Спосіб отримання полікристалічних пластин великої площі та пристрій для його реалізації

Реферат: Винахід належить до галузі вирощування кристалів. Спосіб включає завантаження початкової сировини в контейнер, який розташовують у охолоджуваній вакуумній камері, плавлення сировини з утворенням розплаву в гарнісажі омічним нагрівачем, який розташовано над контейнером паралельно поверхні розплаву. При цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, що забезпечує формування гарнісажного шару біля його стінок завтовшки 510 мм, процес кристалізації здійснюють зниженням температури нагрівача. Додатково встановлюють боковий активний екран, а перед початком кристалізації в обчислювальному блоці задають величину падіння рівня розплаву в контейнері. В процесі росту відбувається контроль поточного падіння рівня розплаву та температури дна тигля. Пристрій містить встановлений у вакуумній камері контейнер з розплавом, над яким паралельно поверхні розплаву розташований омічний нагрівач, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, і регулятор температури нагрівача. Пристрій додатково містить датчик рівня розплаву, обчислювальний блок, боковий активний екран, регулятор його температури та датчик температури дна контейнера. Спосіб та пристрій забезпечують однорідність розподілу світлового виходу по всій площі пластини на 5 % краще у порівнянні з найближчим аналогом. UA 109196 C2 (12) UA 109196 C2 UA 109196 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Винахід належить до галузі вирощування кристалів і може знайти застосування при виробництві великогабаритних лужногалоїдних полікристалічних пластин великої площі за гарнісажним методом (ГМ). В низці областей радіаційного приладобудування, зокрема в приладах технічної та медичної інтроскопії тощо, висуваються специфічні вимоги до їх чутливих елементів - сцинтиляційних детекторів. До таких детекторів висуваються вимоги щодо функціональних характеристик, механічних характеристик (стійкість до температурних перепадів та деформацій), геометричних характеристик (велика площа) та ін. З точки зору функціональних характеристик від детекторів вимагається не лише високі значення світлового виходу та енергетичного розділення, а ще й висока однорідність цих параметрів по всій площі детектора. Отже задача розробки ефективної технології, яка передбачає безпосереднє отримання полікристалічних пластин великої площі є актуальною. Відомі способи та пристрої отримання полікристалічних пластин великої площі, але вони з різних причин не можуть бути використані для отримання лужногалоїдних пластин, тому що або не виключають взаємодію кристала з контейнером і прилипання до його стінок вирощеного кристала [а.с. СРСР № 695531, В01J 17/06; а.с. СРСР № 1658667, С30В 11/00; заявка WO № 9428205, С30В 11/00], або вимагають попереднього вирощування циліндричних буль з подальшим їх гарячим пресуванням [пат. Україна № 25044, С30В 33/02], або не забезпечують 2 можливості отримання пластин площею більше 25 см [пат. РФ N° 2133787, С30В 29/16]. Крім того, у зазначених способах та пристроях для їх реалізації не передбачена система автоматизованого управління швидкістю кристалізації протягом технологічного процесу вирощування кристала. Внаслідок цього не гарантується якість отриманих пластин за критерієм однорідності функціональних характеристик по всій площі детектора. Відомий спосіб [а.с. СССР № 1116763, С30В 15/20] отримання кристалів, який включає завантаження сировини в контейнер, його розплавлення, дотик затравки до розплаву, розрощування кристала до заданого діаметра, з наступним вертикальним вирощуванням кристала шляхом регулювання температури нагрівача, та наступне охолодження отриманого кристала. При цьому задають певні величини, пов'язані з дискретним витягуванням кристала, у тому числі часові інтервали. Пристрій для реалізації даного способу, містить електропривод кристалотримача, датчик рівня розплаву, пов'язаний з блоком корекції температури розплаву і блоком управління підживленням, який з'єднаний з живильником і блоком задання часових інтервалів через блок порівняння, датчик переміщення кристалотримача, підключений до блока корекції температури розплаву. Крім того, пристрій містить обчислювальний блок, входи якого пов'язані з датчиком переміщення кристалотримача, датчиком рівня розплаву і блоком задання часових інтервалів, а виходи підключені до електроприводу кристалотримача, блока порівняння, блока корекції температури розплаву і блока управління підживленням. Цей спосіб та пристрій забезпечують вирощування