Спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей ряду урану 238

Реферат: Спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей ЕНС Aim(Tm) ряду Урану 238 здійснюється шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів зразка детектором гамма-випромінювання, шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів стандарту (зразка з відомим значенням активності нуклідів) детектором гамма-випромінювання, шляхом порівняння результатів цих вимірів та отриманням значень гамма-активності Aim(Tm) кожного гаммаактивного нукліда з експериментальної множини нуклідів, для моменту часу вимірів Tm. Крім цього, для підвищення точності вимірювання, цей отриманий експериментальний нуклідний спектр активностей ЕНС Aim(Tm) зразка розглядається як композиція (впорядкована сума однойменних активностей нуклідів ряду Урану 238) принаймні двох експериментальних нуклідних спектрів: експериментального материнського спектра ПНС Ai(Tm) та експериментального дочірнього спектра ДНС Ai(Tm), які замінюються рівними їм модельними стандартними нуклідними спектрами. UA 112468 U (54) СПОСІБ ВИМІРЮВАННЯ ЕКСПЕРИМЕНТАЛЬНОГО НУКЛІДНОГО СПЕКТРА АКТИВНОСТЕЙ РЯДУ УРАНУ 238 UA 112468 U UA 112468 U 5 10 15 20 25 Задачею нашого способу, як корисної моделі, є розширення можливостей типової прикладної ядерної гамма-спектрометрії (ПЯГС), з якою працює більшість дослідницьких лабораторій, які виконують велику кількість визначень вмісту радіонуклідів у зразках різного типу до рівня сучасних лабораторій, які вирішують важливі, але складні задачі, в розпорядженні яких є широкий вибір різноманітних методів та методик, але кількість визначень вмісту радіонуклідів у зразках невелика. До таких задач можна віднести задачі визначення часових параметрів, зокрема датування [1-4]. Рівень техніки. Опис рівня техніки ми здійснимо, розглянувши деякі важливі поняття методу стандартних множин - нового методу ПЯГС, який використаємо для нашої корисної моделі [5-7]. Метод стандартних множин є, у певній мірі, розвитком методів ядерних хронометрів, які вирішують важливі проблеми датування подій [1]. Стандартна множина нуклідів ряду. Стандартна множина нуклідів ряду - це впорядкована сукупність нуклідів, яка, як система, має емерджентні властивості - нукліди пов'язані радіоактивним розпадом/утворенням, значення її кількісних характеристик, зокрема кількості ядер NnB(Te) n-го нукліда, та їх активності АnВ(Те) визначаються розв'язками системи диференціальних рівнянь Бейтмена-Рубінсона для стандартних умов. Цей розв'язок є функцією єдиного для всіх нуклідів власного часу Т е. Нестандартна множина нуклідів - композиція дочірніх стандартних множин [5, 7]. Експериментальна множина нуклідів. Множина нуклідів, зареєстрована ядерною гамма232 235 238 спектрометрією материнських та дочірніх нуклідів рядів Th, U, U у зразках, є експериментальною множиною нуклідів. Стандартний нуклідний спектр СНС Аі(Те) для стандартної множини нуклідів ряду можна записати як впорядковану послідовність кількісних характеристик цих нуклідів - значення їх активностей Аі(Те): СНС Ai(Те) = {A1(Те); А2(Тe);…; Ai(Те);…; Аn(Те)} (1) Для активності Ai(Te) і-го члена послідовності (1) розв'язок можна записати [5-9]: Ai Te   i Ni Te   N10 brij i Cij eiTe (2)    j 1 ;  2 ;…  n b rij i - константи розпаду цих нуклідів.  b12  b23  ... bn1n добуток всіх коефіцієнтів розгалуження bij (коефіцієнтів, що враховують нелінійність ланцюгу) в r-ій лінійній ділянці цього ланцюга. n 30 Cij   ij j  j  i - коефіцієнти [5-9]. Стандартні умови. Розв'язок (2) знайдений для: N10  0 - стартова (початкова) кількість ядер материнського нукліда N1 в момент власного часу Те=0; всі інші кількості нуклідів Nnj(Te) для Те=0 рівні 0. 