Спосіб визначення питомої активності америцію-241 у пробах

Винахід, стосується галузі радіометрії гамма-випромінювання і може бути використаний при радіаційному, санітарно-гігієнічному й технологічному контролі альфа-випромінюючих трансуранових і радіонуклідів, у тому числі при контролі ступеню забрудненості америцієм-241 грунту, води, продуктів харчування, сільськогосподарської сировини тощо. У теперішній час проблема контролю і альфа-випромінюючих трансуранових радіонуклідів у довкіллі притягає особливу увагу, бо з нею пов'язаний довготривалий ризик для здоров'я людей внаслідок їх внутрішнього опромінення при міграції таких радіонуклідів по харчовим ланцюжкам. Радіологічну дію у зоні Чорнобильської катастрофи чинять, головним чином, альфа-випромінюючі ізотопи плутонію-238, -239, -240 і генетичне пов'язаний з ними америцій-241 (Ea ~5,1 - 5 5МеВ) (Пристер Б.С., Лощилов Н.А., Немец О.Ф., Поярков В.А. Основы сельскохозяйственной радиологии. - К.: Урожай, 1991. - 472с. - С.347). Останній займає особливе місце, оскільки він утворюється у результаті бета-розпаду (Eb сер. = 21кеВ) великої кількості (~0,14 МегаКюрі) плутонію-241, який дає ~84% сумарної активності трансуранових радіонуклідів, викинутих у довкілля. Внаслідок порівняно короткого часу полурозпаду плуіонію-241 (T1/2 = 13,2 року) кількість амеріцію-241 у довкіллі буде зростати аж до 2059 року і лише потім повільно (T1/2 = 433 року) зменшуватись. У теперішній час близько 48% сумарної активності альфавипромінюючих радіонуклідів обумовлено америцієм-241, а у 2000 році вона буде складати вже 50% (А. Сухоручкин. Америций-241: ничего неожиданного? // Вестник Чернобыля. - 1994. - №1 (520); Иванов Е.А., Рамзина Т.В., Хамьянов Л.П. и др. Радиоактивное загрязнение окружающей среды 241Am вследствие аварии на Чернобыльской АЭС // Атомная энергия. - 1994. - Т.77. - Вып.2. - С.140 - 145). Окрім того, можливо, вимірявши активність у пробі (грунту, води, харчових продуктів або сільськогосподарської сировини тощо) америцію-241, по відомому (з розрахунків або калібровочного радіохімічного аналізу) співвідношенню, визначити активність й інших трансуранів, тобто вирішити проблему контролю альфавипромінюючих радіонуклідів повністю. Тому задача оперативного контролю америцію-241 у довкіллі є доволі актуальною. Можливі два основні методи радіаційного контролю активності альфа-випромінюючих трансуранових радіонуклідів - по спектрам альфа- й супутного йому гамма-випромінювання, які виходять з проби. Контроль (радіометрія) по альфа-випромінюванню звичайно потребує попереднього концентрування (осадження на спеціальну підложку) цих радіонуклідів радіохімічним методом з подальшою обробкою альфа-спектра на спектрометрі-радіометрі. Радіохімічний аналіз однієї проби займає від 2 до 7 діб, його вартість - сотні гривень, тобто цей метод неоперативний і багато коштує. При цьому використовується громіздка установка з напівпровідниковим детектором (НПД) альфа-випромінювання, який вимагає криогенного охолодження (Устройство спектрометрическое СЭА-01.