Спектроскопічний спосіб реєстрації сумарної активності ізотопів рu по характеристичному випромінюванню u

Реферат: Спосіб спектроскопічної реєстрації сумарної активності ізотопів Pu по характеристичному випромінюванню L,U у зразках, у якому для її визначення вимірюються L,-групи U, L,Np та 241 гамма-випромінювання 59 кеВ Аm. UA 114361 U (12) UA 114361 U UA 114361 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 Корисна модель, що заявляється, належить до галузей радіоекології, радіаційної та ядерної фізики. Задача корисної моделі полягає в створенні способу оперативного вимірювання активності ізотопів Рu, що забезпечує вимірювання з високою точністю без використання радіохімії. Поставлена задача вирішується спектроскопічним способом вимірювання активності ізотопів Рu, який полягає в вимірюванні характеристичного і гамма-випромінювання U та Np. Згідно з 241 корисною моделлю, вимірюється співвідношення Lα,βU, Lα,βNp та 59 кеВ Аm. Даний спосіб може бути використаний для вимірювання активності Рu з похибкою не більше 5 %. Найбільш близьким до запропонованої корисної моделі є спосіб вимірювання альфаспектрів радіохімічно виділених нуклідів Рu і Am, α-спектроскопія здійснюється за допомогою магнітних спектрометрів, газових лічильників, сцинтиляційних спектрометрів, пластин з ядерної фотоемульсією, камер Вільсона, напівпровідникових лічильників тощо. Для застосування таких способів необхідно радіохімічно виділяти досліджувані нукліди і вимірювати a-спектри. Для застосування цих методів дуже важливою є підготовка зразків для дослідження. Для отримання найкращого результату ці зразки повинні мати малу масу, бути 2 дуже тонкими (~мкг/см ) і, по можливості, однорідними [1]. При радіохімії трансуранів необхідно використовувати для оцінки виходу відповідні ізотопи даного елемента, що напрацьовуються в інших реакціях, що різко збільшує вартість таких досліджень. Як правило, вартість одного зразка мітки-ізотопу складає ~100 $. Використання цього способу потребує тривалого часу, є трудомістким і може виконуватись тільки у радіохімічних лабораторіях з високим рівнем захисту. Собівартість таких вимірювань, як правило, перевищує 200-300 $ за зразок. Тому проводити вимірювання великої кількості зразків практично недоступно. 238-240 Ми пропонуємо проводити визначення вмісту α-випромінюючих ізотопів Рu по дослідженню характеристичного Lα,β-випромінювання урану [2]. 238-240 В результаті α-розпаду Рu ізотопів плутонію з вірогідністю близько 25-30 % збуджується ряд низько енергетичних станів відповідних ізотопів урану з енергією, меншою енергії зв'язку К238 електронів (див., наприклад, на схемі розпаду Рu рівень 43,5 кеВ на фіг. 1). 239-240 Рівні з енергією, близькою до вищевказаної, заселяються також при розпаді Рu (51 і 45 кеВ відповідно). Розпад цих станів відбувається внаслідок внутрішньої конверсії -променів з подальшим випусканням характеристичного рентгенівського випромінювання з енергією, що лежить в діапазоні 13-23 кеВ. На фіг. 2 показаний відповідний фрагмент спектра зразка ґрунту з "Рудого лісу", який вимірюється за допомогою детектора з надчистого германію об'ємом 1 см з берилієвим вікном і дозволом 300 еВ на лінії 17 кеВ. На фіг. 3. показане розкладання на компоненти фрагмента спектра зразка ґрунту з "Рудого лісу", виміряного детектором з 3 надчистого германію об'ємом 1 см . Висока роздільна здатність детектора і застосування методу обробки експериментального спектра вписуванням в нього "приладової лінії" [3], яка вимірюється на цьому ж детекторі, дозволяє абсолютно однозначно і з похибкою не більше ~5 %, розділити L-групи нептунію, 241 супутні розпаду Аm, і L-групи урану, супутні а-розпаду ізотопів плутонію (фіг. 3). З врахуванням ймовірності заселення низькоенергетичних станів і коефіцієнтів флуоресцентного виходу рентгенівського випромінювання нами були розраховані ймовірності утворення L α,βU випромінювання. Крім того, використовуючи калібрувальні джерела були безпосередньо виміряні виходи Lβ- і Lα-груп від ізотопів плутонію чорнобильського походження. Було отримано що відповідні інтенсивності рентгенівського випромінювання