Спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей нуклідів ряду урану 238

Реферат: Спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей нуклідів ряду Урану 238 полягає в тому, що цей експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) отримується шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів зразка детектором гаммавипромінювання, шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів стандарту (зразка з відомим значенням активності нуклідів) детектором гамма-випромінювання, шляхом порівняння результатів цих вимірів, та отриманням значень гамма-активності Aim (Tm ) кожного нукліда з експериментальної множини нуклідів, що входять до складу EHC Aim (Tm ) , для моменту часу вимірів Tm . Отриманий експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) експериментальної множини досліджуваного зразка вимірюється, шляхом порівняння його з стандартним нуклідним спектром CHC Ai (Te ) ряду Урану 238 у досліджуваному зразку, і в разі виконання рівності: EHC Aim (Tm )  CHC Ai (Te ) , результатом цього вимірювання буде значення власного часу Te , який є тривалістю існування закритої хімічної системи нуклідів ряду Урану 238 у досліджуваному зразку. UA 112467 U (54) СПОСІБ ВИМІРЮВАННЯ ЕКСПЕРИМЕНТАЛЬНОГО НУКЛІДНОГО СПЕКТРА АКТИВНОСТЕЙ НУКЛІДІВ РЯДУ УРАНУ 238 UA 112467 U UA 112467 U 20 Спосіб, що пропонується, належить до сучасних методів прикладної ядерної гаммаспектрометрії (ПЯГС) з використанням типових напівпровідникових детекторів реєстрації гаммавипромінювання нуклідів. Метою нашого способу є розширення можливостей типової прикладної ядерної гаммаспектрометрії (з якою працює більшість дослідницьких лабораторій, і які виконують велику кількість визначень вмісту радіонуклідів у зразках різного типу) до рівня сучасних лабораторій, які вирішують важливі і складні задачі, в розпорядженні яких є широкий вибір різноманітних методів та методик, але кількість визначень невелика. До таких важливих і складних задач можна віднести задачі датування [1-3]. Вимірювання, як процес. Розглянемо основну схему вимірювання, як процес, що повинен відповідати всім положенням метрології. Деталізація вимірювання, як процесу - це інструкція з багатьох позицій, і використовується на відповідальних технологічних процедурах. Тому ми обмежимось розглядом тільки суттєвих пунктів, що передають, на наш погляд, суть вимірювання. Будь-яке вимірювання, по означенню, є процесом, який полягає у порівнянні зразка та стандарту (зразка з відомими кількісними характеристиками, напр., значеннями гаммаактивностей нуклідів) [4, 5]. В залежності від способу вимірювання порівнюватись можуть різні параметри зразка та стандарту (вирішуватись різні задачі). Вимірювання є дією з матеріальними об'єктами, представленими цими параметрами. Так експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) , про який буде йти мова, 25 отримується шляхом вимірювання гамма-активності (апаратурного гама-спектра) нуклідів досліджуваного зразка детектором гамма-випромінювання; шляхом вимірювання гаммаактивності (апаратурного гама-спектра) нуклідів стандарту (зразка з відомим значенням активності нуклідів) детектором гамма-випроміювання; шляхом порівняння цих спектрів, та отримання значень гамма-активності Aim (Tm ) кожного нукліда з експериментальної множини 5 10 15 30 35 40 45 50 нуклідів. Важливою умовою вимірювання, як процесу, є взаємна однорідність зразка та стандарту: вони повинні бути одного роду (по термінології Аристотеля [5]). Тому вимірювання не може бути математичним методом. Метою вимірювання є отримання результату цього процесу; без результату вимірювання втрачає сенс. Основним результатом вимірювання є отримання інформації. Хімічні системи нуклідів. Досліджувані зразки можна розглядати як