк буде далі зрозуміло, матеріал активної зодобування тепловиділяючих елементів і радіоакни реактора з тепловиділяючими елементами, що тивного матеріалу являє великі труднощі через те, містять паливні частинки, може бути переданий що під час роботи в ядерному реакторі кріпильний для переробки в запропонованому процесі. Отже, матеріал і тепловиділяючі елементи можуть підданемає необхідності у відділенні тепловиділяючих тися деформації. Тепловиділяючі елементи моелементів від кріпильного матеріалу до дробленжуть буквально "зростися" з оточуючим кріпильня. Розділення матеріалу паливного керна, матеним матеріалом. ріалу кріплення та тепловиділяючого елемента Традиційні способи видобування корисного може бути здійснене після дроблення за допомоядерного палива мають той недолік, що розділенгою електричних розрядів. Кількість матеріалу паня матеріалів відбувається не повністю, і кріпильливного керна, що залишається в матеріалі матний матеріал залишається забрудненим ядерним риці менша, що полегшує переробку останнього паливом. Таким чином, переробка кріпильного та, таким чином, заощаджує ресурси. матеріалу являє великі труднощі. Матеріал матриці (наприклад, графіт, нітрид, В основу даного винаходу покладена задача карбід або інший керамічний матеріал) також може забезпечення початкового етапу переробки матебути підданий подальшому дробленню для полегріалу активної зони реактора, який був би здійсшення видалення забруднень і одержання порошненний для використання в умовах гарячих камер і ку, який є вихідним продуктом для можливого подавав б промислово прийнятний вихід продукту. вторного виготовлення палива, сповільнювача або У запропонованому способі здійснення початвідбивача. Матеріал матриці, забруднений при кового етапу переробки матеріалу активної зони використанні, міг би потребувати додаткових площ реактора, який містить паливні частинки, цей мадля зберігання при його безпосередньому розмітеріал поміщають в установку, яка містить рідину щенні на них. Крім того, графіт відповідної якості є (наприклад, воду). Установка обладнана пристродефіцитним ресурсом, зокрема, якщо розглядати єм для формування електричних розрядів у рідині. можливе широке поширення великої кількості реаЕлектричні розряди пропускають через рідину для кторів типу ВТГР. дроблення паливних частинок на фрагментовані Розділення фрагментованих складових, таких, складові, і потім фрагментовані складові розділянаприклад, як оболонки покриття, матеріал матриють. ці і/або паливні керни, можна здійснити за допомоВідповідно до винаходу паливні частинки дрогою будь-якого придатного методу, такого як розблять шляхом пропускання електричних розрядів чинення паливних кернів або розсіювання на через рідину, що міститься в установці. Процес ситах. Розсіювання на ситах може, наприклад, енергетично ефективний і споживана потужність включати декілька операцій розсіювання, виконувідносно мала. При цьому такий процес вільний ваних на ситах з різними розмірами отворів. При від розглянутих раніше недоліків механічних спорозчиненні паливних кернів, наприклад, в азотній собів, що робить його придатним для роботи в кислоті немає необхідності в повному видаленні з умовах гарячих камер з видачею промислово приних покриттів: істотно те, що розлами в покриттях йнятних кількостей продукту. Після дроблення дозволяють кислоті досягати паливного керна. паливних частинок фрагментовані складові моВідповідно до іншого варіанта здійснення вижуть бути безпосередньо передані на класичну находу пропонується спосіб здійснення початкововодну переробку. На момент завантаження паливго етапу переробки матеріалу активної зони реак 7 88680 8 тора, у якому матеріал активної зони реактора на Фіг.2 показаний фрагмент матеріалу активпоміщають в установку, яка містить перший об'єм ної зони реактора з паливними частинками з порідини та обладнана пристроєм для створення криттям, вкрапленими в матеріал матриці; електричних розрядів у рідині. Перші електричні на Фіг.3 наведена ілюстрація дроблення тепрозряди пропускають через перший об'єм рідини, ловиділяючого елемента високовольтними розрятак щоб здійснити первинне дроблення