Спосіб виготовлення каталізатора, який містить металеві паладій і золото та ацетат міді (іі), для виробництва вінілацетату (варіанти)

1 Спосіб виготовлення каталізатора для виробництва вінілацетату шляхом реакції етилену, кисню й оцтової кислоти, який включає виготовлення поруватого носія, що містить осади каталітично ефективних кількостей паладію і золота та МІДІ, причому поруватий носій виготовляють за допомогою наступних стадій просочування поруватого носія водним розчином водорозчинної солі паладію, фіксацію паладію у формі нерозчинної у воді сполуки шляхом реакції із ВІДПОВІДНОЮ лужною сполукою, наступне просочування каталізатора розчином водорозчинної солі золота, фіксацію золота в розчині, наявному в останньому просочуванні, реакцією розчиненої водорозчинної солі в такому розчині із ВІДПОВІДНОЮ лужною сполукою для осадження нерозчинної у воді сполуки золота, і відновлення до їхнього металевого стану нерозчинних у воді сполук паладію і золота, наявних в каталізаторі, і наступне просочування поруватого носія розчином сполуки МІДІ, який відрізняється тим, що як сполуку МІДІ використовують ацетат МІДІ (II) 2 Спосіб виготовлення каталізатора для виробництва вінілацетату шляхом реакції етилену, кисню й оцтової кислоти, який включає виготовлення поруватого носія, що містить осади каталітично ефективних кількостей металевих паладію і золота та МІДІ, причому поруватий носій виготовляють за допомогою наступних стадій просочування носія розчином певної КІЛЬКОСТІ водорозчинної солі паладію, що містить весь елементарний паладій, потрібний в кінцевому каталізаторі, і певну КІЛЬКІСТЬ водорозчинної солі золота, що містить лише 2 частину елементарного золота, потрібного на кінцевому каталізаторі, фіксацію паладію і золота в останньому з цих розчинів у формі нерозчинних у воді сполук шляхом обертання і/або перевертання просоченого носія, який знаходиться у стані занурення в розчині відповідної лужної сполуки, відновлення фіксованих паладію і золота до їхнього металевого стану, наступне просочування каталізатора іншим розчином певної КІЛЬКОСТІ водорозчинної солі золота так, що загальна КІЛЬКІСТЬ елементарного золота в каталізаторі дорівнює потрібній його КІЛЬКОСТІ в кінцевому каталізаторі, причому згаданий останній розчин містить також певну КІЛЬКІСТЬ відповідної лужної сполуки, достатню для фіксації додаткового золота у формі нерозчинної у воді сполуки, і відновлення фіксованого додаткового золота до його металевого стану, і наступне просочування поруватого носія розчином сполуки МІДІ, який відрізняється тим, що як сполуку МІДІ використовують ацетат МІДІ (II) 3 Спосіб за п 1 або 2, який відрізняється тим, що згадане просочування є таким, що ацетат МІДІ (II), осаджений на просоченому каталізаторі, містить приблизно від 0,3 до 5,0 г елементарної МІДІ на літр каталізатора 4 Спосіб за п 1 або 2, який відрізняється тим, що згаданий ацетат МІДІ (II) містить приблизно від 0,5 до 3,0 г елементарної МІДІ на літр каталізатора 5 Спосіб за п 1 або 2, який відрізняється тим, що згаданий поруватий носій містить приблизно від 1 до 10 г паладію і приблизно від 0,5 до 10 г золота на літр каталізатора, причому КІЛЬКІСТЬ золота становить приблизно від 10 до 125 мас % відносно маси паладію 6 Спосіб за п 1 або 2, який відрізняється тим, що згаданий розчин ацетату МІДІ (II) також містить розчинений ацетат лужного металу 7 Спосіб за п 6, який відрізняється тим, що згаданим ацетатом лужного металу є ацетат калію, осаджений на каталізаторі у КІЛЬКОСТІ приблизно від 10 до 70 г на літр каталізатора 8 Спосіб виробництва вінілацетату шляхом реакції етилену, кисню й оцтової кислоти у якості реагентів, який відрізняється