Рідкий сцинтилятор

Рідкий сцинтилятор, що містить первинну основу, вторинну основу ароматичний вуглеводень - a -метилнафталін і люмінесцентну добавку – 2-феніл-5-(4-біфініл) оксазол (ВРО), який відрізняється тим, що первинною основою сцинтилятора є ізопропілдифеніл при наступному співвідношенні компонентів, мас.%: a -метилнафталін - 12,5-15,0, ВРО - 0,4-0,5, ізопропілдифеніл решта. Винахід відноситься до створення матеріалів для сцинтиляційної техніки, а саме до розробки складів рідких сцинтиляторів (PC) для одержання великих за об'ємом сцинтиляційних лічильників і може бути використаний для реєстрації космічних випромінювань, наприклад, нейтрино, проведення спектрометрії нейтронного випромінювання у присутності інтенсивного гамма-фону і т. ін. В умовах реального ядерно-фізичного експерименту при дослідженні продуктів ядерних реакцій реєстрація одного виду випромінювання відбувається практично завжди на фоні супровідних видів іонізуючих випромінювань. Як правило, у цих випадках необхідно не тільки вимірювати енергію частинок, але і проводити їх ідентифікацію, - визначати заряд і масу, тобто їх тип. Так, задачу розділення нейтронів на фоні фотонів γ-випромінювання (n-γ-розділення) найбільш успішно можна вирішувати, використовуючи органічні кристалічні і рідкі сцинтилятори. При розробці складів нових PC для ідентифікації частинок за формою імпульсу (n-γрозділення) з високою сцинтиляційною ефективністю і високим коефіцієнтом n-γрозділення необхідний пошук недефіцитних, дешевих і вогненебезпечних основ з високою температурою спалаху розчинника. Відомий рідкий сцинтилятор ΝΕ-213, що випускає фірма Nuclear Enterprises [Scintillator catalogue. Nuclear Enterprises. Slighthill, Edinburgh, Bull. N 109, 1977], що вміщує первинну основу - мксилол, вторинну основу нафталін, і люмінесцентну добавку, в якості якої використовують суміш 2,5-дифенилоксазолу (РРО) і 1,4-біс(5-фенил-оксазоліл-2) бензолу (РОРОР). Кількісні співвідношення вторинної основи нафталіну і люмінесцентних добавок активатору РРО та змішувача спектру РОРОР в каталозі не вказано. Температура кипіння сцинтилятору 140°С, температура спалаху 20°С. Максимум люмінесценції складу лежить у області 420нм, коефіцієнт n-γ-розділення у каталозі також не вказано. Сцинтиляційна ефективність складає 78% по відношенню до антрацену і 105% у перерахунку на еталон, в якості якого у сцинтиляційній техніці використовують суміш nтерфенілу (4 г/л) і 1,4-біс(5-фенилоксазоліл) бензолу (0,1г/л) у толуолі; його сцинтиляційну ефективність прийнято за 100%. Створювати великі об'єми сцинтилятору такого складу небезпечно з точки зору токсичності (19) UA (11) 81507 (13) C2 (21) a200512881 (22) 30.12.2005 (24) 10.01.2008 (72) ГАЛУНОВ МИКОЛА ЗАХАРОВИЧ, UA, ГРИНЬОВ БОРИС ВІКТОРОВИЧ, UA, ТАРАСЕНКО ОЛЕГ АН АТОЛІЙОВИЧ, U A, ЛИСОВА ІННА ВІКТОРІВН А, UA, КРАСОВИЦЬКИЙ БОРИС МОРДУ ХОВИЧ, U A, ДЕСЕНКО СЕРГІЙ МИ ХАЙЛОВИЧ, UA, АФАН АСІАДІ ЛЮДМИЛА МИ ХАЙЛІВНА, U A (73) ДЕРЖАВНА НАУКОВА УСТАНОВА "НТК "ІНСТИТУТ МОНОКРИСТАЛІВ" НАН УКРАЇНИ, UA, ІНСТИТУТ СЦИНТИЛЯЦІЙНИХ МАТЕРІАЛІВ Н АН УКРАЇНИ, U A (56) US 5308544, 03.05.1994 SU 1163625 A1, 30.11.1993 3 81507 і пожежної безпеки, тому що сцинтилятор в якості первинної основи вміщує м-ксилол і має низькі температури кипіння і спалаху (до пожежнонебезпечних відносяться об'єкти з температурою спалаху нижче 60°С). Відомий рідкий сцинтилятор [заявка №2003010031 від 02.01.2003г., GО1T1/204; СО9К11/06], що вміщує первинну основу бензилбензоат з температурою кипіння 323-324°С, вторинну основу - ароматичний вуглеводень нафталін і люмінесцентну добавку 2-(4-біфениліл)5-фенил-оксадіазол-1,3,4 (PBD) при наступному співвідношенні компонентів, мас.