35 40 45 50 N10  6,022  10 23 . Ці умови називаємо стандартними умовами. Таблиця стандартів. Визначивши значення активностей в (2) для достатньо великої кількості точок власного часу Те, отримуємо впорядковані часові (еволюційні) залежності стандартних 238 232 235 нуклідних спектрів активностей СНС Ai(Te) для всіх нуклідів - членів рядів U, Th, U. Після перемасштабування, яке полягає у прив'язці значень активностей нуклідів до реальних кількостей ядер нуклідів N10 У досліджуваному зразку, стандартні нуклідні спектри активностей стають взаємно однорідними з експериментальними нуклідними спектрами активностей ЕНС Aim(Tm), і можуть бути використані як стандарти для кількісних розрахунків. Отримана, таким чином, таблиця часових (еволюційних) залежностей буде таблицею стандартів [5, 6]. Стандартна множина нуклідів ряду, яка є підмножиною експериментальної множини нуклідів, після перемасштабування стає внутрішнім стандартом [10-13]. Це дозволяє обходитись без зовнішніх стандартів (окремих стандартних зразків). Стандартна множина нуклідів ряду, стандартний нуклідний спектр СНС Ai(Te) - це моделі, які мають свої реалізації в експерименті: в експериментальних множинах нуклідів ряду, та експериментальних нуклідних спектрах активностей. Точність цих моделей обумовлена фундаментальною властивістю радіоактивного розпаду ядер не залежати від зовнішнього середовища. Однак вони нічим не відрізняються від апроксимаційних, інтерполяційних та інших приближень, які використовують у процесах вимірювання. Так, в процесі отримання експериментального нуклідного спектра використовується лінійне приближения для енергетичного калібрування спектрометра; логарифмічне приближення для визначення гамма 1 UA 112468 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 активностей нуклідів тощо. Використання приближень економить час, ресурси та підвищує точність. Тому ніякої колізії про наш спосіб вимірювання, як математичний метод, немає. Нестандартні нуклідні спектри активностей є композицією (впорядкованою послідовністю сум активностей однойменних нуклідів) основного (материнського) та дочірніх стандартних нуклідних спектрів. Експериментальний нуклідний спектр активностей - впорядкована послідовність 232 235 238 експериментальних значень гамма-активностей нуклідів рядів ( Th, U, U), визначених у певний момент часу Тm: ЕНС Аіm(Тm)={А1m(Тm); А2m(Тm); …; Аіm(Тm); …; Akm(Tm)} (3) де і=1 … k≤n. В залежності від зразка, не всі гамма-активні нукліди рядів реєструються, і кількості k членів послідовності (3) ЕНС Aim(Tm) можуть бути, в різних випадках, різними. Розглядаючи спосіб вимірювання експериментальних нуклідних спектрів активностей ряду 238 U, розуміємо, що також одночасно розглядається спосіб вимірювання експериментальних 232 235 нуклідних спектрів активностей ряду Тh та U. Вимірювання, як процес. Розглянемо основну схему вимірювання як процес, що повинен відповідати всім положенням метрології. Деталізація вимірювання як процесу - це інструкція з багатьох позицій, і використовується на відповідальних технологічних процедурах. Тому ми обмежимось розглядом тільки суттєвих пунктів що передають, на наш погляд, суть вимірювання. Будь-яке вимірювання, по означенню, є процесом, який полягає у порівнянні зразка та стандарту (зразка з відомими кількісними характеристиками, напр., значеннями гаммаактивностей нуклідів) [14]. В залежності від способу вимірювання порівнюватись можуть різні параметри зразка та стандарту (вирішуватись різні задачі). Вимірювання є дією з матеріальними об'єктами, представленими цими параметрами. Так, експериментальний нуклідний спектр активностей ЕНС Aim(Tm) отримується шляхом вимірювання гамма-активності (апаратурного гамма-спектра) нуклідів досліджуваного зразка детектором гамма-випромінювання; шляхом вимірювання гамма-активності (апаратурного гамма-спектра) нуклідів стандарту (зразка з відомим значенням активності нуклідів) детектором гамма-випромінювання; шляхом порівняння цих спектрів, та отримання значень гаммаактивності Aim(Tm) кожного нукліда з експериментальної множини нуклідів. Важливою умовою вимірювання як процесу, є взаємна однорідність зразка та стандарту: вони повинні бути одного роду (по термінології Аристотеля [14]). Тому вимірювання не може бути математичним методом. Метою