Спосіб зберігання рідких тритієвих відходів

Реферат: Спосіб зберігання рідких тритієвих відходів, у якому тритійовані водні розчини зберігають відокремлено від інших радіоактивних відходів. Для зберігання тритійованих водних розчинів використовують поліетиленові контейнери, які забезпечують захист від бета-випромінювання тритію. Заповнені контейнери розміщують у приповерхневих сховищах радіоактивних відходів, облаштованих триступеневою системою біологічного захисту, виготовленої з бетону, глини та силікагелю, яка запобігає тритієвому забрудненню навколишнього природного середовища внаслідок аварії, зумовленої природними або техногенними чинниками. UA 113939 U (54) СПОСІБ ЗБЕРІГАННЯ РІДКИХ ТРИТІЄВИХ ВІДХОДІВ UA 113939 U UA 113939 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 Корисна модель належить до галузі технологій безпечного зберігання радіоактивних відходів (РАВ). Тритійвмісні рідкі радіоактивні відходи утворюються при зберіганні відпрацьованого ядерного палива в басейнах витримки безпосередньо на АЕС та в процесі його перероблення на спеціалізованих заводах. Проблема безпечного зберігання некондиціонованих тритієвих відходів пов'язана з фізико-хімічними властивостями тритійованої води, яка утворюється у вигляді конденсату в приповерхневих сховищах РАВ та здатна фільтруватися (дифундувати) через систему біологічного захисту сховищ. На Київському та Харківському Державних міжобласних спеціалізованих комбінатах Державної корпорації "Українське державне об'єднання "Радон" (ДМСК ДК УДО "Радон") зафіксовано радіаційні аварії з витоком тритію в навколишнє природне середовище та забруднення підземних вод до концентрацій, що в 100 разів перевищують допустимі нормативи. Аналогічні проблеми існують на сховищах Росії, Латвії, Угорщини, Франції, Канади, США [1]. Донедавна в Україні облік, кондиціонування та зберігання тритієвих відходів, вівся обмежено; досі вони зберігаються в суміші з іншими радіоактивними відходами. Використання води та азотної кислоти в процесі перероблення відпрацьованого ядерного палива призводить 3 -1 до утворення великих об'ємів тритієвих стоків, близько 100 м т . На заводах, розташованих поблизу морського узбережжя ці стоки скидають безпосередньо в море. В Індії тритієву воду випаровують на сонці, в Російській Федерації - зберігають тривалий час у відкритих водоймах [2]. За сучасними даними Комісії з дослідження радіаційних ризиків від внутрішнього опромінювання відносна радіобіологічна ефективність тритію оцінюється втричі більше, ніж цезію-137 [3]. МАГ ATE створено міжнародну робочу групу з оцінки ризиків тритієвого забруднення для біоти та людини, а також розроблено рекомендації щодо зберігання тритію у приповерхневих сховищах [4]. За нашими оцінками сучасний вміст тритію у біосфері з техногенних джерел понад 20 разів перевищує його природний вміст [1]. Відомо спосіб кондиціонування та зберігання тритійвмісних рідких радіоактивних відходів шляхом зв'язування адсорбентом у "молекулярному ситі" та приміщення у металевий контейнер з антикорозійним захистом (Патент ЕР №0036961 А2). Відомо низку розробок контейнерів, призначених для транспортування та зберігання рідких і твердих РАВ, виготовлених з металу або залізобетону, що відрізняються конструкційними особливостями (Патенти US № 3432666 A, US № 4472347 A, US № 5102615 A, US № 6425174 В1, US № 6699439 В1, ЕР 2388783 А2). Найбільш близькими аналогами є спосіб зберігання тритію (тритійованої води), що утворюється при переробленні відпрацьованого ядерного палива, у місткостях, виготовлених з нержавіючої сталі, після попереднього обробляння (відновленням розчину) окислом азоту NO (Патент US № 1096586 А1), а також удосконалена система для відділення тритію з рідин (Патент US 20130336870 А1), яка передбачає розділення ізотопів водню у газовій фазі, що утворюється в процесі електролізу рідких радіоактивних відходів. Наведені способи вимагають значних енергетичних та фінансових витрат, використання спеціальної техніки для виготовлення контейнерів, їх транспортування та розвантажування. У рідких радіоактивних відходах (РРВ) тритій знаходиться зазвичай в суміші з іншими 134 радіонуклідами. Радіонуклідний склад РРВ АЕС визначено наступними радіонуклідами: Cs, 137 60 3 Cs, Со, Н тощо. На підприємствах ДК "УкрДО "Радон", радіонуклідний склад РРВ 14 3 226 137 90 90 60 232 визначається С, Н, Ra, Cs, Sr+ Y, Co, Th. Виключення становлять джерела іонізуючого випромінювання, що використовують в медицині та в наукових установах, тритій у яких знаходиться у "чистому вигляді". Тобто в радіонуклідному складі переважають довгоіснуючі радіонукліди. При цьому понад 90 % фізичного об'єму РРВ припадає на тритійовану воду. Згідно з діючими в Україні нормативними документами тривалість зберігання та термін зняття відходів з регулюючого контролю визначається активністю та періодом розпаду найбільш довгоіснуючого радіонукліда. 