Сцинтиляційний елемент та спосіб його виготовлення

Реферат: Винахід належить до сцинтиляційної техніки і може бути застосований під час вирішення широкого кола задач радіаційного матеріалознавства та приладобудування, зокрема для отримання радіаційностійких сцинтиляційних детекторів, що використовують в умовах надвеликих потоків іонізуючих випромінювань та для виготовлення сцинтиляційних приладів, що працюють в лічильному режимі. Сцинтиляційний елемент містить сцинтилятор, спектрозміщуюче волокно та світловідбиваюче покриття. Як сцинтилятор містить композиційний сцинтилятор на основі прозорого імерсійного середовища з подрібненими сцинтиляційними гранулами з монокристала, додатково містить на поверхні сцинтилятора шар того ж самого імерсійного середовища з розташованим в центрі нього спектрозміщуючим волокном, причому товщина шару складає 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна. Спосіб виготовлення сцинтиляційного елемента включає механічне подрібнення вирощених монокристалів, відбір потрібного розміру зерен, введення зерен у імерсійне середовище у кількості не менше за 70 мас. %, їх перемішування і полімеризацію. Перед полімеризацією на поверхню композиційного сцинтилятора наносять шар того ж самого імерсійного середовища товщиною 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна з формуванням в центрі порожнистого каналу для розташування спектрозміщуючого волокна, після полімеризації на отриманий сцинтиляційний елемент наносять світловідбиваюче покриття та вводять спектрозміщуюче волокно у сформований канал. Технічним результатом винаходу є нижча собівартість порівняно з аналогічними радіаційно-стійкими монокристалами, краща сцинтиляційна ефективність порівняно з сцинтиляційною пластмасою та можливість працювати в умовах високих радіаційних доз. UA 111455 C2 (12) UA 111455 C2 UA 111455 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 Винахід належить до сцинтиляційної техніки і може бути застосований під час вирішення широкого кола задач радіаційного матеріалознавства та приладобудування, зокрема для отримання радіаційно стійких сцинтиляційних детекторів, що використовують в умовах надвеликих потоків іонізуючих випромінювань та для виготовлення сцинтиляційних приладів, що працюють в лічильному режимі. Найчастіше в наукових експериментах із фізики високих енергій використовують недорогі сцинтиляційні пластмаси з люмінесцентними домішками, які мають високу однорідність світлового виходу по площі, короткий час загасання люмінесценції, можуть бути виготовлені великої площі та з великим перетином поглинання. З появою нової генерації прискорювачів, таких як LHC CERN (Швейцарія), збільшилось радіаційне навантаження під час опромінення сцинтиляційних детекторів, що використовують в подібних приладах. Зараз в торцевих адронних калориметрах (НЕ) CMS детектора (LHC CERN) використовуються сцинтиляційні пластмаси у вигляді пластин, частина з яких розміщена поблизу осі пучка, де сумарна . -4 накопичена доза радіації досягає 25 Мрад при середній потужності дози 6,5 10 Мрад/год. [S.V.Afanasiev, P.de Barbara, A.Yu. Boyarintsev et al. // CMS Note-2014/001-06 February 2014 (v3, 18 February 2014)]. Було встановлено, що при накопичених дозах 5 Мрад і вище сцинтиляційні пластмаси не є радіаційно стікими [N.P. Khlapova, V.G. Senchyshyn, V.N. Lebedev, A.F. Adadurov // Problems of Atomic Science and Technology.-2006., v. 47, № 3. - p. 142-144., Крышкин В.И., Скворцов В.В. // Исследование радиационной стойкости активных элементов калориметров: Препринт ИФВЭ 2012-17. - Протвино, 2012. - 6 с]. Виникає необхідність періодично заміняти пошкоджені сцинтилятори, що потребує трудомістких технічних робіт і значно збільшує собівартість наукових експериментів, що проводяться. Відомо, що в експериментах з фізики високих енергій застосовують радіаційно стійкі монокристалічні сцинтилятори [Ren-Yuan Zhu // Journal of Physics: Conference Series. - 2015. Vol. 587 (012055)]. Вартість радіаційно стійких монокристалів в десятки разів вища порівняно з сцинтиляційними пластмасами, що накладає обмеження на їх широке застосування. Також в теперішній час