%: Нафталін 12,5-15,0 PBD 0,4-0,7 бензилбензоат решта. Температура спалаху таких PC складає 156158°С, коефіцієнт n-γ-розділення - 13±0,8, максимум люмінесценції лежить в області 365нм. Рідкий сцинтилятор вказаного складу нетоксичний і пожежнобезпечний, але суттєвим недоліком його є низька сцинтиляційна ефективність 78% по відношенню до загальноприйнятого еталону. Відомий рідкий сцинтилятор [патент України №24971, GO1T 1/204], що вміщує первинну основу із висококиплячих нафтови х вуглеводнів - рідкий парафін з температурою кипіння 232-334°С, вторинну основу - ароматичний вуглеводень - aметилнафталін, і люмінесцентну добавку - 2фенил-5-(4-біфеніліл)оксазол (ВРО) при такому співвідношенні компонентів, мас.%: a-метилнафталін 10,0 ВРО 0,4-0,6 рідкий парафін решта. Температура спалаху такої композиції - 98°С; максимум люмінесценції лежить в області 390нм. Коефіцієнт n-γ-розділення складає 0,93±0,3. Сцинтиляційна ефективність складає 88% по відношенню до загальноприйнятого еталону. До недоліків PC такого складу слід віднести низькі сцинтиляційну ефективність (88%) і коефіцієнт n-γ-розділення 0,93±0,3. В якості прототипу за кількістю загальних ознак нами прийнятий останній з наведених аналогів. В основу винаходу поставлено задачу розробки нетоксичного, пожежнобезпечного рідкого сцинтилятору з більш високими сцинтиляційною ефективністю і коефіцієнтом n-gрозділення. Рішення поставленої задачі забезпечується тим, що в рідкому сцинтиляторі, що вміщує первинну основу, вторинну основу - ароматичний вуглеводень - a-метилнафталін і люмінесцентну добавку - ВРО, згідно з винаходом, первинною основою сцинтилятору є ізопропілдифеніл при наступному співвідношенні компонентів, мас.%: a-метилнафталін 12,5-15,0 ВРО 0,4-0,5 ізопропілдифеніл решта. Ізопропілдифеніл є серійним продуктом, що випускається ДП "Завод хімічних реактивів" (м. Харків). 4 Застосування в якості основи рідкого сцинтилятору доступного, не потребуючого спеціального очищення і апаратури для такої очистки, ізопропіл-дифенілу у сполученні з aметилнафталіном дозволяє підвищити сцинтиляційну ефективність PC. На відміну від основи прототипу, що має неароматичний характер, основа заявляемого сцинтилятору має ароматичний характер, який підсилюється наявністю вторинної основи - a-метилнафталіну, що й забезпечує ефективний переніс енергії електронного збудження від основи до люмінесцентної добавки і, відповідно, до суттєвого підвищення сцинтиляційної ефективності, що складає 110% по відношенню до загальноприйнятого еталону. Експериментальним шляхом встановлено, що сполучення компонентів PC у співвідношенні, що заявляється, дозволяє досягнути не тільки високої сцинтиляційної ефективності, але і високого коефіцієнту n-γ-розділення, що складає 17,55±2,55. Максимум люмінесценції такої композиції лежить в області 390нм. Застосування ізопропілдифенілу, що має температуру кипіння 292°С і температуру спалаху 138°С, також дозволяє зменшити пожежонебезпечність, що дуже важливо при роботі з великими об'ємами сцинтилятору. Використання люмінесцентної добавки ВРО у кількості, меншій або більшій, ніж заявляється, недоцільно, оскільки призводить до зниження сцинтиляційної ефективності (див. Табл. 2, поз. 1, 4, 7, 8). У таблиці 1 наведені порівняльні характеристики сцинтилятору, що заявляється, прототипу і аналогів. У таблиці 2 показано залежність сцинтиляційних характеристик від концентраційного складу PC, який заявляється, і прототипу. Приклади конкретного використання представлені нижче. Приклад 1. Розчиняють 3г (0,3мас.%) 2(4біфеніліл)-5-фенилоксазолу в 897г (89,7мас.%) ізопропілдифенілу і 100г (10мас.