хімічні системи: впорядковані сукупності - множини-нуклідів (хімічних елементів). Хімічні системи являють собою, в певній мірі, узагальнення геохімічних, біохімічних та інші систем нуклідів у зразках. До них належать і множини нуклідів рядів 232 Th , 235U , 238U . Відкриті і закриті хімічні системи нуклідів. Будемо вважати, що відкриті хімічні системи нуклідів - це системи, де існує обмін речовини між зразком та середовищем довкілля цього зразка. Закриті хімічні системи нуклідів - це системи, де відсутній обмін речовини між зразком та середовищем довкілля цього зразка [1-3]. Розглянемо деякі основні величини методу стандартних множин нуклідів, в якому, зокрема, ці інформаційні питання розглядаються, та вирішуються [6-8]. В основі методу стандартних множин нуклідів лежить можливість вимірювання експериментальних нуклідних спектрів активностей рядів, та отримання, у результаті, значень часових параметрів. Експериментальна множина нуклідів та хімічна система нуклідів. Експериментальна множина нуклідів - матеріальний об'єкт, який отримуємо, та досліджуємо в методі стандартних множин. Назва відтінює також і той факт, що експериментальна множина нуклідів може бути змінною величиною, в залежності від задачі. З гамма-спектрометричної "точки зору" експериментальна множина нуклідів і хімічна система нуклідів - це однакові множини нуклідів. Експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) - впорядкована послідовність експериментальних значень гамма-активностей Aim нуклідів ряду 235 238 U ( 232 Th , U ), визначених у певний момент часу Tm : EHC Aim (Tm )  A1m (Tm ); A2 m (Tm ); ...; Aim (Tm ); ...; Akm (Tm ) (2) i  1, ...,k  n . В залежності від зразка, не всі гамма-активні нукліди рядів реєструються, і кількості 55 членів послідовності (2) EHC Aim (Tm ) можуть бути в різних випадках різними. 1 k UA 112467 U Експериментальний 5 нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) є кількісною характеристикою експериментальної множини нуклідів, та кількісною характеристикою хімічної системи нуклідів. Стандартна множина нуклідів ряду. Стандартна множина нуклідів ряду - це впорядкована сукупність нуклідів, яка, як система, має емерджентні властивості - нукліди цієї множини пов'язані радіоактивним розпадом/утворенням; значення їх кількісних характеристик, зокрема кількості ядер N i (Te ) і-го нукліда, та їх активності Ai (Te ) визначаються розв'язками системи диференціальних рівнянь Бейтмена-Рубінсона для стандартних умов [9]. Цей розв'язок є функцією єдиного для всіх нуклідів власного часу Te . 10 Стандартний нуклідний спектр CHCAi (Te ) для стандартної множини нуклідів ряду можна записати, як впорядковану послідовність кількісних характеристик цих нуклідів - значення їх активностей Ai (Te ) : CHC Ai (Te )  A1 (Te ); A2 (Te ); ...; An1 (Te ); An (Te ). (3) Стандартні нуклідні спектри активностей 15 CHC Ai (Te ) нуклідів ряду є кількісними характеристиками стандартних множин нуклідів. Для активності Ai (Te ) і-го члена послідовності (3) розв'язок можна записати [6-8]: Ai (Te )  i Ni (Te )  N10 brij i Cij eiTe , (4)    j 1 ; 2 ; … b rij 20 n i - константи розпаду цих нуклідів.  b12  b23  ... bn1n добуток всіх коефіцієнтів розгалуження bij (коефіцієнтів, що враховують нелінійність ланцюга) в r-ій лінійній ділянці цього ланцюга. n Cij   ij j  j  i - коефіцієнти (більш детально - див. [6-8]) Стандартні умови. Розв'язок (4) знайдений для умов: N10  0 - стартова (початкова) кількість ядер материнського нукліда 25 30 N1 в момент власного часу Te  0 ; кількості ядер всіх інших нуклідів N nj (Te ) для Te  0 рівні 0; в наших розрахунках N10  6,022  10 23 ядер нуклідів. Ці умови називаємо стандартними умовами. Таблиця стандартів. Отримавши значення активностей в (4) для достатньо