Спосіб спектроскопічної реєстрації активності 90 sr

Реферат: 90 Спосіб спектроскопічної реєстрації активності Sr в об'єктах з його великою активністю по 90 90 характеристичному випромінюванню Y. Для її визначення вимірюються K-групи Y, LNp та 241 гамма-випромінювання 59 кеВ Аm або КВа. UA 112625 U (12) UA 112625 U UA 112625 U 5 10 15 20 25 Корисна модель, що заявляється, належить до галузей радіоекології, радіаційної та ядерної фізики. Задача корисної моделі полягає в створенні способу оперативного вимірювання 90 активності Sr з високою точністю, без використання радіохімії. 90 Поставлена задача вирішується способом вимірювання активності Sr в об'єктах з високою активністю методом спектроскопії, що полягає у вимірюванні характеристичного і гамма90 241 241 випромінювання Y та Am, а саме: співвідношення KαY, LαNp та γ59 кеВ Аm. 90 Даний спосіб може бути використаний для вимірювання активності Sr з похибкою не більше 5 %. 90 Найбільш близьким до запропонованої корисної моделі є спосіб вимірювання Sr без використання радіохімії, що базується на відсіканні електронів цезію та стронцію тонкими 90 пластинами з подальшим вимірюванням залишкового спектра електронів Y, що знаходиться в 90 рівновазі з Sr. Порівнюючи результати вимірювання калібрувального і досліджуваного зразка 90 легко отримати шукану активність Sr. Цей спосіб потребує проведення неодноразових вимірювань одного і того ж зразка з використанням пластин різної товщини та складу. Використання цього способу потребує тривалого часу, є трудомістким. Похибка вимірювання цим способом складає 20-30 % [1]. 90 90 Радіоактивний Sr розпадається чистим β-переходом на основний стан Y, що також 90 розпадається чистим β-переходом на стабільний Zr. Граничні енергії (Егр) цих β-переходів 0,55 і 2,3 МеВ, відповідно. Ми пропонуємо скористатися таким рідкісним явищем, як автоіонізація атомів при β-розпаді [2]. Цей процес відбувається через те, що в процесі β-розпаду заряд ядра змінюється стрибкоподібно, що призводить до аналогічної зміни кулонівського поля. Це призводить до "струшування" електронів з різних атомних оболонок, в тому числі і з К-оболонки. При цьому на К-оболонці утворюється "дірка", заповнення якої призводить до появи характеристичного К х 90 випромінювання. Вимірювання цього Кх -випромінювання дозволяє визначати активність Sr. -3 -4 Сам по собі цей процес має ймовірність ~ 10 -10 на акт розпаду, тобто його можна 90 використовувати при вивченні зразків з високою питомою активністю Sr. 90 Активність Sr визначається за формулою:    90 Sr       / 0,71    f  t , (1), 30 35 де N(KY) - кількість відліків характеристичного випромінювання Y за час вимірювання t, 90 4 PK(Y) - ймовірність автоіонізації К-оболонки Sr на розпад рівна 3,21(16)10 [2], f - ефективність реєстрації характеристичного випромінювання (залежить від використовуваного спектрометра), t - час вимірювання. Одним з основних джерел помилок при вимірах у низькоенергетичній області є похибка калібрування спектрометра за абсолютною ефективністю реєстрації у-променів. Ефективність реєстрації ε(Е), як правило, описується формулою: n    40 m  a j n j [3] (2) j0 де a j - параметри калібровки, енергія Е задається в кеВ. Для обчислення параметрів калібрування можливе використання кількох ізотопів, навіть якщо їх масове співвідношення в калібрувальному зразку невідомо. Нами використовувалися 241 37 такі стандартні джерела як Аm i Cs, щоб можна було пов'язати отримані результати з виходами цих радіонуклідів. При цьому мінімізується функція 45  ni  Sa, b     w ik f ik   bi  ik i 1k 1 50 2 . (3), де N- число ізотопів, nі - число ліній i-го ізотопу, bi - ваговий коефіцієнт i-го ізотопу, Eik енергія k-й лінії i-го ізотопу, f - одна з функцій калібрування, φik - логарифм відношення виміряної й табличної інтенсивностей k-й лінії i-го ізотопу, коефіцієнти wik обернено пропорційні сумі квадратів відносних похибок виміряної та табличної інтенсивностей лінії. Ваговий коефіцієнт першого ізотопу b1 вважається рівним одиниці. Диференціюючи за a, b та прирівнюючи похідні 0, отримуємо систему лінійних рівнянь: 1 UA 112625 U a     Y, b   (4), з якої визначаються параметри калібрування aj та відносні активності ізотопів bi, . Знаючи абсолютну активність одного з ізотопів, можна отримати абсолютну криву калібрування. 