монокристалічних злитків, які після вирощування повинні проходити етап гарячого пресування, для вирощування необхідні дорогі платинові тиглі, а ростове обладнання виявляється складним та дорогим. Крім того, при гарячому пресуванні не гарантується забезпечення однорідності світлового виходу по всій площі отриманої пластини. Відомий спосіб [пат. № 90542, UA С30В 11/00, 29/00] отримання кристалічних пластин великої площі, що включає завантаження початкової сировини в контейнер, його плавлення з утворенням розплаву в гарнісажі, подальшу направлену кристалізацію розплаву і охолоджування отриманого кристала. Контейнер з сировиною розташовують у охолоджуваній вакуумній камері, плавлення сировини здійснюють омічним нагрівачем, який розташовують над контейнером паралельно поверхні розплаву з можливістю його вертикального переміщення, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, який забезпечує гарнісажний шар біля його стінок завтовшки 5-10 мм, а процес кристалізації здійснюють зниженням температури нагрівача за заданою програмою. Пристрій для реалізації цього способу містить вакуумну камеру з охолоджуваними стінками і дном; контейнер, встановлений усередині вакуумної камери, над контейнером розташований паралельно поверхні розплаву омічний нагрівач з можливістю вертикального переміщення на штоку, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, який забезпечує гарнісажний шар біля його стінок завтовшки 5-10мм. Однак, по-перше, лише програмне керування зниженням температури нагрівача не в змозі забезпечити сталість швидкості кристалізації. По-друге, наявність лише одного нагрівача обумовлює форму фронту кристалізації, що відрізняється від плоскої форми. Це створює передумови появи в кристалі неоднорідного розподілу світлового виходу, що пояснюється 1 UA 109196 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 наступним. Як показали дослідження, форма фронту кристалізації під час вирощування залишається плоскою лише в невеликій частині навколо осі контейнера (див. Додаток, фіг. 1а, пунктирні лінії). Це відбувається з причини того, що існує горизонтальний тепловий потік від бічних стінок контейнера вбік (Qгop.). Внаслідок цього ріст кристала відбувається одночасно в обох напрямках — в горизонтальному (Vкр.гор.) та у вертикальному (Vкр.верт.). В таких умовах (коли Vкр.гор.≠0) фронт кристалізації не може бути плоским. Таким чином, пластина (на фіг. показана сірим кольором), яка вирізана з такого злитка, матиме певну неоднорідність світлового виходу. Це пояснюється тим, що точки вимірювання параметрів (показані цифрами в колах) були закристалізовані в різні моменти часу. Відмінності світлового виходу в різних ділянках одного злитка пояснюються неоднорідністю концентрації багаточисельних неконтрольованих домішок. При цьому концентрація таких домішок нерідко знаходиться на грані чутливості методик їх визначення. Проте експериментальні факти свідчать, що світловий вихід в ділянках кристала, що закристалізувалися одночасно майже не відрізняється, а в ділянках кристала, що закристалізувалися в різний час — різниця в світловому виході є набагато більшою. Згідно з даними, які наведено в [пат. № 90542, UA С30В 11/00, 29/00] світловий вихід змінюється в межах 4,1-4,4 УОСВ (умовних одиниць світлового виходу). В основу даного винаходу поставлена задача розробки способу і пристрою для отримання полікристалічних пластин великої площі, які забезпечують поліпшення однорідності розподілу світлового виходу по всій площі. Як найближчий аналог нами вибрано спосіб і пристрій останнього аналога за [пат. № 90542, UA С30В 11/00, 29/00], як найбільш близькі за сукупністю суттєвих ознак та принципом отримання. Рішення задачі забезпечується тим, що в способі отримання полікристалічних пластин великої площі, що включає завантаження початкової сировини в контейнер, який розташовують у охолоджуваній вакуумній камері, плавлення сировини з утворенням розплаву в гарнісажі омічним нагрівачем, який розташовано над контейнером паралельно поверхні розплаву, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, що забезпечує формування гарнісажного шару біля його стінок завтовшки 5-10 мм, процес кристалізації здійснюють зниженням температури нагрівача, згідно з винаходом, додатково встановлюють боковий активний екран, перед початком кристалізації в обчислювальному блоці задають величину падіння рівня розплаву в контейнері, а в процесі росту контролюють поточне падіння рівня розплаву та температуру дна тигля, на основі даних про різницю поточного та заданого значень падіння