великої кількості точок власного часу Te , отримуємо впорядковані часові (еволюційні) залежності стандартних нуклідних спектрів активностей CHC A(Te ) для всіх нуклідів - членів рядів 232 Th , 235U , 238U . Після перемасштабування, яке полягає у прив'язці значень активностей нуклідів до реальних кількостей ядер нуклідів N 10 у досліджуваному зразку, стандартні нуклідні спектри активностей CHC Ai (Te ) стають взаємно-однорідними з вимірюваними експериментальними нуклідними спектрами активностей EHC Aim (Tm ) , і можуть бути використані як стандарти для 35 40 45 цих вимірів. Отримана, таким чином, таблиця часових (еволюційних) залежностей AnB (Te ) буде таблицею стандартів [6-8]. Стандартна множина нуклідів ряду, яка є підмножиною експериментальної множини нуклідів, після перемасштабування стає внутрішнім стандартом [10-13]. Це дозволяє обходитись без зовнішніх стандартів (окремих стандартних зразків). Стандартна множина нуклідів ряду, стандартний нуклідний спектр CHC Ai (Te ) - це моделі, які мають свої реалізації в експерименті: в експериментальних множинах нуклідів ряду, та експериментальних нуклідних спектрах активностей. Точність цих моделей обумовлена фундаментальною властивістю радіоактивного розпаду ядер не залежати від зовнішнього середовища. Однак вони нічим не відрізняються від апроксимаційних, інтерполяційних та інших приближень, які використовують у процесах вимірювання. В процесі отримання експериментального нуклідного спектра використовується лінійне приближення для енергетичного калібрування спектрометра; логарифмічне приближения для визначення гамма 2 UA 112467 U 5 активностей нуклідів, тощо. Використання приближень економить час, ресурси, та підвищує точність. Тому ніякої колізії про наш спосіб вимірювання, як математичний метод, немає. Аналог. Для датування та визначення віку зразків використовують методи ядерних хронометрів (інші назви методів: метод уранових серій; нерівноважна ядерна хронометрія). Вони використовують поняття хімічних систем нуклідів ряду, та ґрунтуються на використанні аналітичних виразів типу: t  A  In1  D  . (5) D  AM  1 Методи пов'язують активності двох нуклідів: материнського 10 15 AM та дочірнього AD нуклідів;  D - стала розпаду. Це пари довгоживучих нуклідів AD 234U і AM 238U ; AD 230Th і AM 234U ; AD 231 Pa і AM 235U . Аналітичні вирази (1) для розрахунку часу t з використанням активностей цих пар нуклідів отримано, після низки обмежень та припущень, із розв'язків рівнянь Бейтмена [3, 9]. Приклади застосування методів ядерних хронометрів, та проблематика їх застосування розглянуті в багатьох роботах (див., літературу, зокрема в [1-3, 14]). Початкові умови. Рівняння (5) дає правильне значення моменту часу t при таких початкових умовах [3]: першопочаткове число ядер (у момент часу t  0 ) материнського нукліда M рівно N 0 ;число ядер дочірнього нукліда D у момент часу t  0 рівно нулю;система закрита - ні материнський, ні дочірній нукліди не надходять і не виносяться із системи. 20 25 Аналітичний вираз (5) є виразом для закритої хімічної системи нуклідів ряду 238U , бо тільки для неї він визначає правильний час t . Важливим є факт, що початкові умови, необхідні для отримання аналітичного виразу (5), по суті співпадають із стандартними умовами, необхідними для отримання значень активностей Ai (Te ) стандартних нуклідних спектрів (див. далі). Безпосереднє здійснення, перевірка, та забезпечення виконання початкових умов на основі інформації про один досліджуваний зразок у методі ядерних хронометрів практично неможливе, і це унеможливлює гарантію правильності виразів типу (5). Тому використовується додаткова, зовнішня (по відношенню до зразка) інформація. Це обмежує широке використання методів ядерних хронометрів, який розглядаємо, як