5 10     m    ln k  S0   ij 1  ln k i  ln  i  ln k j  ln  i ,  i, j 0 15 20 25  Відзначаємо важливий момент: α-розпад 241 m 241 m    237  p супроводжується характеристичним випромінюванням з L оболонок в том числі LαNp=13,9 кеВ з виходом - 13 %, 90 90 близьким по енергії KαY=15 кеВ. Визначення Sr проводимо, порівнюючи інтенсивність Kα Y та 90 241 LαNp. В той час як абсолютна активність Sr визначається порівнянням з активністю Ат, що вимірюється по виходу γ 59 кеВ. Таким чином, нас цікавить співвідношення ефективності реєстрації η=εk/εl двох різних близьких за величиною енергій, Еk i El. Похибка цього співвідношення істотно нижче похибок окремо взятих коефіцієнтів ефективності. При використанні для калібрування по ефективності функції (2) відносна похибка виражається за формулою: (5), -1 де S0 - мінімізоване значення, Мij - елементи матриці, зворотній матриці М, що визначають варіації і коваріації параметрів калібрування а. Легко бачити, що похибка співвідношення г| буде тим менше, чим ближче один до одного знаходяться енергії Еk i Еl. Ця похибка також істотно зменшується через взаємну кореляцію параметрів калібрування а. З огляду на те, що похибка 241 вимірювань виходу Lα- та Lβ-груп Аm становить близько 1 % [3] та крива ефективності в цій області має згладжену форму це дозволяє проводити інтерполяцію коефіцієнтів ефективності для наших переходів з точністю  0,5 %. Фактично ми можемо виключити внесок методичних помилок і використовувати статистичні похибки. 241 Таким чином, виміряв абсолютну активність Аm по γ-лінії 59 кеВ (вихід якої 36 % та велика величина енергії γ-кванта в порівнянні з енергією Lα-кванта Np та KαY) значно збільшуємо чутливість способу і мінімізуємо похибку від неоднорідності зразків, їх різної щільності і товщини. 90 З врахуванням PK(Y) активність Sr визначається за формулою:   90  Sr  404   241  L p .  m (6).  30 241 При проведенні досліджень, де активність Аm не є домінуючою, вимірювання проводяться 90 137 шляхом порівняння виходів Lα-груп Y з виходом КαВа (який супроводжує розпад Cs) за формулою:   90  Sr  190   137 Cr     a .  (7).  35 40 45 90 Використовуючи вираз (5) для енергії 15 кзВ (Lα-груп Y) та 32 кеВ (Кα Ва), можна отримати, що помилки в погрішності для ефективності реєстрації для цих енергій не більше 1,5 %, тобто 90 фактично і їх можна не враховувати і похибка при вимірюваннях Sr цим способом буде складатися зі статистичної похибки і помилку в даних про ймовірності автоіонізації (5 %). Таким чином за допомогою цього способу можна проводити вимірювання з похибкою не більше 5 %. 90 Відмітимо що основні методи по вимірюванню активності Sr - це радіохімічні способи 90 90 виділення Sr або Y з подальшим вимірюванням електронів на радіометрах. Похибка таких вимірювань не може бути менше ніж 30 %, тому що на будь-яких радіометрах інтегрується весь спектр електронів по енергії, а ефективність реєстрації має нелінійну енергетичну залежність. Крім того, спектр електронів при радіоактивному розпаді має безперервний максвелоподібний розподіл по енергії від нуля до Егр. Саме це і призводить до великих погрішностей при вимірах радіометричними методами. За допомогою запропонованого способу нами проведені вимірювання трьох зразків: 2 UA 112625 U 5 10 - частинка з 4-го енергоблока ЧАЕС з високим вмістом урану; 90 - частинка з 4-го енергоблока ЧАЕС з високим вмістом Zr; - фрагмент неушкодженого ТВЕЛу. На фіг. 1-3 наведені фрагменти спектрів цих зразків в області енергій 10-60 кеВ. У цій області знаходяться гамма-переходи характеристичного випромінювання всіх основних радіонуклідів, які входять до складу досліджуваного зразка. Вивчення гамма-переходів саме в цій області енергій важливо для зменшення систематичних похибок. 