тим, що він включає у себе приведення в контакт цих реагентів з каталізатором, що містить поруватий носій, на поруватій поверхні якого осаджені каталітично ефективні О Ю о> (О 61975 КІЛЬКОСТІ металевих паладію і золота та ацетат згаданий ацетат лужного металу постачають в М І Д І (II) реакцію разом зі згаданими реагентами 9 Спосіб за п 8, який відрізняється тим, що зга14 Спосіб за п 13, який відрізняється тим, що даний ацетат МІДІ (II) осаджують на каталізатор у згаданим ацетатом лужного металу є ацетат каКІЛЬКОСТІ, що включає у себе приблизно від 0,3 до лію, який постачають в реакцію у КІЛЬКОСТІ прибли5,0 г елементарної МІДІ на літр каталізатора зно від 1 частки на мільйон до 100 часток на міль10 Спосіб за п 9, який відрізняється тим, що йон відносно маси оцтової кислоти, що використозгадана елементарна мідь в ацетаті МІДІ (II) місвується титься в КІЛЬКОСТІ приблизно від 0,5 до 3,0 г на літр 15 Спосіб за п 14, який відрізняється тим, що каталізатора згаданий ацетат МІДІ (II) у КІЛЬКОСТІ, ЩО забезпечує приблизно від 10 часток на мільярд до 50 часток 11 Спосіб за п 9, який відрізняється тим, що на мільйон елементарної МІДІ ВІДНОСНО маси оцтозгаданий каталізатор містить приблизно від 1 до вої кислоти, постачають в реакцію разом зі згада10 г паладію і приблизно від 0,5 до 10 г золота на ними реагентами літр каталізатора, причому КІЛЬКІСТЬ золота становить приблизно від 10 до 125 мас % відносно маси 16 Спосіб за п 8, який відрізняється тим, що паладію безгалогенну сполуку МІДІ постачають в реакцію разом зі згаданими реагентами 12 Спосіб за п 9, який відрізняється тим, що згаданий каталізатор містить також осад ацетату 17 Спосіб за п 16, який відрізняється тим, що лужного металу згаданою безгалогенною сполукою МІДІ Є ацетат М І Д І (II) 13 Спосіб за п 12, який відрізняється тим, що Даний винахід стосується нових і поліпшених каталізаторів для вироблення вінілацетату шляхом реакції між етиленом, киснем і оцтовою кислотою Відомо, ЩО В ОДИН ЗІ способів вінілацетат отримують шляхом реакції етилену, кисню й оцтової кислоти, використовуючи каталізатор, який складається з металевих паладію і золота на носи Використання такого каталізатора дає змогу одержувати досить великі рівні продуктивності процесу вироблення вінілацетату Проте ці рівні обмежуються утворенням небажаних побічних продуктів і, зокрема, двоокису вуглецю Утворення будь-якого продукту або побічного продукту процесу може бути схарактеризоване таким показником, як селективність, що визначається вираженою у відсотках КІЛЬКІСТЮ такого продукту відносно його теоретичної максимальної КІЛЬКОСТІ, яка може утворитися з даних реагентів Таким чином, було б бажано за допомогою того чи іншого засобу знизити утворення двоокису вуглецю, тобто мати знижену СОг селективність процесу Серед відомих можна навести такі технічні рішення, скеровані на досягнення цієї мети В патентах США №3,775,342 від 27 листопада 1973р і №3,822,308 від 2 липня 1974р, автори Кроніг (Kromg) та ш , розкритий спосіб одержання каталізаторів для вироблення вінілацетату, який включає у себе обробку ПІДЛОЖНИЦІ одночасно або послідовно розчином А, що містить розчинені солі благородних металів, таких, як паладій і золото, і розчином В, що містить сполуки, спроможні реагувати на ПІДЛОЖНИЦІ з солями благородних металів з утворенням нерозчинних у воді сполук цих металів, обробку таких нерозчинних у воді сполук відновлювальним агентом для перетворення нерозчинних у воді сполук благородних металів на чисті метали, промивку каталізатора для видалення водорозчинних сполук і застосування сполуки лужного металу, наприклад, карбоксилату лужного металу, до або після обробки відновлювальним