на розпад складають (%): експериментальне значення І(L)=3.9±0.2, розраховане I(L)=3.9±0.1 експериментальне значення І(L)=5.2±0.2, розраховане І(L)= 5.0±0.1 Сумарна активність ізотопів Рu визначається по формулі: 50 . A(Pu)=N(L, U)/(I(L, pU) f t), 55 де N(L, U) - кількість відліків характеристичного випромінювання U за час вимірювання t, f ефективність реєстрації характеристичного випромінювання (залежить від використовуваного спектрометра), t - час вимірювання. Для того щоб можна було не враховувати самопоглинання рентгенівського випромінювання у зразку, вимірюваний зразок повинен бути досить тонкий. Натомість використання тонких зразків і детектора з високою роздільною здатністю і, відповідно, малою ефективністю реєстрації -випромінювання призводить до збільшення часу вимірювання. При необхідності 1 UA 114361 U 5 10 15 20 25 30 35 вимірювання великої кількості однотипних проб експресність зазначеного способу може бути істотно збільшена за рахунок двох наступних факторів. По-перше, можна використовувати досить товсті зразки. При цьому для коректного обліку самопоглинання м'якого рентгенівського випромінювання у зразку слід скористатися тим, що 137 137 чорнобильські зразки містять, як правило, значну кількість Cs. Розпад Cs призводить до випускання характеристичного Кх-випромінювання Ва (ЕKх=32-37 кеВ). Коефіцієнт самопоглинання для L, -випромінювання урану можна обчислити, виходячи з вимірів інтенсивності рентгенівського Кх-випромінювання барію і супутнього йому більш жорсткого випромінювання з енергією 661 кеВ, самопоглинання для якого несуттєве. Отриманий коефіцієнт самопоглинання використовується для визначення вмісту ізотопів плутонію за результатами вимірювання інтенсивності рентгенівського L, -випромінювання урану. По-друге, можна використовувати детектори з великим об'ємом. На фіг. 4 наведено фрагмент спектра того ж зразка ґрунту з "Рудого лісу", що і на фіг. 3, але виміряного детектором 3 з надчистого германію та обсягом 150 см . Очевидно, що погіршене розділення не дозволяє розділити ні L -, ні L-групи, супутні розпаду плутонію і америцію, але оскільки співвідношення інтенсивності рентгенівського 241 241 випромінювання нептунію, що виникає в результаті розпаду Аm, і -лінії 59 кеВ Аm не залежить від використовуваного детектора, а є характеристикою розпаду ізотопу, то вимірявши це співвідношення один раз з хорошою точністю на детекторі з високою роздільною здатністю (назвемо таке співвідношення калібрувальним), можна використовувати його для вимірювань на будь-якому детекторі. При цьому внесок L-групи, пов'язаної з розпадом америцію І (L) Am, в сумарний нероздільний пік рентгена америцію і плутонію (див. фіг. 4) дозволяється легко обчислити, виходячи зі співвідношення: I(L, Np)=І(59)xІ(L, Nр)калібр./І(59) калібр., де І (L, ) калібр./І(59) калібр. - співвідношення інтенсивностей L, -групи і -лінії 59 кеВ, виміряне на калібрувальному детекторі; І (59) - інтенсивність -лінії 59 кеВ, виміряна на детекторі з великим об'ємом. Віднімаючи з сумарного піка І (L, ) U, Np внесок L, -випромінювання, пов'язаного з розпадом америцію, ми отримуємо інтенсивність І (L , )U, пов'язану з розпадом αвипромінюючих ізотопів плутонію. Даним способом виміряні близько 1000 зразків. Для контролю запропонованого способу було проведено визначення сумарної α-активності 238 240 - Pu у 24 пробах ґрунту з "Рудого лісу" стандартними радіохімічними способами з трасером 242 Pu. На радіохімію були відібрані проби як з поверхневих шарів, так і по глибині до 30 см. У таблиці представлені отримані результати. Видна прекрасна кореляція результатів обох способів. Відзначимо також, що маса зразків при цьому змінювалася від ~8 до 167 г. Таблиця Сумарна α-активність ізотопів плутонію, Бк/зразок 238-240 Проба Маса зразка, (г) 1-145-1 1-145-2 1-145-3 1-145-4 1-145-5 1-145-6 1-145-7 1-145-8 2-145-1 2-145-2 2-145-3 2-145-4 2-145-5 2-145-6 2-145-7 22 26 35 32 114 121 145 162 13 19 29 38 149 158 138 Активність Рu по спектрометричних даних (Аспектр.) 28400,0 7870,0 462,0 136,0 26,0 16,0 5,0 4,0 37000,0 9650,0 364,0 172,0 52,2 32,0 65,0 2 238-240 Активність Рu по радіохімічних даних (Ар.