3 Наприклад, у сховищі зберігається 70,1 м РРВ наступного радіонуклідного складу (таблиця). Близько 97 % за активністю та об'ємом припадає на тритій, який знімається з регулюючого контролю через 70 років. При зберіганні тритію в суміші з іншими радіонуклідами зняття з регулюючого контролю планується більше, ніж через 10 000 років. Таким чином, відокремлене зберігання рідких тритієвих відходів приведе до істотного економічного ефекту та економії дози опромінювання персоналу. В основу корисної моделі поставлена задача створити спосіб зберігання рідких тритієвих відходів, у якому використанням спеціальних контейнерів та умов їх розміщення досягається безпечний захист для навколишнього природного середовища. 1 UA 113939 U 5 10 15 20 Поставлена задача корисної моделі вирішується тим, що у способі зберігання рідких тритієвих відходів тритійовані водні розчини зберігають відокремлено від інших радіоактивних відходів. Для зберігання тритійованих водних розчинів використовують поліетиленові контейнери, які забезпечують захист від бета-випромінювання тритію. Заповнені контейнери розміщують у приповерхневих сховищах радіоактивних відходів, облаштованих триступеневою системою біологічного захисту, виготовленої з бетону, глини та силікагелю, яка запобігає тритієвому забрудненню навколишнього природного середовища внаслідок аварії, зумовленої природними або техногенними чинниками. Зберігання відокремлених тритієвих відходів не вимагає потужної системи захисту від іонізуючого випромінювання, оскільки тритій характеризується низькою енергією випромінювання бета-частинки (максимальна енергія - 18,61 кеВ) та невеликим її пробігом (менше 5,2 мкм у м'яких тканинах, воді, мастилах). Тобто тритієві РРВ протягом 70 років (до зняття з регулюючого контролю) можна зберігати в поліетиленових контейнерах, які є практичними, легкими, пластичними, ударостійкими. Контейнерів, виготовлених з легких полімерних матеріалів, призначених для зберігання рідких тритієвих відходів, невідомо. Їх виготовлення здійснюється на загальнопромисловому обладнанні та не вимагає спеціальних інструментів і механізмів. За нашими розрахунками максимальна довжина пробігу бетачастинки тритію в поліетилені становить 91 мкм, що визначає радіаційну безпеку зберігання рідких тритієвих відходів у поліетиленових бочках об'ємом 200 л з товщиною стінки 0,5-1 см. Для компенсації тиску, що зростає унаслідок виділення гелію при розпаді тритію у кришці контейнера облаштовано випускний клапан (поз. 1, фіг. 1). З цієї ж причини контейнер заповнюється відокремленими рідкими тритієвими відходами на % (150 л). Таблиця Радіонуклідний склад рідких радіоактивних відходів, що зберігаються у сховищі на 01.01.2014 р. Радіонуклід 90 90 Sr+ Y 14 С 137 Cs 3 Н 226 Ка 25 30 35 40 45 Період напіврозпаду, років 29,1 5730 30,0 12,3 1600 Активність Бк % 5 0,05 7,2310 7 0,95 1,4810 5 0,05 7,1410 9 96,79 1,5110 7 2,40 3,7410 Термін зняття з регулюючого контролю, років 120 10 000 70 70 >10 000 Розміщення заповнених відокремленими тритієвими РРВ поліетиленових контейнерів (поз. 2, фіг. 1) здійснюється у припоповерхневих сховищах РАВ в окремих комірках з триступеневою системою біологічного захисту (фіг. 1). Окрема комірка по периметру являє собою квадрат з довжиною сторони 1,0±0,1 м. Перший бар'єр системи біологічного захисту (поз. 6, фіг. 1) виготовляється згідно з проектними вимогами до облаштування сховищ радіоактивних відходів -2 з бетону марки М 400 класу В 30, марки по водостійкості W12, міцністю 393 кгссм . Товщина шару днища та стінок бетонного сховища 0,5±0,1 м. Водопоглинення бетону не повинно -3 перевищувати 2 %, густина - 2500 кгм . Другим бар'єром біологічного захисту (поз. 5, фіг. 1) є шар бентонітової глини з вмістом -3 монтморилоніту не менше 30 %, товщиною 0,5±1 м густиною 2640 кгм , коефіцієнт пористості 0,55, пористість 35,5 %, водопоглинення 15±5 %. Товщина шару розрахована з міркувань повного поглинання 150 л води при аварійній ситуації (розгерметизації контейнера). Потенційна 22 адсорбційна ємність монтморилоніту щодо тритію становить 1,7810 атомів на 1 г глини [15, 16]. Нашими дослідженнями [1] експериментально показано, що при вмісті в суміші (з піском) -12 -1 понад 50 % бентоніту її гідравлічна проникність становить менше 10 мс , тобто така суміш практично непроникна. Третім бар'єром біологічного захисту є шар силікагелю (поз. 4, фіг. 1) товщиною 0,25±0,05 м вагою не менше 100 кг сухої маси, що забезпечує поглинання 150 л води у разі аварійної ситуації. Для контролю вмісту тритію (НТО) в повітрі сховища на зовнішньому боці контейнера поміщують пробовідбірник з гігроскопічною речовиною (прожарений СаСl2 або CuSO4) (поз. 3, фіг. 1), який періодично вилучають (замінюють) для вимірювань. 