відсутні технології виготовлення сцинтиляційних детекторів великої площі на основі радіаційно стійких монокристалів. Альтернативою дорогим радіаційно стійким монокристалам можуть бути композиційні сцинтилятори на основі подрібнених радіаційно стійких монокристалів, у яких для збирання та передавання світла на фотоприймач використовують спектрозміщуюче волокно. Застосування спектрозміщуючого волокна обумовлено тим, що матеріали, з яких виготовлена більшість недорогих фотопомножувачів, не є радіаційно стійкими. Тому такі фотопомножувачі не можуть бути розміщені поблизу осі пучка, де сумарна накопичена доза радіації досягає 25 Мрад. Використання як сцинтилятора гранул радіаційно стійких монокристалів дозволяє виготовляти сцинтиляційні елементи та детектори на їх основі різної геометричної конфігурації з детектуючою поверхнею великої площі та нижчою собівартістю порівняно з цілими монокристалами. Відомий сцинтиляційний детектор [Патент РФ № 2511601, G01T 1/202], що являє собою сцинтилятор у вигляді сцинтиляційних гранул полістиролу, поліметилметакрилату або кристалічного сцинтилятора, якими заповнено робочий об'єм зі стінками, що всередині вкриті дзеркальним або дифузним світловідбиваючим шаром, спектрозміщуючих волокон, які введені в робочий об'єм, з зазорами, в кілька разів меншими, ніж довжина ослаблення сцинтиляційного випромінювання у робочому об'ємі, та фотодетектор, до якого приєднані торці волокон. Недоліком цього детектора є те, що спектрозміщуючі волокна, розташовані безпосередньо в робочому об'ємі з сцинтиляційних гранул та повітря, що мають велику різницю показників заломлення. Тому світло на шляху до фотоприймача буде втрачатися внаслідок часткового розсіювання на межі розподілу середовищ. Відомий сцинтиляційний детектор [Патент РФ № 2303798, G01T 1/203, 3/06], що містить датчик, який складається з сцинтиляційної пластмаси на основі дифеніл-1,3,4-оксазолу у формі призми або циліндра, покритого світловідбиваючою плівкою. В центрі сцинтилятора є порожнистий канал, в якому розміщено волоконний сцинтиляційний світловод. Відомий сцинтиляційний елемент з сцинтиляційної пластмаси [S.V. Afanasiev, P. de Barbara, I.A. Golutvin et al. // Nucl. Instr. and Meth. - 2013. - Vol. 717-P.I 1-13], що має форму прямокутного паралелепіпеда, загорнутого в світловідбиваючу плівку, всередині якого розташоване спектрозміщуюче волокно. В модулі одночасно використовуються декілька сцинтиляційних елементів з оптичним волокном, які щільно розміщуються один поруч з іншим поблизу осі пучка, де доза випромінення є найбільшою. 1 UA 111455 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Загальним недоліком відомих сцинтиляційних елементів та детекторів на їх основі є те, що при поглинених дозах 5 Мрад і вище, суттєво зменшується їх прозорість та кількість фотонів, що надходять на фотоприймач, тобто вони не є радіаційно стійкими та не можуть використовуватися при великих радіаційний дозах. Відомий композиційний сцинтилятор [Патент України № 94678, G01T 1/20], який складається з кристалічних зерен, введених в оптично прозоре імерсійне середовище Sylgard-527 з розрахунку вмісту зерен в оптично прозорому імерсійному середовищі не менше за 70 %. Як кристалічні зерна використані зерна силікату або піросилікату гадолінію із розміром, вибраним у діапазоні значень 0,06-0,5 мм. Спосіб виготовлення композиційного сцинтилятора включає механічне подрібнення вирощених монокристалів, відбір потрібного розміру зерен, введення зерен у імерсійне середовище у кількості не менше за 70 %, нанесення одержаної композиції рівномірним шаром на оптично прозору підкладинку з органічного скла і полімеризацію. Відомий композиційний сцинтилятор та спосіб його отримання [Пат України № 86136, G01T 1/20, 3/00] для реєстрації швидких нейтронів, який складається з відібраних частинок стильбену з лінійним розміром 0,5-2,5мм, введених в оптично прозоре імерсійне середовище Sylgard-527 з розрахунку вмісту стильбену в середовищі не менше за 70 % та ретельно перемішаних. Дані способи є прийнятими для виготовлення сцинтиляторів для швидких та теплових нейтронів, але такі сцинтилятори не