агентом Розчин А може також необов'язково містити солі декількох інших металів і, у тому числі, МІДІ В патенті США №5,332,710 від 26 липня 1994р , автори Ніколау (Nicolau) та ш , розкритий спосіб отримання каталізатора для вироблення вінілацетату шляхом реакції етилену, кисню й оцтової кислоти, який включає у себе просочування поруватої ПІДЛОЖНИЦІ водорозчинними солями паладію і золота, фіксацію паладію і золота у формі нерозчинних сполук на ПІДЛОЖНИЦІ ШЛЯХОМ занурення і перевертання просоченої ПІДЛОЖНИЦІ В реакційному розчині для осадження таких сполук, і наступне відновлення сполук до їхньої металевої форми В патенті США №5,347,046 від 13 вересня 1994р , автори Уайт (White) та ш , описаний каталізатор для вироблення вінілацетату шляхом реакції, етилену, кисню й оцтової кислоти, який містить метал групи паладію і/або його сполуку, золото і/або його сполуку й один з металів - мідь, нікель, кобальт, залізо, марганець, свинець або срібло або його сполуку, краще осаджений або осаджену на матеріал ПІДЛОЖНИЦІ ЗГІДНО З даним винаходом пропонується каталізатор, призначений для вироблення вінілацетату шляхом реакції етилену, кисню й оцтової кислоти з низькою селективністю щодо двоокису вуглецю, який містить порувату підложницю, на поруватій поверхні якої осаджені каталітично ефективні КІЛЬКОСТІ металевих паладію і золота та ацетату МІДІ (II) Вважається, що мідь, що знаходиться в ацетаті МІДІ (II), знижує селективність до двоокису вуглецю, що часто супроводжується підвищеннями продуктивності вироблення вінілацетату порівняно з тим, коли каталізатор не містить ацетату МІДІ (II) Матеріал ПІДЛОЖНИЦІ каталізатора за даним винаходом складається з часток, які можуть мати як правильну, так і неправильну форму, наприклад, сфер, таблеток, циліндрів, кілець, зірочок та ш , і розміри по діаметру, довжині або ширині при 61975 близно від 1 до 10мм і краще, якщо приблизно від наприклад, гідроксидом, силікатом, боратом, карЗ до 9мм Серед них найбільш прийнятними є бонатом або бікарбонатом лужного металу у водсфери діаметром приблизно від 4 до 8мм Матеріному розчині Кращими лужними сполуками, що алом ПІДЛОЖНИЦІ може бути будь-яка підхожа пофіксують, є гідроксиди натрію і калію Лужний мерувата речовина, наприклад, кремнезем, глинотал у лужній сполуці повинен знаходитися в КІЛЬзем, кремнезем-глинозем, оксид титану, оксид КОСТІ, наприклад, що приблизно в 1-2 рази і краще, цирконію, силікати, алюмосилікати, титанати, шпіякщо приблизно в 1,1-1,8 рази перевищує КІЛЬнель, карбід кремнію, вуглець і под КІСТЬ, що потребується для реакції з каталітично активними катіонами, наявними у водорозчинній Матеріал ПІДЛОЖНИЦІ може мати питому поверсолі Фіксацію металу можна здійснювати у спосіб хню в межах, наприклад, приблизно від 10 до 2 початкового змочування, згідно з яким просочену 350м /г і краще, якщо приблизно від 100 до 2 підложницю просушують, наприклад, при темпера200м /г, і середній розмір пор у межах, наприклад, турі 150°С протягом 1год , приводять у контакт з приблизно від 50 до 2000 ангстрем, і питомий об'розчином лужного матеріалу, КІЛЬКІСТЬ ЯКОГО дорівєм пор, наприклад, приблизно від 0,1 до 2мл/г і нює приблизно 95-100% об'єму пор ПІДЛОЖНИЦІ, І краще приблизно від 0,4 до 1,2мл/г витримують у стаціонарному стані протягом приПри виготовленні каталізатора за даним винаблизно 0,5-1 бгод , може бути застосований також ходом матеріал ПІДЛОЖНИЦІ спочатку піддають оброторно-імерсійний спосіб (або спосіб роторного робці з осадженням каталітичних кількостей палазанурення), при якому просочену підложницю без дію і золота на поруватих поверхнях часток ПІДЛОпросушування занурюють у розчин лужного метаЖНИЦІ Для