ЖШ 1.287.813 Т01. Техническое описание и инструкция по эксплуатации). Для контролю активності по гамма-випромінюванню застосування радіохімічного методу у принципі не обов'язково. Але енергія гамма-квантів, що випромінюються трансуранами (окрім америцію-241), знаходиться у діапазоні 10 - 30кеВ, а їх квантовий вихід менш 1%. Ці аспекти утруднюють контроль більшості трансуранів внаслідок труднощів реєстрації такого випромінювання найбільш розповсюдженими та ефективними сцинтиляційними детекторами, які не потребують криогенного охолодження. Тому радіаційний контроль трансуранових радіонуклідів найбільш доцільно вести по америцію-241. Вимірювання активності америцію-241, у принципі, можливо вести як по альфа-випромінюванню (Ea ~5,1 5,5МеВ), так і по гамма-випромінюванню (Eg1 = 59,5кеВ, Eg2 = 26,4кеВ, Ex = 17кеВ). Але альфа-частинки вельми поглинаються у середовищі (навіть у повітрі довжина їх пробігу 3 - 5см, а у грунті - до 50мкм). Внаслідок такого самопоглинання їх реєстрація з товстошарних джерел проб без радіохімічного вилучення радіонуклідів малоефективна, а метрологія таких вимірювань утруднена. Гамма-лінія Eg2 = 26,4кеВ має низький квантовий вихід, гамма- та рентгенівські кванти з енергією 26,4 і 17кеВ також порівняно сильно поглинаються у середовищі. Тому найбільш раціонально для вимірювання активності америцію-241 використовувати реєстрацію гамма-випромінювання з енергією квантів 59,5кеВ та прилади на базі сцинтиляційних блоків детектування. Вимірювання активності можливо здійснювати, порівнюючи площі фотопіку (кількість зареєстрованих гаммаквантів у вікні цієї гамма-лінії протягом часу експозиції) для двох джерел (зразкового з відомою активністю та проби) з відніманням фону (Пристер Б.С. и др. Основы сельскохозяйственной радиологии. - С.165 - 167). Цей спосіб вимірювань активності реалізується у гамма-радіометрі РУГ-91 для радіонуклідів цезій-137, -134 та калій-40 (Гаммарадиометр РУГ-91 "Адаки". Руководство пользователя. - 1991). Для цих радіонуклідів такий спосіб вимірювання виправданий, оскільки для їх відповідних фотопіків вплив завад від безперервного розподілу (комптонівської частини спектра гамма-квантів з більшою, ніж у Cs-137 або K-40, енергією, що реєструється сцинтиляційним детектором) невеликий. Застосування ж цього способу для контролю америцію-241 вимагає присутності у пробі тільки цього радіонукліду (тобто виділення його радіохімічним методом - див. вище), інакше завади від безперервного розподілу і відповідно похибка вимірювання будуть дуже великими. Більш точним є спосіб визначення питомої активності у пробі з допомогою сцинтиляційного детектора по спектру гамма-випромінювання радіонуклідів (Пристер Б.С. и др. Основы сельскохозяйственной радиологии. - Киев: Урожай, 1991. - С.162 - 179). Він включає реєстрацію гамма-квантів детектором, аналіз (формування амплітудного спектра з допомогою спектрометра-радіометра) і селекцію електричних імпульсів детектора по амплітуді (формування вікон інтервалу амплітуд імпульсів з допомогою диференційного дискримінатора), вимірювання середньої швидкості лічіння імпульсів у вікнах фотопіку якої-небудь лінії гамма-випромінювання радіонукліду (наприклад, америцію-241 або цезію-137) і безперервного розподілу по обидві сторони від цього фотопіку при наявності проби та без неї (вимірювання фону), визначення завади від супутних шуканому радіонукліду у пробі радіонуклідів ("п'єдесталу" під фотопіком) по цим вимірюванням як середньої величини рівня безперервного розподілу по обидві сторони від цього фотопіку з урахуванням різниці середніх швидкості лічіння імпульсів, чутливості радіометра, маси проби з подальшим визначенням питомої активності шуканого радіонукліду. Цей спосіб дає гарні результати у випадках порівняно низької активності супутних шуканому радіонуклідів або відсутності, близько розташованих гамма-ліній та перекриття їх фотопіків з фотопіком, по якому вимірюється активність шуканого радіонукліда. У іншому випадку похибка вимірювань зростає і тим дужче, чим більше відносна активність