Спосіб одночасного оперативного вимірювання 90sr та 137cs в біооб’єктах малого розміру без використання радіохімії

Реферат: 90 137 Спосіб одночасного оперативного вимірювання енергетичного спектра електронів Sr тa Cs в біологічних об'єктах малого розміру методом спектрометрії, що полягає в порівнянні енергетичного спектра експериментального зразка з енергетичними спектрами калібрувальних зразків, причому для порівняння використовують калібрувальні зразки з відомими густиною та 137 90 40 активністю Cs, Sr та K, а при обробці результатів враховують поправку на зміну густини 137 досліджуваного зразка через зсув піка резонансних конверсійних електронів Cs. UA 106904 U (12) UA 106904 U UA 106904 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 Корисна модель, що заявляється, належить до галузей радіаційної біології, радіоекології та ядерної фізики. Задача корисної моделі полягає в створенні способу оперативного одночасного 137 90 вимірювання енергетичного спектра електронів Cs, Sr у біологічних об'єктах з підвищеною 137 90 точністю, без радіохімії, враховуючи особливості спектрів Cs та Sr. Поставлена задача вирішується способом одночасного вимірювання спектра електронів 137 90 Cs та Sr в біологічних об'єктах малого розміру методом спектроскопії, який полягає в порівнянні енергетичного спектра експериментального зразка зі спектрами калібрувальних зразків. Згідно з корисною моделлю, для порівняння енергетичних спектрів використовують 137 90 4() калібрувальні зразки з відомими значеннями густини та активності Cs, Sr та К, а при обробці результатів вимірювання враховують поправку на невелику відмінність густини 137 експериментального зразка та зсув піка резонансних конверсійних електронів Cs з енергією 630 кеВ від γ-переходу з Еγ=661 кеВ. Даний спосіб може бути використаний для одночасного вимірювання активності суміші 90 137 радіонуклідів Sr та Cs в досліджуваних об'єктах. Найбільш близьким до запропонованої корисної моделі є спосіб нерадіохімічного 90 вимірювання Sr, що базується на відсіканні електронів цезію та стронцію тонкими пластинами 90 з подальшим вимірюванням залишкового спектра електронів Y, який знаходиться в рівновазі з 90 Sr. Порівнюючи результати вимірювання калібрувального і досліджуваного зразка просто 90 отримати шукану активність Sr. Цей спосіб потребує проведення неодноразових вимірювань одного і того ж зразка з використанням пластин з різних матеріалів та товщини. Використання цього способу потребує тривалого часу, є трудомістким та не може бути застосовано для вимірювань живих об'єктів [1]. 90 90 Єдиним оперативним способом вимірювання є метод β-спектрометрії Sr по дочірньому Y, проте він орієнтований на гомогенні зразки без домішок інших нуклідів (в незначних кількостях), 137 40 90 наприклад, Cs, К. Прижиттєву оцінку вмісту Sr проводили у рідкісних випадках, причому не у всій тварині, а лише для невеликого ампутованого зразка (кінчик хвоста або палець миші), з використанням радіохімії або радіометрії [2]. Серед вітчизняних розробок аналогів корисної моделі, що заявляється, не знайдено. Розроблений нами спосіб ґрунтується на спектроскопічних вимірах, і який успішно 90 137 застосовується в широкому діапазоні співвідношень Sr/ Cs0,01 та в присутності природного 40 90 К. При розпаді Sr випромінюються дві групи електронів з граничною енергією 0,55 і 2,3 МеВ, 137 а при розпаді Cs - електрони з граничною енергією 0,51 МеВ, 1,2 МеВ, конверсійні електрони 137 40 від гамма-квантів 661 кеВ Cs з енергією 630 кеВ, та електрони, що виникають при розпаді К 90 з граничною енергією 1,3 МеВ. Головною проблемою при вимірюванні Sr є те, що електрони мають суцільний спектр і їх пробіг у зразку залежить від його щільності. Відомо, що чим товстіший шар реєстрації електронів в β-детекторі, тим вища його ефективність, а з нею і 90 137 оперативність оцінки Sr. Натомість, присутність в зразку активності Cs на порядок більшої, 90 ніж такої ж Sr і підвищеного зовнішнього радіаційного фону збільшує ймовірність реєстрації γквантів (Еγ=661 кеВ), комптонівських γ-квантів і, особливо, рентгенівського випромінювання К х 137 137 Ва, що ускладнює аналіз Р-спектра. Крім великої домішки Cs, у зразках, відібраних в зонах 2 з щільністю забруднення території 1 Ки/км , значний внесок у повний β-спектр починають 40 вносити електрони К (Егр=1,3 