цього можуть застосовуватися будь-які лу і обертають і/або перевертають протягом приВІДОМІ способи, в яких використовується одночаснаймні початкового періоду просочування так, щоб не або роздільне просочування ПІДЛОЖНИЦІ ОДНИМ І на поверхні часток ПІДЛОЖНИЦІ або поблизу неї більше водними розчинами водорозчинних сполук утворився тонкий шар осадженої водорозчинної паладію і/або золота У якості підхожих для цього сполуки Обертання і перевертання можна здійсводорозчинних сполук паладію можна назвати нювати, наприклад, зі швидкістю приблизно 1хлорид паладію (II), хлорид натрій-паладію (II), 10об/хв протягом, наприклад, принаймні приблизхлорид калій-паладію (II), нітрат паладію (II), і суно 0,5год і краще протягом приблизно 0,5-4год льфат паладію (II), у той час як в якості водорозРозглянутий роторно-імерсійний спосіб описаний в чинних сполук золота можуть використовуватися патенті США №5,332,710, розкриття якого включесолі лужного металу, наприклад, натрієва або кане тут у формі посилання лійна сіль хлориду золота (III) або тетрахлорзоло то (III) кислоти Найбільш прийнятними солями для просочування є сіль лужного металу тетрахлорзолото (III) кислоти і хлорид натрій-паладію (II), завдяки їхній добрій розчинності у воді Просочування можна здійснювати у спосіб «початкового змочування», де КІЛЬКІСТЬ розчину водорозчинної сполуки металу, що використовується для просочування, складає приблизно від 95 до 100% поглинальної спроможності матеріалу ПІДЛОЖНИЦІ Концентрація розчину або розчинів є такою, щоб КІЛЬКІСТЬ елементарних паладію і золота в розчині або розчинах, абсорбованих на ПІДЛОЖНИЦІ, дорівнювала їхній потрібній, наперед визначеній КІЛЬКОСТІ Якщо такі просочування здійснюються два і більше разів, то в кожному з них водорозчинна сполука може міститися у КІЛЬКОСТІ, еквівалентній всій або частині КІЛЬКОСТІ одного каталітично активного металу чи комбінації двох каталітично активних металів, потрібних в кінцевому каталізаторі, поки КІЛЬКОСТІ таких металів в усіх абсорбованих просочувальних розчинах дорівнюють кінцевим потрібним кількостям Зокрема, може бути потрібним просочувати підложницю більш ніж одним розчином водорозчинної сполуки золота, як це докладніше розглянуто нижче Просочування повинні забезпечувати, наприклад, приблизно 1-10г елементарного паладію і, наприклад, приблизно 0,5-10г елементарного золота, причому КІЛЬКІСТЬ золота повинна становити приблизно 10-125% (мас) від маси паладію Після КОЖНОГО просочування ПІДЛОЖНИЦІ ВОД НИМ розчином водорозчинної солі паладію і/або золота метал «фіксують», тобто осаджують у формі нерозчинної у воді сполуки, такої, як гідроксид, шляхом реакції з ВІДПОВІДНОЮ лужною сполукою, Фіксовані, тобто осаджені сполуки паладію і золота далі можуть бути відновлені, наприклад, у паровій фазі етиленом, наприклад, у 5%-й суміші в азоті при 150°С протягом 5год після першої промивки каталізатора, що містить фіксовані сполуки металів, до повного його звільнення від аніонів, таких, як галіди, і просушування, наприклад, при 150°С протягом приблизно 1год Таке відновлення може бути виконане також до промивки і просушування - в рідинній фазі при кімнатній температурі водним розчином гідрату гідразину, в якому надлишок гідразину вище його КІЛЬКОСТІ, яка потребується для відновлення всіх сполук металів, присутніх на ПІДЛОЖНИЦІ, складає, наприклад, приблизно від 8 1 до 151, з наступними промивкою і просушуванням Для відновлення фіксованих сполук металів, наявних на ПІДЛОЖНИЦІ, можуть бути застосовані також ІНШІ відновлювальні агенти і засоби, ВІДОМІ у даній галузі Внаслідок відновлення фіксованої сполуки металу, головним чином, утворюється чистий метал, але наявними