Спосіб визначення питомої активності амеріцію-241 у пробах

Изобретение относится к области радиометрии гамма-излучения и может быть использовано при радиационном санитарногигиеническом и технологическом контроле альфаизлучающи х трансурановых радионуклидов, в том числе при контроле степени загрязнения америцием-241 почвы, воды, продуктов питания, сельскохозяйственного сырья и т.п. В настоящее время проблема контроля альфаизлучающи х трансурановых радионуклидов в среде обитания привлекает особое внимание, поскольку с ними связан долговременный риск для здоровья людей вследствие их внутреннего облучения при миграции таких радионуклидов по пищевым цепочкам. Радиологическое воздействие в зоне Чернобыльской катастрофы оказывают, в основном, альфа-излучающие изотопы плутония238, -239, -240 и генетически связанный с ними америций-241 (Ea ~ 5,1 - 5,5МэВ) (Основы сельскохозяйственной радиологии / Б.С. Пристер, Н.А. Ло щилов, О.Ф. Немец, В.А. Поярков. - К.: Урожай, 1991. - 472с. - 347с.). Последний занимает особое место, поскольку он образуется в результате бета-распада (Eb max = 21кэВ) большого количества (0,14 Мега Кюри) плутония-241, который дает ~9,8% общей активности смеси изотопов реакторного плутония, выброшенного в среду обитания. Из-за сравнительно короткого времени полураспада плутония-241 (T1/2 = 13,2 года) количество америция-241 в среде обитания будет возрастать вплоть до 2060 года и лишь затем медленно (T1/2 = 433 года) уменьшаться. В настоящее время около 40% суммарной активности альфа-излучающих радионуклидов обусловлено америцием-241, а к 2000 году она составит уже 50% (Сухоручкин А. Америций-241: ничего неожиданного? // Вестник Чернобыля. 1994. - №1 (520)). Кроме того, возможно, измерив активность в пробе (грунта, воды, пищевых продуктов или сельскохозяйственного сырья и т.п.) америция-241 по известному (из расчетов или калибровочного радиохимического анализа) соотношению, определить активность и остальных трансуранов, т.е. реши ть проблему контроля альфа-излучающих радионуклидов полностью. Поэтому задача оперативного контроля америция-241 в среде обитания является весьма актуальной. Возможны два основных метода радиационного контроля активности альфаизлучающи х трансурановых радионуклидов - по спектрам альфа- и сопутствующего ему гаммаизлучения, исходящего из пробы. Контроль (радиометрия) по альфа-излучению, как правило, требует предварительного концентрирования (осаждения на специальную подложку) этих радионуклидов радиохимическим методом с последующей обработкой альфа-спектра на спектрометре-радиометре. Радиохимический анализ одной, пробы занимает от 2 до 7 дней, его стоимость - десятки миллионов карбованцев, т.е. этот метод дорогостоящий и неоперативный. При этом используется громадная установка с полупроводниковым детектором (ППД) альфаизлучения, требующим криогенного охлаждения (Устройство спектрометрическое СЭА-01.ЖШ 1.287.813 Т01. Техническое описание и инструкция по эксплуатации). Для контроля активности по гамма-излучению применение радиохимического метода в принципе не обязательно. Но энергия гамма-квантов, излучаемых трансуранами (кроме америция-241), лежит, в основном, в диапазоне 10 - 30кэВ, а их квантовый выход менее 1%. Эти аспекты затрудняют контроль большинства трансуранов изза трудности регистрации такого излучения наиболее распространенными и эффективными сцинтилляционными детекторами, не требующими криогенного охлаждения. Поэтому радиационный контроль трансурановых радионуклидов наиболее целесообразно вести по америцию-241. Измерение активности америция-241, в принципе, можно вести как по альфа-излучению (Ea = 5,1 - 5,5МэВ), так и по гамма-излучению (Eg1 = 59,5кэВ, Eg2 = 26,4кэВ, Ex = 17кэВ). Однако альфа-частицы сильно поглощаются в среде (даже в воздухе длина их пробега 3 - 5см, а в грунте до 50мкм). Вследствие такого самопоглощения их регистрация из толстослойных источников проб без радиохимического выделения радионуклида малоэффективна, и метрология таких измерений затруднена. Гамма-линия Eg2 = 26,4кэВ имеет низкий квантовый выход, гамма- и рентгеновские кванты с энергией 26,4 и 1,7кэВ также сравнительно сильно поглощаются в среде. Поэтому наиболее рационально для измерения активности Am-241 использовать регистрацию гамма-излучения с энергией квантов 59,5кэВ и приборы на базе сцинтилляционных блоков детектирования. Измерение активности возможно осуществлять сравнивая площади фотопика (количество зарегистрированных гамма-квантов в окне этой гамма-линии за время экспозиции) для испытуемого и образцового источника с известной активностью за вычетом фона (Основы сельскохозяйственной радиологии / Б.