рівня розплаву і різниці температур нагрівача та дна контейнера здійснюють регулювання температури нагрівача і тепловідводу від бокової поверхні контейнера. Рішення задачі забезпечується також і тим, що пристрій для отримання полікристалічних пластин великої площі містить встановлений у вакуумній камері контейнер з розплавом, над яким паралельно поверхні розплаву розташований омічний нагрівач, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, і регулятор температури нагрівача, згідно з винаходом, він додатково містить датчик рівня розплаву, обчислювальний блок, боковий активний екран, регулятор його температури та датчик температури дна контейнера, при цьому датчик рівня розплаву підключений до першого входу обчислювального блока, до другого входу якого підключено датчик температури дна контейнера, виходи обчислювального блока підключені до нагрівача та бокового активного екрана через відповідні регулятори температури. Використання бічного активного екрана та регулювання за його допомогою тепловідводу від бічної поверхні контейнера за різницею температур дна контейнера та нагрівача з одночасним контролем різниці заданої та поточної величини падіння рівня розплаву, пристроєм, що заявляється, забезпечується можливість вирівнювання фронту кристалізації по всій площі розплаву за рахунок заглушення горизонтальної складової кристалізації (Vкр.гор. ≈ 0) і стабілізація її вертикальної складової (див. Додаток, фіг. 16, пунктирні лінії). Внаслідок цього світловий вихід в різних ділянках по всій поверхні пластини майже не відрізняється тому, що кристалізація по всій площині розплаву відбувається одночасно. Оскільки температура на дні контейнера залежить від товщини кристала, тобто чим товщий кристал, тим менша температура на дні контейнера, то швидкість її змінення несе інформацію про швидкість вертикальної складової кристалізації розплаву (Vкр.верт.). В той самий час горизонтальна складова кристалізації розплаву (кристалізація від бокових стінок - Vкр.гор) не впливатиме на різницю температур між нагрівачем та дном контейнера. Загальна швидкість кристалізації, яка є сумою вертикальної та горизонтальної складових кристалізації, оцінюється в обчислювальному блоці по сигналу датчика рівня розплаву. Таким чином з отриманих даних про значення загальної та вертикальної складових кристалізації обчислювальний блок визначає 2 UA 109196 C2 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 величину поточної горизонтальної складової кристалізації, розраховує та видає до входу регулятора температури бічного активного екрану такий коректувальний вплив, який подавляє горизонтальну складову кристалізації. Одночасно з цим, з даних про різницю заданого та поточного значення падіння рівня розплаву (які видає датчик рівня розплаву) обчислювальний блок видає до входу регулятора температури нагрівача такий коректувальний вплив, що дозволяє стабілізувати швидкість вертикальної складової кристалізації. Завдяки запропонованому пристрою забезпечується можливість регулювання горизонтальної та вертикальної швидкостей кристалізації розплаву, створюючи при цьому плоский фронт кристалізації по всій поверхні розплаву в гарнісажному методі отримання пластин великої площі, з рівномірним розподілом світлового виходу по всій поверхні пластини. Як показали експерименти, температура бічного активного екрана виявляється приблизно на 150-200 °C нижчою за температуру плавлення матеріалу. В таких умовах розплавлення гарнісажного шару неможливо. На фіг. наведено ескіз пристрою, що пропонується, в таблиці наведені сцинтиляційні характеристики отриманої пластини та зразків по прототипу. У додатку до заявки наведено: на фіг. 1a - динаміка форми фронту кристалізації по прототипу, на фіг. 1б - динаміка форми фронту кристалізації за рішенням, що пропонується. Пристрій, що пропонується містить: водоохолоджувальну вакуумну камеру 1, розміщені в ній контейнер 2, над яким розташований омічний нагрівач 3, бічний активний екран 4 і термопара 5 на дні контейнера. Поза вакуумної камери розташовані датчик 6 рівня розплаву зі щупом 7, обчислювальний блок 8, та регулятори температури 9 і 10, відповідно, нагрівача 3 і бічного активного екрана 4. На фіг. наведені також гарнісажний шар 11, кристалічна пластина 12 і розплав 13. Пропонований спосіб реалізують на пристрої, що заявляється наступним чином. Сировину йодистого натрію, активовану талієм, в кількості 13 кг завантажують в контейнер 2, виконаний з алюмінію розміром 290×220×80 мм. Контейнер 2 з сировиною встановлюють у вакуумну камеру 1 з охолоджуваними