можуть використовуватися в безкорпусному виконанні, тому що імерсійне середовище Sylgard-527 не має механічної міцності. По кількості загальних ознак за прототип сцинтиляційного елемента нами вибрано третій з наведених аналогів, за кількістю ознак за прототип способу виготовлення вибрано останній. В основу винаходу поставлена задача розробки сцинтиляційного елемента нижчої собівартості порівняно з сцинтиляційним елементом на основі радіаційно стійких монокристалів, з сцинтиляційною ефективністю на рівні сцинтиляційної пластмаси, або вище, який може працювати в умовах поглинутих радіаційних доз більше за 5 Мрад. Вирішення поставленої задачі забезпечується тим, що сцинтиляційний елемент, що включає сцинтилятор, спектрозміщуюче волокно та світловідбиваюче покриття, згідно з винаходом як сцинтилятор містить композиційний сцинтилятор на основі прозорого імерсійного середовища з подрібненими сцинтиляційними гранулами з монокристала, додатково містить на поверхні сцинтилятора шар того ж самого імерсійного середовища з розташованим в центрі нього спектрозміщуючим волокном, причому товщина шару складає 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна. Вирішення поставленої задачі забезпечується також тим, що в способі виготовлення сцинтиляційного елемента, що включає механічне подрібнення вирощених монокристалів, відбір потрібного розміру зерен, введення зерен у імерсійне середовище у кількості не менше за 70 мас. %, їх перемішування і полімеризацію, згідно з винаходом, перед полімеризацією на поверхню композиційного сцинтилятора наносять шар того ж самого імерсійного середовища товщиною 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна з формуванням в центрі порожнистого каналу для розташування спектрозміщуючого волокна, після полімеризації на отриманий сцинтиляційний елемент наносять світловідбиваюче покриття та вводять спектрозміщуюче волокно у сформований канал. Використання подрібнених гранул сцинтиляційних монокристалів в композиційному сцинтиляторі дозволяє знизити собівартість виробництва сцинтиляційних детекторів не менш ніж в два рази порівняно з аналогічними радіаційно стійкими монокристалами за рахунок збільшення на 50 % ефективності використання монокристалів, а також можливості використання монокристалів з різними типами механічних пошкоджень. Розмір гранул вибирають залежно від типу та потужності іонізуючого випромінювання, що треба зареєструвати. Використання запропонованої конструкції забезпечує можливість виходу світла з композиційного сцинтилятора в імерсійний шар світловоду з мінімальними втратами та подальшою передачею світла через розміщене у світловоді спектрозміщуюче волокно до фотоприймача. Експериментально встановлено, що наявність над композиційним сцинтилятором шару імерсійного середовища з розташованим в ньому спектрозміщуючим волокном збільшує сцинтиляційну ефективність реєстрації на 25 % у порівнянні з композиційним сцинтилятором, в якому спектрозміщуюче волокно розташоване безпосередньо на поверхні. Збільшення ефективності збирання світла пов'язано з тим, що спектрозміщуюче волокно розташоване в імерсійному середовищі, яке має показник заломлення, значно більший за повітря та близький до показника заломлення матеріалу спектрозміщуючого волокна. 2 UA 111455 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Імерсійним середовищем може бути будь-який інертний радіаційно стійкий оптично прозорий полімер, що не має поглинання в області люмінесценції сцинтиляційних кристалів. Експериментально встановлено, що висота шару імерсійного середовища над композиційним сцинтилятором повинна складати 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна. Збільшення та зменшення шару імерсійного середовища більше ніж на 0,5 мм призводить до зниження ефективності реєстрації випромінювання більше за 10 %. Для збільшення сцинтиляційної ефективності, спектрозміщуюче волокно, підбирається відповідно до області люмінесценції сцинтилюючого матеріалу. У таблиці наведені значення відносної сцинтиляційної ефективності реєстрації іонізуючого випромінювання сцинтиляційними елементами з гранул монокристалів піросилікату гадолінію