аналог пропонованого нами способу вимірювання. На Фіг. 2 приведено, як приклад, значення материнської активності AM і дочірньої активності 30 AD на графіку часових залежностей активностей. Звернемо увагу, що пряма, яка проходить через ці експериментальні точки, повинна пересікати вісь власного часу Te під 35 прямим кутом - це є геометричною умовою одночасності моменту вимірювання обох активностей: материнської активності AM , та дочірньої активності AD , і, відповідно, правильності визначення часу t Прототип. Розглянемо спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра EHC Aim (Tm ) , де отримаємо інформацію про тривалість існування відповідного стандартного 40 нуклідного спектра EHC Aim (Tm ) , та тривалість існування його стандартної множини нуклідів. Цей спосіб вимірювання буде прототипом пропонованого нами способу вимірювання. Експериментальні похибки. Активності нуклідів, що складають експериментальний нуклідний спектр - це експериментальні величини, визначені з певними похибками. Нехай dAi - похибка експериментального визначення середнього значення активності Aim (Tm ) і-го нукліда, i  1,...,n . Тоді, для кожного і-го нукліда можна записати вираз, що враховує похибки dAi : Aim (Tm )  dAim  Aim (Tm )  Aim (Tm )  dAim , (6) dAim - похибка визначення Aim (Tm ) , DAim  2dAim - діапазон похибки. 45 Спосіб вимірювання. Наше вимірювання полягає у порівнянні, і становленні рівності між двома взаємно-однорідними величинами: експериментальним нуклідним спектром EHC Aim (Tm ) і відповідним стандартним нуклідним спектром CHC Ai (Te ) . 3 UA 112467 U Якщо для кожного і-го нукліда із CHC Ai (Te ) виконується умова: Aim (Tm )  dAim  Ai (Te )  Aim (Tm )  dAim , (7) 5 тоді для кожної пари і-их активностей Aim (Tm ) із EHC Aim (Tm ) та Ai (Te ) із CHC Ai (Te ) знаходимо, що ці пари активностей рівні між собою: Aim (Tm )  Ai (Te ) (8) і що рівні між собою нуклідні спектри EHC Aim (Tm ) та CHC Ai (Te ) : EHC Aim (Tm )  CHC Ai (Te ) . (9) Висновки: результатом цього вимірювання - порівняння двох часових залежностей EHC Aim (Tm ) та CHC Ai (Te ) - є встановлення відповідності між моментом часу Tm та 10 значенням моменту власного часу Te , яке здійснюється ітераційно, позаяк аналітичного розв'язку (4) стосовно Te не існує; якщо виконано вимір, і в межах діапазону похибок DAim виконується рівність (8), тоді: експериментальний нуклідний спектр EHC Aim (Tm ) - це стандартний спектр; результатом виміру буде значення власного часу Te - тривалість існування (вік) цього експериментального нуклідного спектру EHC Aim (Tm ) ; результатом виміру буде 15 значення власного часу Te - тривалість існування (вік) стандартної множини, кількісною характеристикою якої є експериментальний нуклідний спектр EHC Aim (Tm ) . Фіг. 1 ілюструє прототип нашого способу вимірювання (винаходу), де експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) представлений точками з урахуванням похибок, та 20 стандартний нуклід ний спектр активностей CHC Ai (Te ) у вигляді суцільної лінії. На осі абсцис цифрами 1, 2,…, позначені імена гамма-активних нуклідів членів ряду. Видно, що стандартний нуклідний спектр CHC Ai (Te ) у межах діапазону похибок DAim задовольняє умовам (6) для всіх зареєстрованих точок 25 30 Aim (Tm ) . Ця "багатоточковість", є, на наш погляд, суттєвою особливістю нашого способу. Фіг. 2 ілюструє прототип нашого способу вимірювання (винаходу), де експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) представлений на графіку часових залежностей: значення активностей (хрестики); стандартний нуклідний спектр активностей CHC Ai (Te ) - у вигляді суцільної лінії. Для порівняння, кружками та суцільною лінією позначені активності пари нуклідів в методі ядерних хронометрів. Суть корисної моделі. Подальший аналіз можливостей методу показав, що вимірювання тривалості існування експериментального нуклідного спектра та тривалості існування стандартної множини є також вимірюванням тривалості існування закритої хімічної системи нуклідів ряду 238U у зразку. Будемо розглядати наш винахід, як спосіб вимірювання експериментальних нуклідних спектрів активностей ряду 35 U , розуміючи, що одночасно розглядаються спосіб вимірювання експериментальних нуклідних спектрів активностей ряду 232 Th та 235U . 