2 UA 113939 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 Таким чином, чотириступенева (четвертим бар'єром біологічного захисту є власне контейнер) система біологічного захисту забезпечує ймовірність проникнення тритію в -7 навколишнє природне середовище за межі системи інженерних бар'єрів на рівні n10 за 100 -3 років (при ймовірності розгерметизації контейнера 3,710 на рік [17]). Поліетиленові контейнери з відокремленими рідкими тритієвими відходами розміщують всередині приповерхневого сховища РАВ у вигляді матриці відповідно план-схеми (фіг. 2). Згори (на кришці) та з боків контейнери маркують (поз. 1, фіг. 2). Відповідно до маркування інформацію щодо активності тритію, дати постановки на облік та дати зняття 3 регулюючого контролю, вносять у базу даних РАВ. Для забезпечення контролю у сховищі облаштовують проходи для оператора-дозиметриста (поз. 2, фіг. 2). Відповідно до регламенту радіаційного контролю оператор-дозиметрист візуально оглядає контейнери з РАВ, відбирає проби гігроскопічної речовини для контролю вмісту тритію в повітрі, та, за необхідності, вносить зміни до інформації у базі даних. Таким чином, розроблений спосіб відокремленого зберігання рідких тритієвих відходів у поліетиленових контейнерах, розміщених у сховищах з триступеневою системою біологічного захисту, є безпечним для навколишнього природного середовища та дозволяє істотно зменшити вартість витрат на виготовлення контейнера і тривалість зберігання відходів до зняття з регулюючого контролю. Джерела інформації: 1. Долін В.В., Пугикарьов О.В., Шраменко І.Ф. та ін. Тритій у біосфері / за ред. В.В. Доліна, Е.В. Соботовича. - К.: Наук, думка, 2012. - 224 с. 2. Management of waste containing Tritium and Carbon-14 // IAEA Technical report series. Vienna, 2004. - No. 421. - 120 p. 3 3. Day J.P. Relative Biological Effectiveness of H Radiation: Microdosimetry Considerations // CERRIE. - 2003. - Paper 11-04. - 23 p. 4. Modelling of tritium and carbon-14 transfer [Електронний ресурс] // Режим доступу: http://www-ns.iaea.org/projects/emras/emras-tritium-wg.asp 5. Основні санітарні правила забезпечення радіаційної безпеки України (ОСПУ-2005). Державні санітарні правила. - Київ, 2005. - 130 с. 6. Санитарные правила по обращению с радиоактивными отходами (СПОРО-85). 7. Behalter zur Lagerung von Tritium // Патент ЕР 0036961 A2, 1981. 8. Containers for transporting radioactive and/or fissile materials // Патент US 3432666 A, 1969. 9. Container for the long time storage of radioactive materials // Патент US 4472347 A, 1982. 10. Metal-clad container for radioactive material storage// Патент US 5102615 A, 1990. Container and method for transporting a syringe containing radioactive material // Патент US 6425174 В1, 2000. 11. Storage container for radioactive material // Патент US 6699439 Bl, 1998. 12. Packaging of radioactive waste in large, durable, confining parcels // Патент ЕР 2388783 А2.20П. 13. Process to retain tritium // Патент CA 1096586 Al, 1981. 14. Advanced Tritium System for Separation of Tritium from Radioactive Wastes and Reactor Water in Light Water Systems // Патент US 20130336870 A1, 2013. 15. Тарасевич Ю.И. Строение и химия поверхности слоистых силикатов. - К.: Наук, думка, 1988. - 248 с. 16. Lopez-Galindo A., Hach-Ali P. F., Pushkarev A.V. et al. Tritium redistribution between water and clay minerals // Applied Clay Science. - 2008. - V. 39. - P. 151-159. 17. Лисиченко Г. В., Забулонов Ю.Л., Хміль Г.А. Природний, техногенний та екологічний ризики: аналіз, оцінка, управління. - К.: Наук, думка, 2008. - 543 с. ФОРМУЛА КОРИСНОЇ МОДЕЛІ 50 55 60 1. Спосіб зберігання рідких тритієвих відходів, який відрізняється тим, що тритійовані водні розчини зберігають відокремлено від інших радіоактивних відходів. 2. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що для зберігання тритійованих водних розчинів використовують поліетиленові контейнери, які забезпечують захист від бета-випромінювання тритію. 3. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що заповнені контейнери розміщують у приповерхневих сховищах радіоактивних відходів, облаштованих триступеневою системою біологічного захисту, виготовленої з бетону, глини та силікагелю, яка запобігає тритієвому забрудненню навколишнього природного середовища внаслідок аварії, зумовленої природними або техногенними чинниками. 3 UA 113939 U Комп’ютерна верстка Т. Вахричева Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП "Український інститут інтелектуальної власності", вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 4