вимірювання є отримання результату цього процесу; без результату вимірювання втрачає сенс. Основним результатом вимірювання є отримання інформації. Аналог. Вимірювання експериментального нуклідного спектра. Розглянемо, як аналог, спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра, під час якого експериментальний нуклідний спектр порівнюється зі стандартним нуклідним спектром. Логіка вимірювання наступна. Якщо в результаті вимірювання встановимо, що для експериментального нуклідного спектра знайдено рівний йому відповідний стандартний нуклідний спектр, тоді експериментальний нуклідний спектр теж є стандартним нуклідним спектром. Експериментальні похибки. Активності Aim(Tm) нуклідів, що складають експериментальний нуклідний спектр - це експериментальні величини, визначені з певними похибками. Нехай dAi - експериментальна похибка середнього значення активності і-го нукліда, і = 1,…, n. Тоді, для кожного і-го нукліда з експериментального нуклідного спектра можна записати вираз, що враховує похибки dAim: Aim(Tm) - dAim ≤ Aim(Tm) ≤ Aim(Tm) + dAim (4) dAim - похибка визначення Aim(Tm), DAim-2dAim - діапазон похибки. Спосіб вимірювання. Наше вимірювання полягає у порівнянні і встановленні рівності між двома взаємно однорідними величинами: експериментальним нуклідним спектром ЕНС Aim(Tm) і знайденим рівним йому відповідним йому стандартним нуклідним спектром СНС Ai(Te). Відповідність його полягає в наступному. Якщо для кожного і-го нукліда із СНС Ai(Te) виконується умова: Aim(Tm) - dAim ≤ Ai(Te) ≤ Aim(Tm) + dAim (5) тоді для кожної пари і-их активностей Aim(Tm) із ЕНС Aim(Tm) та Ai(Te) із СНС Ai(Te) знаходимо, що ці пари активностей рівні між собою: Aim(Tm) = Аі(Те) (6) і що рівні між собою нуклідні спектри ЕНС Aim(Tm) та СНС Ai(Te): 2 UA 112468 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 EHC Aim(Tm) = CHC Ai(Te) (7) Рівність (7) виконується у межах діапазону DAim. Тоді в межах цього діапазону похибок DAim експериментальний нуклідний спектр ЕНС Aim(Tm) теж є стандартним спектром. На Фіг. 1 приведена ілюстрація способу вимірювання, де експериментальний нуклідний спектр активностей ЕНС Aim(Tm) представлений точками з урахуванням похибок (вертикальні лінії), та знайдений і рівний йому, в межах діапазону похибок DAim, стандартний нуклідний спектр активностей СНС Ai(Te) у вигляді суцільної лінії. На осі абсцис цифрами 1, 2,…, 8 позначені імена гамма-активних нуклідів ряду. Композиція стандартних нуклідних спектрів активностей. Можна показати, що експериментальний нуклідний спектр ЕНС Aim(Tm) може бути нестандартним, і розглядатись як композиція (сума) першого (материнського) стандартного нуклідного спектра активностей ПНС Ai(Tm) дочірнього нуклідного спектра активностей ДНС Ai(Tm): ЕНС Aim(Tm) = ПНС Аі(Тm) + ДНС Аі(Тm) (8) Те - власний час стандартного нуклідного спектра; Тm - дата виміру. Декомпозиція експериментальних нуклідних спектрів. При необхідності може бути здійснена обернена процедура - декомпозиція (розкладання) цих експериментальних спектрів на два (а при потребі, на три і більше), стандартні спектри. Тоді, в такому випадку, для експериментального нуклідного спектра активностей ЕНС Aim(Tm) можна записати: ПНС Аі(Тm) = ЕНС Аіm(Тm) - ДНС Ai(Tm) (9) ДНС Аі(Тm) = ЕНС Аіm(Тm) - ПНС Аi(Тm), (10) щоб визначити перший (материнський) нуклідний спектр активностей ПНС А і(Тm) та/або дочірній нуклідний спектр активностей ДНС Aі(Tm) необхідно здійснити декомпозицію цього експериментального спектра. Прототип. Розглянемо, як прототип, спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра, який є композицією спектрів. Розпізнавання (ідентифікація) принаймні двох спектрів в експериментальному нуклідному спектрі дає можливість їх поміряти. На Фіг. 2 приведено, як ілюстрацію, експериментальний нуклідний спектр ЕНС Aіm(Tm) до декомпозиції (квадрати; вертикальні лінії - похибки). Цифри на осі нуклідів - їх умовні позначення. Фіг. 2 вказує, що експериментальний нуклідний спектр є нестандартним нуклідним