супутних у пробі радіонуклідів з фотопіками, що перекриваються з фотопіком, по якому вимірюється активність шуканого радіонукліда. При застосуванні цього способу для вимірювання питомої активності америцію-241 з допомогою сцинтиляційного детектора, коли у грунті активність цезію-137 може переважати активність америцію-241 у ~10 1000 і більше разів, величина сигналу завади у декілька разів переважає корисний сигнал. Окрім того, найбільш суттєву заваду вимірюванням активності америцію-241 цим способом (по гамма-лінії 59,5кеВ) чинить рентгенівська лінія цезію-137 (Ex = 33кеВ), фотопік якої (внаслідок обмеженого розрізнення сцинтиляційного детектора у області цих енергій) частково перекривається з фотопіком 59,5кеВ. Теоретичне обчислення внеску цієї завади доволі складне, є тривалим багатоступінчастим процесом (Пристер Б.С. и др. Сельскохозяйственная радиология. - С.167 159; також Koskelo V.I., Aarnio P.A., Rootti J.T. Sampp - 80: An accurate gamma spectrum analysis method for minicomputer, Nuclear instruments and methods, 1981. - V.190. - №1. - P.89 - 99) і не може бути реалізоване у реальному часі у польових умовах. У цьому випадку гарні результати дає спосіб визначення питомої активності америцію-241 у пробах (Заявка №96041501, рішення про видачу патенту України від 23.07.96), який усуває більшість цих недоліків. Він найбільш близький по технічній сутності й використоаувається нами як прототип. Він включає реєстрацію гамма-квантів детектором, аналіз і селекцію електричних імпульсів детектора по амплітуді, вимірювання середньої швидкості лічіння імпульсів у вікнах, фотопіку гамма-випромінювання америцію241 з енергією квантів 59,5кеВ і безперервного розподілу, зсунутого від фотопіку америцію-241 у бік високих енергій при наявності проби та без неї, визначення завади від супутних америцію-241 у пробах радіонуклідів по цим вимірюванням по різниці середніх швидкості лічіння імпульсів у цих вікнах з урахуванням форми спектра, чутливості радіометра, маси проби з подальшим визначенням питомої активності. Питому активність визначають за виразом де A - питома активність америцію-241 (Бк/кг); nn - середня швидкість лічіння імпульсів у вікні фотопіку америцію-241 з енергією квантів 59,5кеВ при наявності проби (імп./с); nпф - фон - середня швидкість лічіння імпульсів у вікні фотопіку америцію-241 з енергією квантів 59,5кеВ при відсутності проби (імп./с); nб - середня швидкість лічіння імпульсів у вікні безперервного розподілу, зсунутого від фотопіку америцію-241 у бік високих енергій, при наявності проби (імп./с); nбф - фон - середня швидкість лічіння імпульсів у вікні безперервного розподілу, зсунутого від фотопіку америцію-241 у бік високих енергій, при відсутності проби (імп./с); q - коефіцієнт форми спектра завади - безперервного розподілу від супутних радіонуклідів - у вікні фотопіку америцію-241 з енергією квантів 59,5кеВ (безрозмірний); k - чутливість радіометра (імп./Бк×с); m - маса проби(кг). На фіг.1 показаний типовий спектр гамма-випромінювання проби із зазначенням можливих вікон для вимірювань по прототипу й способу, що заявляється. Розкриття позначень - у поясненнях до формул (1) та (2). У вищезазначеному випадку, коли завада визначається виключно гамма-випромінюванням цезію-137, для цього способу у більшості випадків типова відносна похибка вимірювань не перевищує 5%, а загалом у досить широкому діапазоні вона не більш 20%. Його позитивною якістю є те, що урахування завади у вікні фотопіку америцію-241 з енергією квантів 59,5кеВ від супутного йому