можуть бути також малі КІЛЬКОСТІ оксиду металу В тих випадках, коли проводиться більше однієї стадії просочування і фіксації, відновлення можна здійснювати після кожної стадії фіксації або після того, як усі металеві елементи будуть фіксовані на ПІДЛОЖНИЦІ В якості прикладу вищерозглянутого загального процесу для фіксації каталітично активних металевих елементів на ПІДЛОЖНИЦІ І відновлення нерозчинних у воді сполук металів до бажаного металевого стану перед просочуванням ацетатом МІДІ (II) може бути застосований також спосіб «роздільної фіксації» Згідно з цим способом, в якому використовуються розглянуті вище специфі 61975 8 чні процеси, підложницю спочатку просочують вочином ацетату лужного металу, краще, якщо ацедним розчином водорозчинної сполуки паладію татом калію або натрію і найкраще, якщо ацетатом шляхом початкового змочування, після чого палакалію Після просушування кінцевий каталізатор дій фіксують обробкою лужним розчином, що фікможе містити, наприклад, приблизно 10-70 і красує, у спосіб початкового змочування або роторноще, якщо приблизно 20-60 грамів ацетату лужного го занурення, кращим з яких є роторне занурення металу на літр кінцевого каталізатора Необов'язДалі каталізатор просушують і окремо просочують кове просочування каталізатора ацетатом лужного розчином розчинної сполуки золота з бажаною в металу може виконуватися до або після просочукаталізаторі КІЛЬКІСТЮ елементарного золота, і зовання ацетатом МІДІ (II) Проте краще, якщо пролото фіксують обробкою лужним розчином, що сочування ацетатом лужного металу поєднують з фіксує, шляхом початкового змочування або ротопросочуванням ацетатом МІДІ (II), тобто каталізарного занурення, краще початкового змочування тор, що містить металеві паладій і золото, просоЯкщо золото повинно фіксуватися шляхом початчують єдиним розчином ацетату МІДІ (II) і ацетату кового змочування, то така фіксація може бути лужного металу, одержуючи в результаті кінцевий поєднана зі стадією просочування використанням каталізатор, який після просушування містить заєдиного водного розчину розчинної сполуки золота дані КІЛЬКОСТІ обох ацетатів і лужної сполуки, що фіксує, у надлишковій КІЛЬКОПри виробленні вінілацетату із застосуванням СТІ, більшій, ніж необхідно для перетворення всьокаталізатора за даним винаходом над каталізатого золота в розчині на його фіксовану нерозчинну ром пропускають потік газу, який містить етилен, сполуку, наприклад, гідроксид золота (III) Якщо в кисень або повітря, оцтову кислоту і, бажано, ацеякості відновлювального агента у паровій фазі тат лужного металу Склад потоку газу може варівикористовується водень або вуглеводень, наприювати в широких межах з урахуванням його вибуклад, етилен, то каталізатор, що містить фіксовані хонебезпечності Наприклад, молярне співвідносполуки металів, промивають до тих пір, поки в шення етилену до кисню може складати приблизньому не залишиться жодних аніонів, просушують і но від 80 20 до 98 2, молярне співвідношення відновлюють етиленом чи іншим вуглеводнем, як оцтової кислоти до етилену може складати приописано вище Якщо в якості відновлювального близно від 100 1 до 1 100, краще, якщо приблизно агента в рідинній фазі використовується гідразин, від 10 1 до 1 8, а вміст газоподібного ацетату лужто каталізатор, що містить фіксовані сполуки меного металу може складати приблизно від 1 до талів, піддають обробці водним розчином надлиш100 р р т (хЮ 6 частин) відносно маси оцтової кискового гідрату гідразину до промивки і просушулоти, що використовується Потік газу може містивання для відновлення сполук металів до чистих ти також ІНШІ інертні гази, такі, як азот, двоокис металів, а потім каталізатор