х) 26100,0 8000,0 430,0 89,0 22,4 8,8 3,0 0,8 42000,0 10900,0 390,0 128,0 49,0 41,0 63,0 (Аспектр.-Ар.х.)/Аспектр. 0,08 -0,02 0,07 0,35 0,14 0,45 0,40 0,81 -0,14 -0,13 -0,07 0,26 0,06 -0,28 0,03 UA 114361 U Таблиця Сумарна α-активність ізотопів плутонію, Бк/зразок 238-240 Проба 2-145-8 3-145-1 3-145-2 3-145-3 3-145-4 3-145-5 3-145-6 3-145-7 3-145-8 5 10 15 20 Маса зразка, (г) 125 8 19 20 17 126 131 167 160 Активність Рu по спектрометричних даних (Аспектр.) 76,0 93200,0 4560,0 787,0 135,0 120,0 35,0 11,0 10,0 238-240 Активність Рu по радіохімічних даних (Ар.х) 59,0 96000,0 5200,0 790,0 229,0 84,0 26,0 13,9 7,1 (Аспектр.-Ар.х.)/Аспектр. 0,22 -0,03 -0,14 0,00 -0,70 0,30 0,26 -0,26 0,29 Запропонований спосіб визначення вмісту α-випромінюючих ізотопів плутонію за допомогою спектроскопії рентгенівських і у-спектрів дозволяє швидко, надійно і з достатньо високою точністю проводити радіоекологічні дослідження без застосування радіохімії, зменшуючи при цьому вартість аналізу одного зразка майже на два порядки. Похибка запропонованого способу 10-15 % для активностей понад 100 Бк і 20-30 % для активностей менше 100 Бк. Перелік фігур: 238 Фіг. 1. Фрагмент схеми розпаду Рu. Фіг. 2. Фрагмент спектра зразка ґрунту з "Рудого лісу", виміряного детектором з надчистого 3 германію об'ємом 1 см . Фіг. 3. Розкладання на компоненти фрагмента спектра зразка ґрунту з "Рудого лісу", 3 виміряного детектором з надчистого германію об'ємом 1 см . Фіг. 4. Фрагмент спектра зразка ґрунту з "Рудого лісу", виміряного детектором більшого об'єму. Джерела інформації: 1. Альфа-, бета- и гамма-сектроскопия // под редакцией К. Зигбана превод с английского. Атомиздат, Москва, 1969. - вып. 1. - С. 318-322. 2. Бондаръков М.Д., Иванов Ю.А. Желтоножский В.А., Желтоножская М.В. Определение содержания плутония в пробах 30-км зоны Чернобыльской АЭС // Атомная энергия. - т.100., вып. 2. - февраль 2006. - С. 146-150. 3. Хоменков В. П. Дослідження атомно-ядерних ефектів в процесі внутрішньої конверсії гамма-променів: Автореферат канд. дисертації. - Київ. 2003. - 19 с. ФОРМУЛА КОРИСНОЇ МОДЕЛІ 25 30 35 40 1. Спосіб спектроскопічної реєстрації сумарної активності ізотопів Pu по характеристичному випромінюванню L,U у зразках, який відрізняється тим, що для її визначення вимірюються 241 L,-групи U, L,Np та гамма-випромінювання 59 кеВ Аm. 2. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що при вимірах в зразках, де розділяються спектри L, U та L, Np сумарна активність ізотопів Pu визначається за формулою: . A(Pu)=N(L,U)/(I(L, pU) f t), де N(L,U) - кількість відліків характеристичного випромінювання U за час вимірювання t, I(L,U) - інтенсивність рентгенівського випромінювання U на розпад, f - ефективність реєстрації характеристичного випромінювання (залежить від використовуваного спектрометра), t - час вимірювання. 3. Спосіб за п. 1, який відрізняється тим, що при вимірах в зразках, де не розділяються спектри L,U та L,Np активність Pu визначається за формулами: I(L,Np)=І(59) x І(L,Nр)калібр./І (59) калібр., де І (L,) калібр./І(59) калібр - співвідношення інтенсивностей L,-групи і -лінії 59 кеВ, виміряне на калібрувальному детекторі; І (59) - інтенсивність -лінії 59 кеВ, виміряна на детекторі з великим об'ємом. N(L,U)=N(L,U),Np)-N(L,Np), 3 UA 114361 U 5 де N(L,U) - кількість відліків характеристичного випромінювання U за час вимірювання t, N(L,U, Np) - кількість відліків нероздільного піка характеристичного випромінювання U, Np за час вимірювання t, N(L,Np) - кількість відліків піка характеристичного випромінювання Np за час вимірювання t, . A(Pu)=N(L,U)/(I(L,U) f t), де N(L,U) - кількість відліків характеристичного випромінювання U за час вимірювання t, I(L,U) - інтенсивність рентгенівського випромінювання U на розпад, f - ефективність реєстрації характеристичного випромінювання (залежить від використовуваного спектрометра), t - час вимірювання. 4 UA 114361 U Комп’ютерна верстка Т. Вахричева Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП "Український інститут інтелектуальної власності", вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 5