%) aметилнафталіну (до повного розчинення люмінесцентної добавки). Інші приклади наведено у таблиці 2. Після одержання розчин PC пропонованого складу продувають спектрально чистим аргоном для очищення від розчиненого у PC кисню - 15-30хвилинна продувка з гранично малим витрачанням інертного газу (0,25 л/хв) при одночасному заморожуванні кювет і відкачуванні форвакуумним насосом. Сцинтиляційна ефективність PC визначалася за середнім фотоструменем фотоелектронного помножувача ФЕУ-13А при опроміненні їх радіоактивним джерелом 137Cs по відношенню до загальноприйнятого еталону і складала 110%. Спектри люмінесценції PC вимірювалися на установці, що складається зі дзеркального монохроматору ЗМР-3, приймача оптичного випромінювання ФЕУ-18, мікроамперметру М-95. Фотолюмінісценція збуджувалася лампою СВДШ 5 81507 500, зі спектру якої виділялося світло з довжиною хвилі 313нм за допомогою кварцового монохроматору. Максимум люмінесценції PC (табл.2, поз. 1) складає 390нм. Для визначення коефіцієнту n-γ-розділення PC, що характеризує здатність до роздільної реєстрації нейтронів і фотонів γ-випромінювання, застосовано метод ідентифікації частинок за формою імпульсів радіолюмінесценції, який полягає у безпосередньому порівнянні зарядів у повільному і швидкому компонентах сцинтиляційного імпульсу. В якості джерела іонізуючого випромінювання використано джерело 239 Pu-Be, що є одночасно як джерелом швидких нейтронів, так й джерелом фотонів γвипромінювання. Роботу установки реалізовано таким чином, щоб реєстрація імпульсу, одержаного при збудженні сцинтилятору нейтронами, приводила до формування сигналу позитивної полярності на виході суматору, а реєстрація фотонів γ-випромінювання - негативної полярності. У залежності від полярності сигнали розділялися для їх оцифрування і передачі на роздільні виходи, тобто на виходи управління набором нейтронного спектру (n-вихід) і управління набором γ-спектру (γ-ви хід). Значення коефіцієнту n-γ-розділення (Кn=17,55±2,55) визначали за формулою Kn = N n - Nn шум Ng - N g шум 6 Заявляємий PC Ізопропілдифеніл, a292 метилнафталін (15%), ВРО (5г/л) Рідкий парафін, aПрототип 232-234 метилнафталін (15%), ВРО (5г/л) Аналог 1 (NEм-Ксилол, нафталін, РРО, 140 213) РОРОР Бензилбензоат, нафталін (12,5- 323-324 Аналог 2 15,0%), PBD (4-6г/л) №№ Ізопропілдифеніл 1 2 3 4 5 6 7 8 9 89,7 87,1 84,5 88,9 87,5 85,0 80,0 84,7 85,0 10 × m, 20 156-158 89,5* Склад компонентів, % a-метилнафталін Заявляємий PC 10,0 12,5 15,0 10,5 12,0 14,6 19,4 15,0 14,5 Прототип 10 * - рідкий парафин Таблиця 1 Склад 98 Примітка: Ткип - температура кипіння, °С; Тспал - температура спалаху, °С; lмакс - максимум люмінесценції, нм; Jсц - сцинтиляційна ефективність, %; Кn - коефіцієнт n-γ-розділення , відн. од. де Nn(g) - загальна кількість імпульсів в одиницю часу з n-ви ходу (g-ви ходу) установки, Nn(g)шум - загальна кількість шумових імпульсів з n-виходу (γ-ви ходу) установки, m - множник, що враховує кількість гаммаквантів на 1 нейтрон для радіоактивного джерела (для джерела 239Pu-Be m=3). Число імпульсів, що формуються на n- та γвиходах установки, визначали за допомогою частотоміру злектроннолічильного ЧЗ-38. Як видно із таблиць, рідкий сцинтилятор складу, що заявляється, дозволяє суттєво підвищити сцинтиляційну ефективність і n-γрозділення PC, а також знизити пожежонебезпеку при роботі з ним. Максимум випромінювання рідкого сцинтилятору (390нм) відповідає спектральним даним фотоелектронних помножувачів. Склад, що заявляється, дає можливість створення великих об'ємів рідких сцинтиляторів на основі доступної, нетоксичної і пожежнобезпечної сировини для використання у нейтронній спектрометрії та астрофізиці, у фізиці високих енергій, в експериментах з детектування нейтрино за вторинними нейтронами. Зараз виготовлено лабораторні зразки сцинтилятору, що заявляється, для апробації в спеціальних лабораторіях України і подальшого опанування у промисловості. Сцинтилятор 138 Ткип, °С Тспал ,°С lмак , с, HM Jсц ,% Kn, відн. од.