матеріалу дами; матриці. Одержані в такий спосіб фрагментовані на Фіг.4 представлені роздроблені оболонки складові розділяють так, щоб відібрати залишкові покриття паливних частинок; фрагменти, які містять керни ядерного палива та на Фіг.5 представлені паливні керни, відділені можливо деяку кількість залишкового матеріалу від їх покриттів. матриці. Залишкові фрагменти поміщають у ту ж Докладний опис кращого варіанта виконання або іншу установку, яка містить другий об'єм рідивинаходу ни, і пропускають через другий об'єм рідини другі Винахід буде більш зрозумілим з нижченавеелектричні розряди, так щоб роздрібнити покриття деного докладного опису не обмежуючих окремих та залишковий матеріал матриці, що міститься в варіантів його здійснення, наведеного з посиланзалишкових фрагментах. Після дроблення паливні ням на вищезгадані креслення. керни відокремлюють від покриттів і/або залишкоНа Фіг.1 показана структура паливної частинки вого матеріалу матриці. 10. Без шкоди для основної концепції винаходу Електричні параметри формування перших і надалі можна прийняти, що паливна частинка, яка других електричних розрядів можуть бути вибрані містить уран, плутоній, торій, мінорні актиноїди таким чином, щоб на першій операції дроблення, в або їх суміш, являє собою керамічний керн 12 основному, руйнувався матеріал матриці, у той сферичної форми з діаметром приблизно 0,5мм. час як на другій операції дроблення були зруйноЦей паливний керн 12 оточений декількома шаравані покриття паливних частинок. Електрична поми, що чергуються, покриття: внутрішнім графітотужність у другій операції дроблення може бути вим захисним шаром 13, шаром 14 з піролітичного вибрана досить великою, щоб досягти підвищеної вуглецю, шаром 15 із твердого оксиду кремнію та густини енергії в рідині. Альтернативно або на дозовнішнім шаром 16 з піролітичного вуглецю. Падаток другий об'єм може бути вибраний значно ливний керн разом з покриттями утворює паливну меншим, ніж перший, що також дає збільшення частинку 10, діаметр якої звичайно становить пригустини енергії. У кращому варіанті напругу, яка близно 1мм. Тисячі таких частинок вкраплені в прикладається, вибирають у діапазоні від 40 до матрицю тепловиділяючого елемента, і виконану, 400кВ. наприклад, із графіту, карбіду або іншого керамічПринаймні одна з операцій розділення переного матеріалу, причому тепловиділяючий елеважно включає розсіювання на ситах і/або розчимент може мати будь-яку придатну форму, таку як, нення паливних кернів. Перша операція розділеннаприклад, сферична, циліндрична або інша. ня може включати розсіювання на ситах, що Запропонований процес дає можливість віддімають отвори, розміри яких можуть становити, лення паливних частинок від матеріалу їх матриці наприклад, від 0,7 до 0,95 від діаметра паливних з наступним дробленням або повним видаленням частинок. Альтернативно розмір отвору може стапокриттів, що робить паливний керн доступним новити, наприклад, від 0,7 до 0,95 від діаметра для хімічного розчинення при подальшій переробпаливного керна. При використанні розсіювання на ці. Процес може бути використаний для повного ситах у другій операції розділення отвори перевавідділення покриттів і матеріалу матриці від кернів. жно мають ширину, що лежить у діапазоні між 0,7 і Розділення кернів і покриттів, однак, не завжди є 0,95 від діаметра паливного керна. обов'язковим для розчинення ядерного палива, що Практично матеріал активної зони реактора міститься в кернах, так що в цьому випадку ввапереважно розміщають на ситі або в замкнутому жаються припустимими досить великі фракції постакані в установці, і електричні розряди формукриттів. ють шляхом прикладення різниці потенціалів між На Фіг.2 показаний невеликий фрагмент 20 тедвома електродами, змонтованими в зазначеній пловиділяючого елемента. Паливні частинки 10 установці. Одним з електродів може бути сито та, вкраплені в матеріал 22 матриці. відповідно, закритий стакан. Один з електродів При необхідності тепловиділяючі елементи може бути заземлений. При використанні сита в механічно розрізують або дроблять на шматки, так першій операції розділення можна використати