МеВ). Обробка експериментальних спектрів проводилась способом їх порівняння зі спектрами 90 137 калібрувальних зразків. Калібрувальні зразки мають відому густину та активність Sr, або Cs, 40 або К. Подальша обробка експериментального спектра проводилась методом порівняння його з калібрувальними спектрами, які отримані на цьому ж спектрометрі. Після врахування фону, виміряного також з високою точністю, спектри калібрувальних джерел описуються кубічними сплайнами і (в подальшому) використовуються для опису експериментальних спектрів. Для 90 137 реалізації способу одночасного вимірювання Sr та Cs використовували спектрометр СЕБ-50 з пластиковим сцинтиляційним детектором товщиною 1 мм, диаметром 76 мм та відповідним програмним забезпеченням. На Фіг. 1 представлені β-спектри досліджуваного та калібрувальних зразків. Обробка результатів вимірів відбувається наступним чином: у загальному випадку при апроксимації експериментальних даних yi ,1  i  i0 за допомогою функції f (i, X ) , де X вектор підгінних параметрів X ,1  j  j j 0 ( j 0 - кількість підгінних параметрів), необхідно методом найменших квадратів мінімізувати функціонал ( S ( X )) . i0 2 S ( X )   wi  f i, X   yi  , i 1 1 UA 106904 U де wi - ваговий коефіцієнт, який рівний оберненому квадрату експериментальної похибки. Для визначення мінімуму функціоналу похідні S / X j прирівнюються нулю, і отримана система рівнянь вирішується відносно шуканих параметрів X j . Отриманому рішенню X 0 відповідає мінімальне значення функціоналу S ( X )  S 0 . Для визначення похибок параметрів 5 для кожного з них по черзі знаходиться рішення рівняння S ( X 0 j  X j , X j )  S 0  1 щодо X j , тобто визначається, при якому відхиленні j-гo параметра від оптимальної величини (при фіксованих інших параметрах) значення функціоналу S збільшується на 1 порівняно з мінімальним. При цьому похибка параметрів буде дорівнювати: X j  X j  R , 10 де R - параметр, що враховує якість підгонки, так зване "  2 на ступінь свободи". Насамперед із спектра, що обробляється, та спектрів калібрувальних джерел, кожен з яких складається з i0 каналів з числом відліків N i в і-му каналі, 1  i  i0 , виміряних протягом реального часу t j , віднімається спектр фону (з урахуванням реального часу вимірювань), 15 20 індекс j відповідає: 0 - оброблюваному спектру, 1 - калібрувальному спектру 90 40 калібрувальному спектру Sr, 3- К: y j ,i  N j ,i  t j / t фон  N фон,i , 137 Cs, 2 де 1  i  i0 , 0  j  3 . 137 90 В результаті віднімання виходять "чисті" калібрувальні спектри Cs, Sr та спектр зразка, 137 90 40 що аналізується. Останній містить невідомі активності Cs; Sr, К, а також невеликі домішки інших нуклідів, наприклад γ-нукліди з рядів торію та урану. Для врахування цих домішок додається квадратичний фон 2 a   ak i k . k 0 25 Ще одна поправка вноситься у зв'язку з тим, що при досить тривалій роботі устаткування, підсилення спектрометра може змінюватися, а з ним і калібровка по енергії в спектрах проб та калібрувальних спектрах тобто і-му каналу в калібрувальному спектрі буде відповідати енергія E0 , а в оброблюваному спектрі - (1  c ) E0 , де c - мала поправка. Для врахування цього ефекту калібрувальні спектри модифікуються таким чином. У відповідність і-му каналу оброблюваного спектра ставиться і-й канал калібрувальних спектрів,  30  i  (1  c)i . В загальному  випадку i не є цілим. Тому число відліків калібрувального спектра в i -му каналі визначається методом лінійної інтерполяції: yi  y  ( y i 01 i0     y )  ( i  i 0 ) , i0  де i 0 - ціла частина від i . При виділенні в оброблюваному спектрі області каналів від i1 до i2 функціонал набуває вигляду: 2 2  3  S (a, b, c)   wi  b j   y j ,i  ( y j ,i 1  y j ,i )  c  i    ak i k  yi  . (1) i i1 k 0  j 1  137 90 40 У результаті його мінімізації визначаються параметри b j - відносні активності Cs, Sr, К. Для отримання абсолютної активності A потрібно помножити їх на активність калібрувальних i2 35 зразків і врахувати співвідношення реального часу вимірів: A j  b j   j  t0 / t j , де 40 j активність відповідного калібрувального зразка; t0 калібрувального зразка; t j - час вимірювання експериментального зразка. 