GPS:Ce, силікату лютецію LYSO:Ce та силікату ітрію YSO:Ce відносно сцинтиляційної пластмаси-UPS-923A, ідентичної прототипу. Розміри сцинтиляційного елемента, що заявляється, вибрано 100×12×4 мм для зручності подальшого порівняння сцинтиляційних характеристик з прототипом. На кресленні наведено конструкцію сцинтиляційного елемента, що заявляється. Сцинтиляційний елемент складається з композиційного сцинтилятора 1, шару імерсійного середовища 2, світловідбиваючого покриття 3, спектрозміщуючого волокна 4. Сцинтиляційний елемент працює наступним чином. Випромінювання проходить через вхідну поверхню композиційного сцинтилятора 1, викликаючи усередині сцинтилятора спалахи, які через шар імерсійного середовища 2 збираються спектрозміщуючим волокном 4 та перетворюються в світло з більшою довжиною хвилі із подальшою передачею до фотоприймача (на кресл. не наведено). Спосіб отримання сцинтиляційного елемента полягає в механічному подрібненні вирощених монокристалів, відборі потрібного розміру зерен, введенні зерен у імерсійне середовище у кількості не менше за 70 мас. %, їх перемішуванні, викладанні в технологічний контейнер, нанесенні на поверхню композиційного сцинтилятора того ж самого імерсійного середовища товщиною 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна з формуванням в центрі порожнистого каналу для розташування спектрозміщуючого волокна, полімеризацію, вилучення з технологічного контейнера, нанесення на отриманий сцинтиляційний елемент світловідбиваючого покриття та введення спектрозміщуючого волокна у сформований канал. Спосіб отримання сцинтиляційного елемента наведено у прикладах. Приклад 1. Виготовлення сцинтиляційного елемента на основі гранул монокристала піросилікату гадолінію GPS:Ce розміром 0,1-0,5 мм. Беруть монокристали піросилікату гадолінію GPS:Ce. Для виготовлення композиційних сцинтиляторів відповідні монокристали механічно подрібнюють на гранули. Шляхом просіювання через калібровані сита відбирають фракцію гранул розміром 0,1-0,5 мм. Розраховану кількість гранул відібраної фракції вводять в імерсійне середовище (як імерсійне середовище використаний радіаційно стійкий силіконовий еластомер Sylgard 184 [A.Yu. Boyarintsev, N.Z. Galunov, N. L. Karavaeva // Functional Material. - 2013. - Vol. 20., No 4-P.471-476], що не має поглинання в області люмінесценції використаних сцинтиляційних кристалів. Це дозволяє уникнути втрат світла на межі кристал - імерсійне середовище). Масова частка кристалічних гранул дорівнює 75 мас. %, масова частка імерсійного середовища дорівнює 25 мас. %. Композиційну суміш гранул з імерсійним середовищем ретельно перемішують та викладають в технологічний контейнер розміром 100×12×4 мм. На поверхню композиційних сцинтиляторів наносять розраховану кількість імерсійного середовища для формування шару товщиною 2 мм. В центр шару імерсійного середовища вставляють технологічну оснастку для формування порожнистого каналу для розташування спектрозміщуючого волокна. Зразки полімеризують. Після закінчення процесу полімеризації композиційні сцинтилятори вилучають з технологічних контейнерів, обгортають світловідбиваючою плівкою Tyvec. Всередину порожнистого каналу вставляють спектрозміщуючі волокна типу Y-11. Вимірюють швидкість лічення отриманих сцинтиляційних елементів на установці Canberra із спектрометричним фотопомножувачем типу R 1306 фірми Hamamatsu. Відносну сцинтиляційну ефективність обчислюють відносно сцинтиляційної пластмаси UPS-923A розміром 100×12×4 мм, обгорнутої світловідбиваючою плівкою Tyvec. Джерелом β-часток є радіоактивний ізотоп 90 Sr . Приклад 2. Виготовлення сцинтиляційного елемента на основі гранул монокристала силікату ітрію YSO:Ce розміром 0,1-0,5 мм Виготовлення сцинтиляційного елемента проводять аналогічно прикладу 1. Вимірювання та обчислення відносної сцинтиляційної ефективності проводять аналогічно прикладу 1 (див. табл.). 