що розміри фрагментів такі, що з ними легко просито з розміром отворів, що дорівнює від 2 до 4 воджуватися та використовувати в різних послідорозмірів паливних частинок, і більш краще сито з вних операціях процесу. При реалізації винаходу розміром отворів, що відповідають приблизно можуть бути зручними розміри біля декількох сантрьом діаметрам паливних частинок. тиметрів. Самі вкраплені паливні частинки залиКрім того, може бути корисним, якщо електрод шаються неушкодженими через свою високу мезанурити в матеріал активної зони реактора, фраханічну міцність. гменти тепловиділяючого елемента, паливні часФрагменти тепловиділяючого елемента податинки або залишкові фрагменти. ють в установку 30, заповнену водою в об'ємі VI. Нижче винахід більш докладно розглянутий з Установка, показана на Фіг.3, містить сталевий посиланням на прикладені креслення, на яких: резервуар 32, внутрішня стінка якого покрита елена Фіг.1 схематично представлена паливна ктроізолятором 34 (наприклад, пластиком). У сечастинка з покриттям; редині об'єму VI поміщено сито 38. Другий електрод 40 розташований біля дна установки та 9 88680 10 електрично ізольований від сталевого резервуара користання закритого стакану при подальшому 32. Отвори сита 38 мають діаметр, який приблизно істотному дробленні покриттів і матеріалу матриці у три рази більший, ніж діаметр паливної частинки, вони будуть провалюватися через сито, і продукти і складає у цьому випадку 3мм. Імпульсний генедроблення можуть бути розсіяні в наступних оператор 42 періодично подає на верхній електрод 36 раціях. напругу в 40-400кВ щодо нижнього електрода 40. На Фіг.4 наведена картина відділених оболоВідстань між електродом 36 високої напруги та нок покриття, а на Фіг.5 показані паливні керни ситом 38 вибирають таким, щоб між верхнім елекразом з їх роздробленими оболонками покриття. тродом 36 і фрагментами 44 зберігалася достатня Іншим варіантом може служити розчинення відстань (наприклад, біля одного або декількох продуктів дроблення, зібраних у закритому стакані, сантиметрів), і при цьому зберігалася можливість безпосередньо в азотній кислоті, щоб забезпечити одержання розрядів через воду. Розряди виклимаксимальне видобування ядерних матеріалів, кають виникнення у воді електрогідравлічних удавключаючи фракції, які могли б проникнути в оборних хвиль, що дроблять графіт матриці. Максилонки покриттів. мальні струми розряду становлять біля 10кА. При Повинне бути зрозуміло, що дроблення за дотаких електричних параметрах розряду за рахунок помогою високовольтних розрядів може бути виправильного вибору об'єму VI ушкодження паливкористано й для паливних частинок з покриттям, них частинок 10 можна уникнути. Для досягнення які не вкраплені в матеріал матриці. У цьому випаруйнування, оптимізованого за споживаною енердку паливні частинки поміщають в установку, яка гією, діаметр отворів у ситі 38 вибирають за розмімістить газ або рідину (наприклад, воду), або на ром паливних частинок. Якщо отвори занадто весито, або в закритий стакан. ликі, паливні частинки залишаються з'єднаними з При використанні сита останнє в кращому ваматеріалом матриці, а якщо отвори занадто малі, ріанті має отвори діаметром ненабагато меншим, то матеріал матриці буде роздроблений на зайво ніж діаметр кернів. Розряди викликають прикладрібні частинки перед тим, як пройти через отвори денням імпульсів високої напруги між ситом і елекв ситі 38. Максимум статистичного розподілення тродом, змонтованим в установці. Електрод може розмірів фрагментів припадає приблизно на бути занурений у паливні частинки. Ударні хвилі, 1,5мм. Якщо вибрати розмір отворів рівним 3мм, утворені розрядами, викликають руйнування пото тоді паливні частинки можуть бути відділені від криттів. Невеликі шматочки матеріалу покриттів матриці у фракції 46 матеріалу, що повністю пройможуть провалюватися через отвори в ситі, у той де через сито. Паливні частинки, які пройшли чечас як неушкоджені паливні керни залишаються на рез сито, містяться в ситовій фракції, що містить поверхні сита. При використанні для дроблення фрагменти з мінімальним розміром в 1мм. закритого стакану імпульси високої