2 час вимірювання UA 106904 U 5 10 В радіобіологічних дослідженнях даний спосіб задовільно працює для тварин дрібних розмірів (з масою тіла до 40-50 г), хоча невизначеність, пов'язана з топографією скелета, розмірами тіла та умовами, в яких проводяться вимірювання, залишається. Тому, працюючи з черговою принципово новою по анатомії групою організмів, слід проводити порівняння 90 результатів β-спектрометрії Sr з результатами радіохімії. Що стосується вимірювань неживих об'єктів (ґрунт, рослинність), з попередньою ретельною 137 90 40 гомогенізацією, то β-спектрометрія Cs, Sr, K можлива незалежно від розміру зразка. Але тут також існує завдання коректного обліку самопоглинання β-електронів залежно від маси та густими зразка. Нами для оцінки самопоглинання в неживих об'єктах розроблено спосіб, що заснований на зсуві піку конверсійних електронів з енергією 630 кеВ. Залежно від втрат на іонізацію відбувається зміщення цього піку [3]. Зсув описується формулою: d /   0,5E  0,1, де d - пробіг електронів в г/см ,  - густина в г/см , E - енергія електронів в МеВ. Вимірявши енергію цих електронів в калібрувальному зразку цезію та порівнявши її зі значенням у досліджуваному зразку, визначають поправку на самопоглинання. Природно, що ця поправка буде різною для різних типів детекторів і матеріалу калібрувального зразка. Тому бажано, щоб густина  калібрувального зразка і досліджуваних зразків не суттєво відрізнялась, тобто для зразків рослин і тварин необхідно використовувати калібрувальний зразок з густиною, близькою до 1, а для проб ґрунту - близькою до густини досліджуваного типу ґрунту. Проведені дослідження показали, що поправка на самопоглинання ( A , %) визначається формулою: A  0,16 ( Eф  E ) A , 2 15 20 де 25 30 35 40 45 3 137 A - активність Cs; Eф - енергія конверсійного піка в калібрувальному зразку кеВ; E енергія конверсійного піка в реальному спектрі кеВ. 137 З врахуванням самопоглинання отримуємо уточнене значення активності Cs. 90 На Фіг. 2 наведено порівняння результатів вимірювання Sr радіохімічним та пропонованим спектрометричним (без радіохімічного виділення) способом. видно, спостерігається гарне 90 узгодження отриманих результатів. Порівняння результатів вимірювань Sr у дрібних 137 мишоподібних гризунів вагою тіла від 14 до 45 г з питомою активністю Cs від 1 до 400 Бк/г показало повний збіг в межах 15-20 % з даними отриманими з використанням радіохімічного аналізу. Це суттєве зменшення похибок відбулося, в основному, за рахунок врахування 40 активності К. Без врахування активності цього ізотопу розбіжність збільшувалася в 90 40 середньому до 30 %, а для зразків ґрунту, де активності Sr і К були співрозмірні - до 100 %. 90 Порівняння результатів вимірювань Sr у зразках ґрунту показало повний збіг в межах 10-15 % при зміні активності в зразках на чотири порядки. Перелік фігур Фіг. 1. β-спектр ґрунту та калібрувальних зразків. 90 Фіг. 2. Порівняння результатів визначення активності Sr у мишоподібних гризунів (n=10), отриманих способом бета-спектрометрії та радіохімії, Бк на зразок. Джерела інформації: 1. Герфорт, Л. Практикум по радиоактивности и радиохимии / Л. Герфорт, X. Кох, К. Хюбнер // перевод с немецкого канд. хим. наук К.Б. Забороненко. - М: Мир, 1984. С. 89-92. 2. Маклюк Ю.О. Особливості накопичення Sr, Cs і дозові навантаження у мишоподібних та мідицеподібних Зони відчудження і Зони безумовного (обов'язкового) відселення: Автореф. дис. к.б.н.:03.00.01. - К, 2008. - 21 с. 3. Зигбан, К. Альфа-, бета- и гамма-спектроскопия / К. Зигбан // Под ред… К. Зигбана. - М.: Атомиздат, 1969. - Вып. 3. - С. 674. ФОРМУЛА КОРИСНОЇ МОДЕЛІ 50 55 90 1. Спосіб одночасного оперативного вимірювання енергетичного спектра електронів Sr тa 137 Cs в біологічних об'єктах малого розміру методом спектрометрії, що полягає в порівнянні енергетичного спектра експериментального зразка з енергетичними спектрами калібрувальних зразків, який відрізняється тим, що для порівняння використовують калібрувальні зразки з 137 90 40 відомими густиною та активністю Cs, Sr та K, а при обробці результатів враховують поправку на зміну густини досліджуваного зразка через зсув піка резонансних конверсійних 137 електронів Cs. 3 UA 106904 U 2. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що при обробці результатів враховується пік 137 резонансних конверсійних електронів Cs енергією 630 кеВ від гамма-переходу з енергією 661 кеВ. Комп’ютерна верстка О. Рябко Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 4