3 UA 111455 C2 5 10 15 20 25 30 35 Приклад 3. Виготовлення сцинтиляційного елемента на основі гранул монокристала силікату лютецію LYSO:Ce розміром 0,1-0,5 мм. Виготовлення сцинтиляційного елемента проводять аналогічно прикладу 1. Вимірювання та обчислення відносної сцинтиляційної ефективності проводять аналогічно прикладу 1 (див. табл.). Приклад 4. Виготовлення сцинтиляційного елемента на основі гранул монокристала піросилікату гадолінію GPS:Ce розміром 1-3 мм. Виготовлення сцинтиляційних елементів з розміром гранул піросилікату гадолінію GPS:Ce 13 мм та товщиною шару імерсійного середовища 1 мм, проводять аналогічно прикладу 1. Вимірювання та обчислення відносної сцинтиляційної ефективності проводять аналогічно прикладу 1 (див. табл.). Приклад 5. Виготовлення сцинтиляційного елемента на основі гранул монокристала силікату ітрію YSO:Ce розміром 1-3 мм. Виготовлення сцинтиляційних елементів з розміром гранул силікату ітрію YSO:Ce 1-3 мм та товщиною шару імерсійного середовища 1 мм, проводять аналогічно прикладу 1. Вимірювання та обчислення відносної сцинтиляційної ефективності проводять аналогічно прикладу 1 (див. табл.). Приклад 6. Виготовлення сцинтиляційного елемента на основі гранул монокристала силікату лютецію LYSO:Ce розміром 1-3 мм. Виготовлення сцинтиляційних елементів з розміром гранул силікату лютецію LYSO:Ce 1-3 мм та товщиною шару імерсійного середовища 1 мм, проводять аналогічно прикладу 1. Вимірювання та обчислення відносної сцинтиляційної ефективності проводять аналогічно прикладу 1 (див. табл.). Наведені у таблиці значення відносної сцинтиляційної ефективності для отриманих сцинтиляційних елементів розраховані відносно сцинтиляційної пластмаси UPS-923A, ідентичної прототипу. Авторами встановлено, що сцинтиляційна ефективність отриманих сцинтиляційних елементів з гранул піросилікату гадолінію GPS:Ce, силікату лютецію LYSO:Ce та силікату ітрію YSO:Ce зменшується на 15 % після накопичення дози в 25 Мрад. Для порівняння, світловий вихід пластикового сцинтилятора зменшується на 85 % після накопичення дози 10 Мрад. [В.Г. Сенчишин, В.Н. Лебедев, Н.П. Хлапова, А.Ф. Ададуров // Вопросы атомной науки и техники 2005, (86) № 3 - с. 160-163]. Таким чином, запропонований сцинтиляційний елемент може працювати в умовах радіаційних доз 25 Мрад. Як видно з опису матеріалів заявки, запропоновані сцинтиляційні елементи мають нижчу собівартість порівняно з аналогічними радіаційно стійкими монокристалами, мають кращу сцинтиляційну ефективність порівняно з сцинтиляційною пластмасою та можуть працювати в умовах високих радіаційних доз. Таблиця Матеріал Розмір гранул, мм Сцинтиляційна пластмаса UPS-923A 0,1-0,5 Сцинтиляційний елемент на основі GPS:Ce 1-3 0,1-0,5 Сцинтиляційний елемент на основі LYSO:Ce 1-3 0,1-0,5 Сцинтиляційний елемент на основі YSO:Ce 1-3 4 Відносна сцинтиляційна ефективність, % 100 336 344 335 357 274 298 150 142 130 156 121 109 244 227 241 203 196 UA 111455 C2 ФОРМУЛА ВИНАХОДУ 5 10 15 1. Сцинтиляційний елемент, що включає сцинтилятор, спектрозміщуюче волокно та світловідбиваюче покриття, який відрізняється тим, що як сцинтилятор містить композиційний сцинтилятор на основі прозорого імерсійного середовища з подрібненими сцинтиляційними гранулами з монокристала, додатково містить на поверхні сцинтилятора шар того ж самого імерсійного середовища з розташованим в центрі нього спектрозміщуючим волокном, причому товщина шару складає 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна. 2. Спосіб виготовлення сцинтиляційного елемента, що включає механічне подрібнення вирощених монокристалів, відбір потрібного розміру гранул, введення гранул у імерсійне середовище у кількості не менше за 70 мас. %, їх перемішування і полімеризацію, який відрізняється тим, що перед полімеризацією на поверхню композиційного сцинтилятора наносять шар того ж самого імерсійного середовища товщиною 1-3 діаметри спектрозміщуючого волокна з формуванням в центрі порожнистого каналу для розташування спектрозміщуючого волокна, після полімеризації на отриманий сцинтиляційний елемент наносять світловідбиваюче покриття та вводять спектрозміщуюче волокно у сформований канал. Комп’ютерна верстка Г. Паяльніков Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Урицького, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут промислової власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 5