стінками і дном і відкачують до форвакууму. Омічний нагрівач 3 розміром 175×225мм встановлюють на відстані 10 мм від поверхні завантаженої сировини і плавно нагрівають, регулюючи температуру регулятором 9 до 800 °C, при якій сировина плавиться. Оскільки площа нагрівача 3 менше площі контейнера 2 з сировиною, то біля його стінок і дна утворюється гарнісажний шар 11 товщиною порядку 10 мм, що виключає ймовірність проникнення розплаву 13 до стінок контейнера 2. Потім, при температурі нагрівача 800 °C, проводять витримку розплаву протягом 12 годин. Після витримки розплаву перед кристалізацією задають швидкість падіння рівня розплаву на вхід 3 обчислювального блока 8 (у даному прикладі 0,5 мм/год.). Далі датчик 6 рівня розплаву за допомогою щупа 7 безперервно вимірює поточний рівень розплаву 13 в контейнері 2 і передає ці дані на вхід 1 обчислювального блока 8. З цих даних обчислювальний блок 8 визначає загальну швидкість кристалізації Vзаг. в контейнері 2. У випадку, якщо виміряна загальна швидкість кристалізації Vзаг. виявляється менше заданої Vзад. (тобто Vзаг.0). У такому випадку з виходу 2 обчислювального блока 8 на вхід регулятора 10 температури бокового активного екрана 4 надходить команда на підвищення його температури, яке зупиняє горизонтальну складову кристалізації (Укр.гор. ≈ 0). Таким чином забезпечується формування плоского фронту кристалізації протягом всього процесу вирощування по всій площі розплаву. Пластина, яка була вирощена в таких умовах має високу однорідність розподілу світлового виходу. Оцінка сцинтиляційних характеристик пластин здобутих по прототипу та отриманих за пропонованим способом, проводилася згідно з чинною методикою. Оцінка сцинтиляційних характеристик пластин, здобутих по найближчому аналогу та отриманих за пропонованим способом, проводилася наступним чином. З різних частин отриманої пластини вирізано зразки діаметром 25 мм та висотою 25 мм. У кожного зразка було виміряно світловий вихід та енергетичне розділення. 3 UA 109196 C2 Результати вимірювань наведено в таблиці. Як видно з таблиці, однорідність розподілу світлового виходу по всій площі пластини на 5 % краще у порівнянні з найближчим аналогом. Таблиця Номер зразка 1 2 3 4 5 6 7 8 За патентом-найближчим аналогом Світловий вихід, Енергетичне УОСВ розділення, % 4,4 6,3 4,1 6,3 4,1 6,2 4,3 6,2 За пропонованим способом Світловий вихід, Енергетичне УОСВ розділення, % 4,2 6,2 4,3 6,2 4,3 6,1 4,2 6,1 4,2 6,2 4,3 6,3 4,2 6,2 4,3 6,1 5 ФОРМУЛА ВИНАХОДУ 10 15 20 25 1. Спосіб отримання полікристалічних пластин великої площі, що включає завантаження початкової сировини в контейнер, який розташовують у охолоджуваній вакуумній камері, плавлення сировини з утворенням розплаву в гарнісажі омічним нагрівачем, який розташовано над контейнером паралельно поверхні розплаву, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, що забезпечує формування гарнісажного шару біля його стінок завтовшки 510 мм, процес кристалізації здійснюють зниженням температури нагрівача, який відрізняється тим, що додатково встановлюють боковий активний екран, перед початком кристалізації в обчислювальному блоці задають величину падіння рівня розплаву в контейнері, а в процесі росту контролюють поточне падіння рівня розплаву та температуру дна тигля, на основі даних про різницю поточного та заданого значень падіння рівня розплаву і різниці температур нагрівача та дна контейнера здійснюють регулювання температури нагрівача і тепловідводу від бокової поверхні контейнера. 2. Пристрій для отримання полікристалічних пластин великої площі, що містить встановлений у вакуумній камері контейнер з розплавом, над яким паралельно поверхні розплаву розташований омічний нагрівач, при цьому площа вказаного нагрівача менше площі контейнера, і регулятор температури нагрівача, який відрізняється тим, що він додатково містить датчик рівня розплаву, обчислювальний блок, боковий активний екран, регулятор його температури та датчик температури дна контейнера, при цьому датчик рівня розплаву підключений до першого входу обчислювального блока, до другого входу якого підключено датчик температури дна контейнера, виходи обчислювального блока підключені до нагрівача та бокового активного екрана через відповідні регулятори температури. 4 UA 109196 C2 5 UA 109196 C2 Комп’ютерна верстка Д. Шеверун Державна служба інтелектуальної власності України, вул. Василя Липківського, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна ДП “Український інститут інтелектуальної власності”, вул. Глазунова, 1, м. Київ – 42, 01601 6