напруги приКількість матеріалу, оброблюваного в наступкладають між стаканом та електродом, розташоних операціях, може бути зменшена шляхом розваним в установці на відповідній відстані. Електділення фракцій матеріалу матриці. Це можна род також може бути занурений у паливні зробити відсіванням фрагментів, одержаних на частинки. Після достатнього руйнування покриттів попередній операції. Кількість матеріалу матриці, фрагменти можуть бути просіяні для відбору пащо видаляється, залежить від розміру отворів у ливних кернів і/або паливні керни можуть бути ситі: якщо діаметр отворів лише ненабагато менрозчинені, наприклад, в азотній кислоті. ший, ніж паливні частинки, залишковий матеріал, Приклади випробувань оброблюваний надалі, в основному, містить палиБуло проведено декілька експериментів із часвні частинки; якщо діаметр отворів вибраний значтинками-імітаторами, що підтверджують викладені но меншим, ніж паливні частинки, то збільшується вище принципи. Для експериментів використали фракція залишкового матеріалу матриці. Якщо наступні матеріали: вибрати діаметр отворів ненабагато менший паа) частинки з покриттям: приблизно 90г посиливного керна, то можливо надалі будуть оброблених ітрієм цирконієвих кернів з потрійним полятися розколоті паливні частинки. На наступній криттям, частинки-імітатори одержані від Француоперації процесу залишкові фрагменти з поперезької комісії з атомної енергії СЕА, Гренобль, дньої операції піддають впливу високовольтних Франція; розрядів в установці, яка містить рідину, щоб б) декілька циліндричних фрагментів графіту зруйнувати покриття паливних частинок. Можливі типу SGL R6650 з типового комерційного реактодва варіанти: високовольтні розряди в закритому ра. стакані або високовольтні розряди через сито з Випробування проводилися на модернізованій діаметром отворів ненабагато меншим, ніж паливустановці, що створює високовольтні розряди, ні керни (у цьому випадку 0,4мм). Електричні павідомої, наприклад, з робіт Bluhm і ін., між листораметри можуть бути ідентичними наведеним рападом 2003р. та квітнем 2004р. Були досягнуті ніше, однак діючий об'єм V2 значно менший, ніж успішні результати, що полягають у наступному. перший об'єм VI. Електрод може бути занурений у На використаному лабораторному устаткуванматеріал оброблюваних фрагментів. Зменшення ні необхідна витрата електроенергії для дробленоб'єму приводить до збільшення густини енергії в ня графіту матриці на першій операції дроблення утворених ударних хвилях, що викликає руйнуванстановила приблизно 2000-5000кВтг/час (процесу) ня покриттів і може видалити їх з паливних кернів. залежно від типу та форми графіту матриці. На відміну від оксидного керна оболонки покриттів Електрична енергія, необхідна для дроблення і, можливо, залишковий матеріал матриці піддапокриттів, становила приблизно 8000кВтг/час. ються подальшому роздробленню. У випадку ви 11 88680 12 Вимірювана при проведенні випробувань виГенератор Маркса з параметрами: 7 ступенів трата енергії є приблизною оцінкою, тому що ви7x140 nF без додаткової індуктивності, віддалепробування проводилися на лабораторній устаноність електрода 11, 12, 12, 12, 12, 12, 12мм; струм вці та з невеликою кількістю матеріалу, що розряду 150мА при 60кВ. піддається дробленню. Відстань між електродами: 50мм. Число імпуДроблення частинок-імітаторів льсів: 2000. Використовуваний матеріал: 10г частинокПісля 2000 імпульсів майже всі графітові часімітаторів діаметром 1мм. Робоча ємність: знижетинки, що утворилися, провалилися через сито. ного об'єму з поліетиленовою вставкою Дроблення графітових фрагментів разом із частинками з покриттям ∅120x15мм, з посиленим дном. Закритий стакан, Дане випробування показало, що зразкова сузаповнений водою. міш графіту та частинок з покриттям може бути Генератор Маркса з параметрами: 7 ступенів роздроблена одночасно. 7x140 nF без додаткової індуктивності, віддалеВикористовуваний матеріал: графітові фрагність електрода 11, 12, 12, 12, 12, 12, 12мм; струм менти 900мкм 0 льсів: 1600 загальне. 500 5,65 Результати ситового аналізу: 250 1,42 4мм 2-4мм 1,12-2мм 0,9-1,12мм 0,5-0,9мм 0,25-0,5мм 0,125-0,25мм