238 40 Стандартна множина нуклідів та закрита хімічна система нуклідів Можна показати, що в кількісному (математичному) сенсі стандартна множина нуклідів та закрита хімічна система нуклідів - це еквівалентні поняття. Однак є особливості: кількісні характеристики стандартної множини нуклідів задаються стандартними умовами і розраховуються; після цього стандартна множина шукається і знаходиться, як реальний матеріальний об'єкт (множина нуклідів ряду). Закрита хімічна система нуклідів - це теж матеріальний об'єкт (множина нуклідів ряду), але існування якого потрібно підтвердити. Якщо вимірювання встановило, що експериментальний нуклідний спектр EHC Aim (Tm ) 45 стандартний, тоді стандартною є і його експериментальна множина, та хімічна система (приймаємо, що ці системи нуклідів однакові між собою у кількісному сенсі). Якщо хімічна система - стандартна, тоді вона є закритою хімічною системою. 4 UA 112467 U 5 10 15 20 25 30 Новизна. Пропонований нами новий спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей, як винахід (корисна модель), полягає в тому, що вимірюючи експериментальний нуклідний спектр активностей зразка, ми, використовуючи тільки власну спектрометричну інформацію, яка міститься у досліджуваному зразку, одночасно вимірюємо також тривалість існування закритої хімічної системи нуклідів цього зразка Перелік фігур креслення: Фіг. 1 - Ілюстрація способу вимірювання, де експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim (Tm ) представлений точками з урахуванням похибок (вертикальні лінії), та знайдений і рівний йому стандартний нуклідний спектр активностей СНС А, (Т С) у вигляді суцільної лінії. На осі абсцис цифрами 1, 2,…, 8 позначені імена гамма-активних нуклідів членів ряду. Фіг. 2 - Ілюстрація способу вимірювання, де експериментальний нуклідний спектр активностей ЕНС Aim(Tm) представлений на графіку часових залежностей: значення активностей (хрестики); стандартний нуклідний спектр активностей CHC Ai (Te ) - у вигляді суцільної лінії. Для порівняння, кружками та суцільною лінією позначені активності пари нуклідів у методі ядерних хронометрів. Ще раз звернемо увагу, на те що суцільні лінії, які проходить через експериментальні точки активностей, повинні пересікати вісь власного часу Т е під прямим кутом - це є геометричною умовою одночасності моменту їх вимірювання і, відповідно, правильності визначення цього часу. Відомості, які підтверджують можливість здійснення винаходу (корисної моделі). Спосіб вимірювання вже використовується у нашій практиці. В Таблиці приведені результати визначення тривалості існування Te стандартних множин у методі стандартних множин МСМ (колонка 3), та часу t (колонка 5) існування закритих хімічних систем нуклідів у методі ядерних хронометрів МЯХ (колонка 4, де приведені пари нуклідів). В колонці 2 приведено назви стандартних множин CM нуклідів рядів; у колонці 1 - номери зразків. Стандартність експериментальних множин нуклідів, та закритість хімічних систем нуклідів зразків теж є результатом вимірювання. Вкажемо на очікувану задовільну узгодженість (в межах статистичної похибки) результатів обох методів. Це свідчить про те, що ми в змозі на основі внутрішньої (гамма-спектрометричної) інформації про досліджуваний зразок отримувати коректні значення часу t існування закритих хімічних систем нуклідів зразків у методі ядерних хронометрів. Зразки - гірські породи, та техногенні зразки. Таблиця 1 Результати визначення тривалості існування Te стандартних множин та часу 1 Зразок №1 №2 №3 35 40 45 2 МСМ CM 238 U 238 CM U 238 U CM 3 Te , роки 7 310 7 310 8 210 t у зразках 4 5 МЯХ t , роки U / 238 U 234 U / 238 U 234 U / 238 U 310 234 7 7 310 8 210 Джерела інформації: 1. Вагнер Г.