у пробі радіонукліда цезію-137 робиться по послідовним вимірюванням у вікні безперервного розподілу, зсунутого від фотопіку америцію-241 у бік високих енергій. Це суттєво спрощує та прискорює процедуру визначення питомої активності америцію-241 у пробах. Але у випадку, коли завада визначається, окрім гамма-випромінювання цезію-137, суттєвим внеском гаммавипромінювання інших радіонуклідів (що має місце у перший рік після радіаційних аварій тощо), похибка цього способу значно (у 3 - 5 разів, а можливо і більше) зростає. Дещо гальмує процес визначення питомої активності америцію-241 у пробах і те, що вимірювання у вікнах фотопіку америцію-241 та безперервного розподілу робляться послідовно (не одночасно). В основу винаходу поставлена задача розробити спосіб визначення питомої активності америцію-241 у пробах по його гамма-випромінюванню, який би забезпечив оперативні вимірювання у широкому діапазоні (у т.ч. і малих активностей) з підвищеною точністю на тлі завад від будь-яких супутних радіонуклідів у різних випадках реальної радіаційної обстановки. Рішення поставленої задачі забезпечується тим, що у способі визначення питомої активності америцію-241 у пробах, що включає реєстрацію гамма-квантів детектором, аналіз і селекцію електричних імпульсів детектора по амплітуді, вимірювання середніх швидкостей лічіння імпульсів у вікнах фотопіку гамма-випромінювання америцію241 з енергією квантів 59,5кеВ і безперервного розподілу, зсунутого від фотопіку америцію-241 у бік високих енергій при наявності проби та без неї, визначення завади від супутних америцію-241 у пробах радіонуклідів по цим вимірюванням по різниці середніх швидкостей лічіння імпульсів у цих вікнах з урахуванням форми спектра, чутливості радіометра, маси проби з подальшим-визначенням питомої активності, згідно з винаходом, заваду додатково визначають по вимірюванням середньої швидкості лічіння імпульсів у вікні рентгенівського випромінювання цезію-137 з енергією квантів 33кеВ з урахуванням форми спектра, усі вимірювання проводять одночасно, а питому активність америцію-241 визначають за виразом де A - питома активність америцію-241 (Бк/кг); n1, n2 , n3 - середні швидкості лічіння імпульсів у вікнах відповідно ~33кеВ, ~59,5кеВ та безперервного розподілу при наявності проби (імп./с); n1ф, n2ф, n3ф - фон - середні швидкості лічіння імпульсів у вікнах відповідно ~33кеВ, ~59,5кеВ та безперервного розподілу при відсутності проби (імп./с); q21, q23, - коефіцієнти форми спектра завади у вікні америцію-241 (~59,5кеВ) від) лінії цезію-137 (~33кеВ) та безперервного розподілу відповідно (безрозмірні); q13 - коефіцієнт форми спектра завади у вікні цезію-137 (~33кеВ) від безперервного розподілу (безрозмірний); k - чутливість радіометра (імп./Бк×с); m - маса проби (кг). Визначення завади від рентгенівського випромінювання цезію-137 з енергією квантів 33кеВ з відповідним коефіцієнтом форми спектра завади q21 разом із визначенням завади від усіх гамма-випромінюючих супутник америцію-241 радіонуклідів з відповідними коефіцієнтами форми спектра завади від різ та q23 супутник радіонуклідів по вимірюванням у вікні безперервного розподілу (фіг.1) забезпечує вирізнення й незалежне урахування внесків цезію-137 й інших радіонуклідів у спектр сигналів у вікні фотопіку гамма-випромінювання америцію-241 з енергією квантів 59,5кеВ. Тим самим вирішується задача суттєво більш точного (зі значно меншою похибкою) визначення питомої активності америцію-241 у пробах у різних випадках радіаційної обстановки, навіть при відносно