90 Як видно з отриманих спектрів у всіх зразках надійно виділяється Kα Y, причому її 237 інтенсивність становить кілька відсотків від інтенсивності Lα Np. 90 У таблиці наведено отримані результати за змістом Sr для різних частинок. Там же 137 241 наведені для порівняння дані про активність Cs та Аm. Таблиця 1 Активність, Бк  10 Фрагмент частинки з 90 високим вмістом Zr 15,8 5,0 0,48 3 Ізотоп Фрагмент ТВЕЛу 90 Sr Cs 241 Am 137 15 Для верифікації отриманих результатів були проведені і радіохімічні дослідження вмісту в вивчених зразках частинок. Було отримано коефіцієнт К:  20 25 30 35 40 45 15,7 16,5 0,45 Фрагмент уранової частинки 42 173 1,29 90 Sr  Sr  x   Cs *  ,  Sr *  x   Cs  x  де  Sr *  - активність стронцію, отримана радіохімічним методом, a  Cs *  - активність цезію в зразку, з якого стронцій виділили радіохімічного методом. При цьому коефіцієнт К склав для - фрагмента ТВЕЛу - 0,95; 90 - фрагмента частинки з 4-го енергоблока ЧАЕС з високим вмістом Zr-1,1; - фрагмента частинки з 4-го енергоблока ЧАЕС з високим вмістом урану - 1,2. 90 Зокрема при радіохімічному виділенні Sr з фрагмента ТВЕЛу активність його склала 3 3 3,210Бк, а при наших вимірах цього ж фрагмента ТВЕЛу - 3,07 (9)10 Бк. Як обговорювалося вище, похибка при радіохімічних дослідженнях становить близько 30 %. Як видно, в межах цих 30 % спостерігається добре узгодження отриманих даних. Статистична похибка наших вимірювань склала не більше 2-3 %. 90 Цей спосіб відкриває нові можливості дослідження вмісту Sr, напрацьованого при роботі АЕС. Як відомо, процеси деструкції паливовмісних матеріалів протікають десятки років. Це 90 призводить до того, що для вивчення поведінки Sr в паливовмісних матеріалах необхідно проводити вимірювання кілька років, з огляду на той факт, що похибка одиничних вимірювань 90 по радіометричних методиках досягає 30 %. Природно, впливу сезонних змін на поведінку Sr в місцях тимчасового зберігання відпрацьованого ядерного палива, в паливовмісних матеріалах або в радіоактивних відходах, не може бути виявлено. А такі дані можуть бути дуже важливими при зберіганні радіоактивних відходів, в тому числі і для розуміння процесів, що протікають в 4му енергоблоці ЧАЕС. 90 Цей спосіб також дозволяє значно зменшити вартість робіт по визначенню концентрації Sr (в 2-3 рази) в порівнянні з радіохімічними дослідженнями. Перелік фігур: 90 - Фіг. 1 Гамма-спектр фрагмента з високим вмістом Zr, відібраного в середині 4-го енергоблока ЧАЕС, виміряного на напівпровідниковому Ge-детекторі - Фіг. 2. Гамма-спектр фрагмента неушкодженого ТВЕЛу, виміряного на напівпровідниковому Ge-детекторі - Фіг. 3. Гамма-спектр фрагмента уранової частинки, виміряної на напівпровідниковому Geдетекторі. 50 3 UA 112625 U 5 Джерела інформації: 1. Герфорт Л. Практикум по радиоактивности и радиохимии / Л. Герфорт, X. Кох, К. Хюбнер // перевод с немецкого канд. хим. наук К. Б. Забороненко. - М: Мир, 1984. С. 89-92 2. Желтоножский В. А., Стрильчук И. В. Изучение зависимости вероятности возбуждения атома при β -распаде от энергии β-электронов // Известия РАН. - серия физическая. - 2002. - т. 66, №10.-с. 1450-1453. 3. Хоменков В. П. Дослідження атомно-ядерних ефектів в процесі внутрішньої конверсії гамма-променів // Автореферат канд. дисертації. - Київ. 2003. - 19 с. ФОРМУЛА КОРИСНОЇ МОДЕЛІ 10 90 15 1. Спосіб спектроскопічної реєстрації активності Sr в об'єктах з його великою активністю по 90 характеристичному випромінюванню Y, який відрізняється тим, що для її визначення 90 241 вимірюють K-групи Y, LNp та гамма-випромінювання 59 кеВ Аm або KВа. 2. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що при обробці результатів в зразках, де активність 241 90 241 Am є домінуючою, вимірюють K-групи Y, LNp та гамма-випромінювання 59 кеВ Аm, а 90 активність Sr визначають за формулою:       90 Sr  404  241 m .  L  p 3. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що при обробці результатів в зразках, де активність Am не є домінуючою, вимірюють K-групи 90Y, LNp та гамма-випромінювання KВа (який 137 90 супроводжує розпад Cs), а активність Sr визначають за формулою:       90 Sr  190  137 Cr .    a  20        4 UA 112625 U Комп’ютерна верстка М. Мацело Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 5