А. Научные методы датирования в геологии, археологии и истории. -М.: ТЕХНОСФЕРА, 2006. - 543 с. 2. Титаева Н.А. Ядерная геохимия. -М.: Из-во МГУ, 2000. - 336 с. 3. Фор Г. Основы изотопной геологии. -М.: Мир, 1989. - 590 с. 4. Шишкин И.Ф. Теоретическая метрология. Часть первая. Общая теория измерений. 4-е издание. СПб.: "Питер". - 2010. - 192 с. 5. Стець М.В. Трансфер однорідності в гамма-спектрометричному активаційному аналізі// 36. Проблеми економічного та соціального розвитку регіону і практика наукового експерименту. - Київ-Ужгород, 1996. - Вип. 12, стор. 183-191. 6. Поп О.М., Пеняк П.С., Стець М.В. Метод стандартних множин та метод ізохрон для визначення подій у зразках кераміки// Науковий вісник Ужгородського університету. Серія Фізика. - 2013 - С. 101-108. 5 UA 112467 U 5 10 15 7. Поп О.М., Стець М.В., Маслюк В.Т., Мацків Б.В., Хомутник Р.В. Нуклідні спектри гаммаактивностей рядів торія і урана, та їх використання в спектрометрії зразків гірських порід// Науковий вісник Ужгородського університету. Серія Фізика. - Вип. 36. - 2014 - С. 89-95. 8. Поп О.М., Стець М.В. Моделі еволюції множин радіоактивних нуклідів рядів торію 232, урану 235, урану 238, та їх застосування// Доповіді Національної Академії Наук. - № 4-2013 - С. 65-71. 9. Bateman H. The solution of a system of differential equations occurring in the theory of radioactive transformations Proc. Camb. Phil. Soc. - 15-1910-423. 10. Кузнецов Р.А. Активационный анализ. - Москва: "Атомиздат", 1967. - 324 с. 11. Спектроскопические методы определения следов элементов: пер. с англ./ ред. Дж. Вайнфорднер. - Москва: "Мир", 1979. - 436 с. 12. Физические методы анализа следов элементов/ перевод с английского Ю.И. Белаева, Ю.В. Яковлева; под редакцией И.П. Алимарина. Москва: "Мир", 1967. - 416 с. 13. Кельнер Р., Мерме Ж. и др. Аналитическая химия. Проблемы и подходы. В двух томах. Том 2. Москва: "Мир", 2004. - 728 с. 14. Мейер В.А., Ваганов П.А. Основы ядерной геофизики. - Ленинград: Изд-во Ленингр. гос. ун-та, 1978. - 360 с. ФОРМУЛА КОРИСНОЇ МОДЕЛІ 20 25 Спосіб вимірювання експериментального нуклідного спектра активностей нуклідів ряду Урану 238, який полягає в тому, що цей експериментальний нуклідний спектр активностей EHC Aim(Tm ) отримується шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів зразка детектором гаммавипромінювання, шляхом вимірювання гамма-активності нуклідів стандарту (зразка з відомим значенням активності нуклідів) детектором гамма-випромінювання, шляхом порівняння результатів цих вимірів, та отриманням значень гамма-активності A im(Tm ) кожного нукліда з експериментальної множини нуклідів, що входять до складу EHC Aim(Tm ) , для моменту часу вимірів Tm , який відрізняється тим, що отриманий експериментальний нуклідний спектр 30 активностей EHC Aim(Tm ) експериментальної множини досліджуваного зразка вимірюється, шляхом порівняння його з стандартним нуклідним спектром CHC Ai (Te ) ряду Урану 238 у досліджуваному зразку, і в разі виконання рівності: EHC Aim(Tm )  CHC Ai (Te ) , результатом цього вимірювання буде значення власного часу Te , який є тривалістю існування закритої хімічної системи нуклідів ряду Урану 238 у досліджуваному зразку. 6 UA 112467 U Комп’ютерна верстка О. Рябко Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 7