високій активності супутник радіонуклідів. Одночасне вимірювання сигналів ni та niф (де i = 1, 2, 3) в усіх трьох вікнах (яке реалізується застосуванням відповідного лічильника з трьома паралельними входами у блоці обробки даних радіометра) забезпечує скорочення часу визначення питомої активності америцію-241 принаймні вдвічі. Величини відповідних коефіцієнтів форми спектра завади qij (де i, j = 1, 2, 3 у відповідності до виразу (2)) та чутливості радіометра k залежать від вибору вікон вимірювань і визначаються шляхом попередньої калібровки радіометра (наприклад, при настроюванні його на заводі) по вимірюванням зразкових проб з відомою (з вимірювань іншими методами) активністю радіонуклідів у пробі. Масу проби m визначають її зважуванням. Середні швидкості лічіння імпульсів у i-му вікні ni та niф (відповідно з пробою та без неї) визначають як ni(niф) = Ni(Niф)/ti, де Ni - кількість імпульсів, що зареєстровані у i - му вікні за час експозиції ti. Спосіб, що заявляється, містить у собі слідуючі комплексні операції: 1. Реєстрацію фонових гамма-квантів детектором, аналіз і селекція електричних імпульсів детектора по амплітуді, їх лічіння за час експозиції ti і визначення середніх швидкостей лічіння імпульсів niф одночасно по трьох вікнах без проби - вимірювання фону; 2. Поміщення проби у вимірювальну кювету детектора блоку детектування радіометра. (При здійсненні операції 2 у блок обробки даних радіометра вводяться також маса проби m і (при необхідності) величини qij, N та k.); 3. Реєстрацію гамма-квантів, що випромінюються пробою, детектором, аналіз і селекція електричних імпульсів детектора по амплітуді, їх лічіння за час експозиції t і визначення середніх швидкостей лічіння імпульсів ni одночасно по трьох вікнах - вимірювання сумарних сигналів; 4. Визначення за результатами вимірювань niф та ni з урахуванням параметрів m, qij та к питомої активності америцію-241 у пробі за виразом (2). Для реалізації цього способу нами був розроблений і випробуваний радіометр-спектрометр РК-АГ-02, зовнішній вигляд якого наведений на фіг.2, а блок-схема - на фіг.3. Він складається (фіг.3) з блоків детектування (БД) та обробки даних (ВОД). Блок детектування містить зйомну вимірювальну кювету 1 для різних проб, сцинтилятор 2 на основі монокристала силікату гадолінію GSO, фотоелектричний помножувач 3 ФЕП-176 (сцинтилятор + ФЕП = детектор), спектрометричний підсилювач-формувач 4, високовольтний перетворювач 5 для живлення ФЕП, а також власний пасивний захист 6 (спеціальний фігурний стакан із неіржавіючої сталі). Блок обробки даних складається з малої ПЕОМ HP Palmtop 320LX7 (з дисплеєм 8 для візуалізації результатів вимірювань у кожному режимі і клавіатурою 9 для введення параметрів m, qij, Ni, k та управління режимами приладу) й модуля попередньої обробки сигналів 10, який містить диференційний дискримінатор 11 для формування вікон, комплексний буферний лічильник 12, мікропроцесор 13 з постійною 14 та оперативною 15 пам'яттю, вузли живлення 16 і стабілізації 17. Для цього радіометра-спектрометра величини q21 = 1,86; q13 = 0,0518; q23 = 0,446; k = 0,03імп.