промивають і просувуглецю і/або насичені вуглеводні Температури шують, як описано вище реакції, які можуть бути використані, є підвищеними і знаходяться в діапазоні приблизно 150-220°С Іншим специфічним способом виготовлення Тиск, що використовується, може бути у певній каталізатора до його просочування ацетатом МІДІ мірі знижений, нормальний або підвищений і у (II) є «модифікований роторно-імерсійний спосіб», кращому варіанті досягати приблизно 20 надлишзгідно з яким при першому просочуванні лише часкових атмосфер тину золота просочують паладієм, метали фіксують реакцією з лужним розчином, що фіксує, шляВ одному з кращих варіантів здійснення спохом роторного занурення, фіксовані сполуки метасобу вироблення вінілацетату з використанням лів відновлюють до вільних металів, наприклад, каталізатора за даним винаходом до постачальноетиленом або гідратом гідразину, а промивку і го потоку реагентів включається безгалогенна просушування виконують до відновлення етилесполука МІДІ Безгалогенна сполука МІДІ повинна ном або після відновлення гідразином Після цього бути у певній мірі розчинною у воді або оцтовій каталізатор просочують залишком золота у формі кислоті, наприклад, принаймні приблизно 0,Зг/л розчину водорозчинної сполуки золота і знову відпри 20°С, нею може бути, наприклад, ацетат МІДІ новлюють, наприклад, етиленом або гідразином (II) (безводний або моногідрат), який є найбільш після або до промивки і просушування, як описано прийнятним, трипдрат або гексапдрат нітрату МІДІ, вище Цей модифікований роторно-імерсійний сульфат МІДІ (безводний або пентапдрат), формат спосіб більш детально описаний в міжнародній МІДІ (безводний або пентапдрат) і под КІЛЬКІСТЬ публікації №WO94/08714 від 28 квітня 1994р , розсполуки МІДІ, що постачається для реакції, може криття якої включене тут у формі посилання бути такою, щоб забезпечити, наприклад, приблизно від 10 ppb (хЮ 9 частин) до 50 ррт (хЮ 6 часПісля ТОГО ЯК каталізатор, що містить паладій і тин), краще, якщо приблизно від 20 ppb до 10 ррт золото у металевому стані осаджені на матеріал ПІДЛОЖНИЦІ, виготовлений будь-яким із вищеописаних способів, його просочують водним розчином ацетату МІДІ (II), моногідратом або безводним, краще шляхом початкового змочування Далі каталізатор просушують так, що кінцевий каталізатор містить ацетат МІДІ (II) в КІЛЬКОСТІ, еквівалентній, наприклад, приблизно 0,3-5,0 і краще, якщо приблизно 0,5-3,0 грамів елементарної МІДІ на літр кінцевого каталізатора Каталізатор, що містить паладій і золото у металевому стані, може бути також просочений роз елементарної МІДІ ВІДНОСНО КІЛЬКОСТІ оцтової кис лоти в потоці, що постачається За цих умов КІЛЬКІСТЬ МІДІ в ацетаті МІДІ (II) каталізатора, втрачена внаслідок довготривалого випаровування каталізатора, відновлюється, завдяки чому зменшується зріст селективності щодо двоокису вуглецю Додатковою ілюстрацією даного виноходу служить розглянутий нижче приклад Приклад В цьому прикладі каталізатор, що містить паладій і золото в металевому стані на матеріалі 61975 10 кошика з дроту із неіржавкої сталі, температуру у верхній і донній частині якого можна було вимірювати за допомогою термопари Кошик помістили до баку реактора Берті (Berty) циркуляційного типу з безперервним перемішуванням і витримали в ньому при температурі, яка забезпечувала приблизно 45% конверсію кисню електронагрівною оболонкою Крізь кошик пропускали газову суміш приблизно із 130л/год (при вимірюванні в нормальних умовах) етилену, приблизно 26л/год кисню, приблизно 128л/год азоту, приблизно 131л/год оцтової кислоти і приблизно 2мг/год ацетату калію під тиском приблизно 12 атмосфер Реакція була завершена