С. Пристер и др. - С.165 - 167). Этот способ измерения активности реализуется в гамма-радиометре РУГ91 для радионуклидов Cs-137 - 134 и K-40 (Гаммарадиометр РУГ-91 "Адани". Руководство пользователя, 1991). Для этих радионуклидов такой способ измерения оправдан, так как для их соответствующи х фотопиков влияние помех от непрерывного распределения (комптоновской части спектра регистрируемых сцинтилляционным детектором гамма-квантов с более высокой, чем у Cs-137 или K-40, энергией) невелико. Применение же этого способа для контроля америция-241 требует присутствия в пробе только этого радионуклида (т.е. выделения его радиохимическим методом - см. выше), иначе помехи от непрерывного распределения и соответственно погрешность измерения будут весьма велики. Наибольший вклад в этот сигнал помехи по гамма-излучению в настоящее время вносит цезий137 (период полураспада T1/2 = 30 лет, суммарная активность выброса в среду обитания ~1 Мега Кюри. Вклад остальных техногенных радиуонуклидов вследствие либо сравнительно короткого времени жизни (подавляющее большинство их уже распались), либо малой начальной активности, в настоящее время составляет не более 5% (Сухоручкин А. Америций241: ничего неожиданного? // Вестник Чернобыля. 1994. -№1 (520)). Причем величина удельной активности Cs-137 в пробах (гр унта и т.п.) во многих случаях может превышать активность Am241 в ~10000 раз, что приводит к тому, что сигнал помехи в окне Am-241 может во много раз превосходить сигнал от самого Am-241. Наиболее близким по технической сущности и выбранным в качестве прототипа является способ определения удельной активности в пробе с помощью сцинтилляционного детектора по спектру гамма-излучения радионуклидов (Основы сельскохозяйственной радиологии / Б.С. Пристер и др. - К.: Урожай, 1991. - С.162 - 179). Он включает регистрацию гамма-квантов детектором, анализ (получение амплитудного спектра с помощью спектрометра-радиометра) и селекцию электрических импульсов детектора по амплитуде (формирование окон - интервала амплитуд импульсов - с помощью дифференциального дискриминатора), измерение средней скорости счета импульсов в окнах фотопика какой-либо гамма-линии искомого радионуклида (например, америция-241 или цезия-137 и т.п.) и непрерывного распределения по обе стороны этого фо топика в присутствии пробы и без нее (измерение фона), определение помехи от сопутствующи х искомому радионуклиду в пробе радионуклидов ("пьедестала" под фотопиком) как средней величины уровня непрерывного распределения по обе стороны фотопика с учетом разности средних скоростей счета с последующим определением удельной активности искомого радионуклида по выражению где A - удепьная активность америция-241, Бк/кг; nп - средняя скорость счета в окне фотопика в присутствии измеряемой пробы, с-1; nпф - средняя скорость счета в окне фотопика в отсутствии пробы, с-1; n1 и n2 - средние скорости счета в окнах фотопика соответственно слева и справа от него в присутствии пробы, с-1; n1ф и n2ф - средние скорости счета в окнах вне фотопика соответственно слева и справа от него в отсутствии пробы, с-1; k - чувствительность радиометра, Бк -1, с-1; m - масса пробы, кг; число импульсов, зарегистрированных в i-м окне за время экспозиции ti). Способ иллюстрируется типичным гаммаспектром на фиг.1. Данный способ дает хорошие результаты в случаях сравнительно низкой активности сопутствующи х искомому радионуклидов, либо отсутствия близкорасположенных гамма-линий и перекрытия их фотопиков с фотопиком, по которому измеряется активность искомого радионуклида. В противном случае погрешность измерения возрастает и тем сильнее, чем выше относительная активность сопутствующи х в пробе радионуклидов с перекрывающимися фотопиками. При применении этого способа для измерения удельной активности америция-241 с помощью сцинтилляционного детектора, когда в грунте активность цезия-137 может превосходить активность америция-241 в ~10000 раз, величина сигнала помехи в несколько раз превосходит полезный сигнал (т.е. nп - 0,5(n1 + n2)