спектром: активності нуклідів 5,…, 9 виходять за межі діапазону стандартності ∆Ai. Нестандартність експериментального нуклідного спектра означає необхідність його декомпозиції. На Фіг. 3 зображені материнський нуклідний спектр ПНС Aі(Tm) (квадрати; вертикальні лінії похибки) та його стандартний нуклідний спектр (суцільна лінія) після декомпозиції експериментального нуклідного спектра. Цифри на осі нуклідів - їх умовні позначення. На Фіг. 4 зображені дочірній нуклідний спектр ДНС Aі(Tm) (квадрати; вертикальні лінії похибки) та його стандартний нуклідний спектр (суцільна лінія) після декомпозиції експериментального нуклідного спектра. Цифри на осі нуклідів - їх умовні позначення. Суцільна лінія - умовне позначення стандартного нуклідного спектра. Видно, що активності гамма-активних нуклідів 5, 6, 7, 8, 9 належать і ПНС Ai(Tm) і ДНС Ai(Tm). Правильний розподіл їх активностей між цими спектрами, як показала практика - це складна задача. Тому похибка розподілу активностей (фактично декомпозиції) може бути досить великою. Суть корисної моделі. Враховуючи можливості аналога та прототипу, ми можемо запропонувати як корисну модель спосіб вимірювання експериментального нестандартного нуклідного спектра, який дозволяє підвищити точність декомпозиції. Суть полягає в тому, що пропонується здійснити порівняння та заміну ПНС Ai(Tm) на його стандарт - стандартний нуклідний спектр СНС, та ДНС Ai(Tm) на його стандарт - стандартний нуклідний спектр СНС. Порівняння експериментального нуклідного спектра ЕНС і його стандарту СНС - це вимірювання ЕНС. Ми робимо ще один крок - замінюємо ЕНС на його стандарт СНС. Це знімає, у значній мірі, проблему невизначеності декомпозиції. Сказане ілюструється на Фіг. 3 та Фіг. 4, де суцільними лініями зображені стандартні нуклідні спектри СНС. Спочатку шукається рівність між ПНС Ai(Tm) та його стандартом. Для цього використовується те, що активності гаммаактивних нуклідів 1, 2, 3, 4 належать тільки першому (материнському) ПНС Ai(Tm). Знайшовши стандартний спектр для ПНС Ai(Tm) і виконавши потрібну декомпозицію з використанням виразів (8-10), шукається рівність між ДНС Ai(Tm) та його стандартом. Новизна корисної моделі. Заміна експериментальної кількісної величини на розрахункову кількісну величину - відома практика вимірювання (приклади - апроксимація, інтерполяція). У нашому випадку, ми можемо здійснити таку заміну у процесі виміру, тому що для цього 3 UA 112468 U 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 виконуються принаймні дві умови: експериментальний нуклідний спектр і його стандарт (стандартний нуклідний спектр), рівні і взаємно однорідні. Відомості, які підтверджують можливість здійснення корисної моделі. Реалізованість корисної моделі. Здійснення нашого способу вимірювання, як корисної моделі, та його реалізованість ілюструють у певній мірі Фіг. 5, 6, 7 (див: Перелік фігур креслення). Перелік фігур креслення: Фіг. 1 - ілюстрація способу вимірювання, де експериментальний нуклідний спектр активностей ЕНС Aim(Tm) представлений точками з урахуванням похибок (вертикальні лінії), та знайдений і рівний йому в межах діапазону похибок DAim стандартний нуклідний спектр активностей СНС Аі(Те) у вигляді суцільної лінії. На осі абсцис цифрами 1, 2,…, 8 позначені імена гамма-активних нуклідів членів ряду. Фіг. 2 - ілюстрація способу вимірювання, де представлений експериментальний нуклідний спектр ЕНС Aіm(Tm) до декомпозиції (квадрати, вертикальні лінії - похибки). Цифри на осі нуклідів - їх умовні позначення. Фіг. 3 - Ілюстрація способу вимірювання, де представлений материнський нуклідний спектр ПНС Aі(Tm) після декомпозиції (квадрати, вертикальні лінії - похибки) експериментального нуклідного спектра, та його стандартний нуклідний спектр СНС Aі(Te) (суцільна лінія). Цифри на осі нуклідів - їх умовні позначення. Фіг. 4 - ілюстрація способу вимірювання, де представлений дочірній нуклідний спектр ДНС Aі(Tm) після декомпозиції (квадрати, вертикальні лінії - похибки) експериментального