Бк-1 с-1, маса проби у межах 50 - 100г. Приклад здійснення способу. Вмикають радіометр без проби. Після проходження тестової програми та індикації готовності його до роботи реєструють з допомогою детектора GSQ фонове гамма-випромінювання, селекцію електричних імпульсів по амплітуді здійснюють одночасно по трьох вікнах у діапазонах, що відповідають енергіям гамма-квантів ~33кеВ (137Cs), ~59,5кеВ (241Am), ~100кеВ, (безперервний розподіл), з їх лічінням Niф протягом часу експозиції ti, визначають середню фонову швидкість лічіння niф = Niф/ti у відповідних вікнах i (де N2ф = 10000, а N1ф та N3ф визначаються за час експозиції t2), яка заноситься у оперативну пам'ять блоку обробки даних - комплексна операція 1. Гомогенізовану (шляхом подрібнювання і перемішування) пробу засипають доверху у вимірювальну кювету й закривають кришкою. Кювету зважують і підмикаютьдо детектора. У блок обробки даних з допомогою клавіатури власної ПЕОМ Palmtop вводять масу проби m (і при необхідності чутливість радіометра k для даного виду проби, відповідні коефіцієнти форми спектра qik та кількість імпульсів N2) - комплексна операція 2. Реєструють з допомогою детектора GSO гамма-випромінювання, що випромінюється пробою, селекцію електричних імпульсів по амплітуді здійснюють одночасно по трьох вікнах у діапазонах, що відповідають енергіям гамма-квантів ~33кеВ (137Cs), ~59,5кеВ (241Am), ~100кеВ, (безперервний розподіл), з їх лічінням Ni протягом часу експозиції ti, визначають середню фонову швидкість лічіння ni = Ni/ti у відповідних вікнах i (де N2 = 10000, a N1 та N3 визначаються за час експозиції t2), яка заноситься у оперативну пам'ять блоку обробки даних - комплексна операція 3. Визначають шляхом обробки результатів вимірювань niф та ni з урахуванням параметрів m, qik та k питому активність америцію-241 у пробі A за виразом (2): - комплексна операція 4. Далі результати вимірювань питомої активності амермцію-241 у пробі A, які відображаються на дисплеї блоку обробки даних і заносяться також у пам'ять блоку обробки даних, записуються у лабораторний журнал (див. також таблицю з фактичними даними по серії випробуваних проб). Проведені фактичні випробування радіометра-спекгрометра РК-АГ-02, який реалізує даний спосіб. У таблиці наведені результати вимірювань активності америцію-241 у різних пробах з допомогою цього приладу по способу, що заявляється, і за допомогою радіометра РК-АГ-01 по прототипу. Час вимірювання фону t2ф при N2 = 10000 складає ~40 хвилин для приладу, який реалізує спосіб, що заявляється, проти 2 годин по прототипу, тобто у ~3 рази менше. Час вимірювання питомої активності америцію-241 у пробах з допомогою радіометра-спектрометра РК-АГ-02 (за вирахуванням часу вимірювання фону) для малих питомих активностей 241Am (~2 - 5Бк/кг) складає ~40 хвилин, для середніх (~50 - 300Бк/кг) ~2 - 5 хвилин. Визначена мінімальна питома активність, що детектується (МДА). Вона складає 0,1Бк/кг проти 2Бк/кг по прототипу. Як видно з таблиці, активність супутних америцію-241 радіонуклідів може переважати його активність у ~40 1000 разів. При цьому похибка вимірювань у способу, що заявляється, взагалі менша, ніж у прототипу, особливо суттєво у випадку присутності інших, окрім цезію-137, супутних радіонуклідів. У цьому разі спосіб по прототипу занижує фактичну активність америцію-241 у пробах, що є більш небезпечним для оцінювання радіаційного забруднення середовищ, які контролюються. З наведених даних видно, що новий спосіб визначення питомої активності америцію-241 у пробах, що реалізується радіометром-спектрометром РК-АГ-02, забезпечує значно більшу чутливість методу і суттєво кращу завадозахищеність, менші похибку й час вимірювань і меншу кількість операцій, тобто є більш точним, простим і оперативним, ніж відомі способи та прилади, що їх реалізують. Радіометр-спектрометр РК-АГ-02 має найменші з усіх них габарити і вагу, найбільш мобільний і може експлуатуватись як у лабораторних, так і у експедиційних умовах.