приблизно за 18год Аналіз отриманих продуктів проводили в онлайновому режимі за допомогою газового хроматографа поряд з офлайновим аналізом рідинних продуктів шляхом конденсації потоку продукту при приблизно 10°С Це дозволяло здійснювати оптимальний аналіз кінцевих продуктів Результати аналізу показали 7,35% селективність процесу щодо ССЬ, 0,98% селективність процесу щодо важких фракцій і виражену через коефіцієнт активності відносну активність реакції величиною 1,70 Обчислення коефігідроксиду золота на ПІДЛОЖНИЦІ ПІСЛЯ ЦЬОГО катацієнта активності проводили за допомогою ЕОМ, в лізатор промили водою, видаливши з нього хлопрограмі якої була закладена низка рівнянь, які рид (приблизно 5год) і просушили при 150°С провстановлюють співвідношення між коефіцієнтом тягом 1 год у потоці азоту Далі гідроксиди паладію активності і температурою каталізатора (в процесі і золота відновили до чистих металів шляхом приреакції"), конверсією кисню і рядом кінетичних паведення каталізатора в контакт з етиленом (5% в раметрів для реакцій, що мають місце під час синазоті) в паровій фазі при 150°С протягом 5год На тезу вінілацетату У загальному випадку коефіцізавершення каталізатор був просочений шляхом єнт активності знаходиться в оберненій залежності початкового змочування водним розчином моногіз температурою, потрібною для досягнення подрату ацетату МІДІ (II) в КІЛЬКОСТІ, достатній для стійної конверсії кисню забезпечення приблизно 1,9г елементарної МІДІ на Одержана в цьому прикладі 7,35% селективлітр каталізатора, і ацетатом калію в КІЛЬКОСТІ, доність щодо СОг є суттєво нижчою за ту, що зазвистатній для забезпечення 40г ацетату калію на чай має місце при застосуванні аналогічним чином літр каталізатора, і просушили в сушарці із псеввиготовлених 7мм паладійзолотих каталізаторів, дозрідженим шаром при 100-150°С протягом 1год які не містять ацетату МІДІ (II) Порівняння показало, що 7мм Pd/Au каталізатор без ацетату МІДІ (II), Каталізатор, виготовлений згідно з описаним виготовлений згідно з описаним вище прикладом, вище Прикладом, був підданий випробуванню на мав СОг селективність приблизно 9,3% і активйого активність у виробництві вінілацетату шляхом ність приблизно 2,2 реакції етилену, кисню і оцтової кислоти Для цього приблизно 60мл каталізатора було поміщено до ПІДЛОЖНИЦІ, виготовляють у спосіб «роздільної фіксації» з наступним просочуванням ацетатом МІДІ (II) й ацетатом калію У якості матеріалу ПІДЛОЖНИЦІ служили кремнеземні сферичні частки виробництва фірми Sud Chemie KA-160 Частки мали номінальний діаметр 2 7мм, питому поверхню приблизно 160-175м /г, і питомий об'єм пор приблизно 0,68мл/г Матеріал ПІДЛОЖНИЦІ спочатку просочували у спосіб початкового змочування водним розчином хлориду натрій-паладію (II), достатнім для забезпечення приблизно 7г елементарного паладію на літр каталізатора Потім паладій фіксували на ПІДЛОЖНИЦІ у формі гідроксиду паладію (II) роторно-імерсійною обробкою каталізатора водним розчином гідроксиду натрію з молярним співвідношенням Na/CI приблизно 1,2 1 Далі каталізатор просушували при 100°С протягом 1год в сушарці із псевдозрідженим шаром, а потім просочували у спосіб початкового змочування водним розчином тетрахлораурату натрію у КІЛЬКОСТІ, достатній для забезпечення каталізатора 4г/л елементарного золота, і гідроксидом натрію при молярному співвідношенні Na/CI приблизно 1,8 1 для фіксації золота у формі Комп'ютерна верстка О Гапоненко Підписне Тираж39 прим Міністерство освіти і науки України Державний департамент інтелектуальної власності, Львівська площа, 8, м Київ, МСП, 04655, Україна ДП "Український інститут промислової власності", вул Сім'ї Хохлових, 15, м Київ, 04119