нуклідного спектра та його стандартний нуклідний спектр СНС Aі(Te) (суцільна лінія). Цифри на осі нуклідів - їх умовні позначення. Фіг. 5 (приклад використання) - експериментальний нуклідний спектр ЕНС Aіm(Tm) до декомпозиції (ромби, вертикальні лінії - похибки). На осі абсцис позначені імена гамма-активних 238 нуклідів членів ряду U. Фіг. 6 (приклад використання) - материнський нуклідний спектр ПНС Aі(Tm) після декомпозиції (ромби, вертикальні лінії - похибки) експериментального нуклідного спектра. На осі 238 абсцис позначені імена гамма-активних нуклідів членів ряду U. Фіг. 7 (приклад використання) - дочірній нуклідний спектр ДНС Aі(Tm) після декомпозиції (ромби, вертикальні лінії - похибки) експериментального нуклідного спектра, та його стандартний нуклідний спектр СНС Aі(Te) (квадрати). На осі абсцис позначені імена гамма238 активних нуклідів членів ряду U. Джерела інформації: 1. Фор Г. Основы изотопной геологии. – М.: Мир, 1989. - 590 с. 2. Вагнер Г.А. Научные методы датирования в геологии, археологии и истории. - М: ТЕХНОСФЕРА, 2006. - 543 с. 3. Титаева Н.А. Ядерная геохимия. - М.: Из-во МГУ, 2000. - 336 с. 4. Мейер В.А., Ваганов П.А. Основы ядерной геофизики. - Ленинград: Изд-во Ленингр. гос. ун-та, 1978. - 360 с. 5. Стець М.В., Поп О.М., Сіксай Л.Т., Сірчак Є.С. Гамма-спектрометрія крові людини в післячорнобильський період. Визначення часу // Науковий Вісник Ужгородського університету. Сер. Хімія. - № 2 (30). - 2013. - С. 89-95. 6. Поп О.М., Стець М.В., Маслюк В.Т., Мацків Б.В., Хомутник Р.В. Нуклідні спектри гаммаактивностей рядів торія і урана, та їх використання в спектрометрії зразків гірських порід // Науковий вісник Ужгородського університету. Серія Фізика. - Вип. 36. - 2014. - С. 93-98. 7. Поп О.М., Стець М.В. Моделі еволюції множин радіоактивних нуклідів рядів торію 232, урану 235, урану 238, та їх застосування // Доповіді Національної Академії Наук. - № 4-2013 - С. 65-71. 8. Гусев Н.Г., Дмитриев ПП. Радиоактивные цепочки. Справочник. - М.: Атомиздат, 1978. 88 с. 9. Bateman H. The solution of a system of differential equations occurring in the theory of radioactive transformations // Proc. Camb. Phil. Soc. 15. 1910-423. 10. Кузнецов Р.А. Активационный анализ. - Москва: "Атомиздат", 1967. - 324 с. 11. Спектроскопические методы определения следов элементов: пер. с англ./ ред. Дж. Вайнфорднер. - Москва: "Мир", 1979. - 436 с. 12. Физические методы анализа следов элементов / перевод с английского Ю.И. Белаева, Ю.В. Яковлева; под редакцией И.П. Алимарина. Москва: "Мир", 1967. - 416 с. 13. Кельнер Р., Мерме Ж. и др. Аналитическая химия. Проблемы и подходы. В двух томах. Том 2. Москва: "Мир", 2004. - 728 с. 4 UA 112468 U 14. Шишкин И.Ф. Теоретическая метрология. Часть первая. Общая теория измерений. 4-е издание. СПб.: "Питер". - 2010. - 192 с. 5 10 15 ФОРМУЛА КОРИСНОЇ МОДЕЛІ Спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей ЕНС Aim(Tm) ряду Урану 238, який здійснюється шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів зразка детектором гамма-випромінювання, шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів стандарту (зразка з відомим значенням активності нуклідів) детектором гамма-випромінювання, шляхом порівняння результатів цих вимірів та отриманням значень гамма-активності Aim(Tm) кожного гамма-активного нукліда з експериментальної множини нуклідів, для моменту часу вимірів Tm; який відрізняється тим, що для підвищення точності вимірювання, цей отриманий експериментальний нуклідний спектр активностей ЕНС Aim(Tm) зразка розглядається як композиція (впорядкована сума однойменних активностей нуклідів ряду Урану 238) принаймні двох експериментальних нуклідних спектрів: експериментального материнського спектра ПНС Ai(Tm) та експериментального дочірнього спектра ДНС Ai(Tm), які замінюються рівними їм модельними стандартними нуклідними спектрами. 5 UA 112468 U 6 UA 112468 U 7 UA 112468 U Комп’ютерна верстка О. Рябко Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 8