Спосіб контролю структурної досконалостів монокристалів

Изобретение относится к рентгеновским дифракционным методам контроля степени структурного совершенства (ССС) реальных монокристаллов и может быть использовано при производстве монокристаллических материалов и приборов на их основе. В настоящее время существует несколько рентгеновских способов контроля ССС монокристаллов, основанных на измерениях полных (когерентных и диффузных) дифференциальных или интегральных отражательных способностей (ПИОС) дифрагированных пучков в геометрии Лауэ, обеспечивающих количественный анализ объемных искажений. ССС при этом определяется по дифракционным параметрам дефектности монокристаллов: статическому фактору Дебая - Валлера эффективному коэффициенту рентгеновских лучей за счет и поглощения диффузного рассеяния на дефектах зависящих от структурных характеристик дефектов. Эти способы основаны на установлении зависимости измеряемых величин от толщины длины волны или длины вектора дифракции а также предполагают в некоторых случаях использование эталонов, что приводит к принципиальным ограничениям по чувствительности и точности контроля ССС. Чувствительность этих способов снижается также из-за эффекта взаимной компенсации когерентной и диффузной составляющих ПИОС. Поэтому необходима разработка более чувствительных, точных и информативных способов контроля ССС реальных монокристаллов в геометрии Лауэ. Известен способ контроля ССС монокристаллов (А.с. СССР №1685111152, Гринь Г.В., Даценко Л.И. Кисловский Е.И. и др.), заключающийся в том, что исследуемый кристалл и совершенный образец (эталон) поочередно облучают пучком рентгеновского излучения, осуществляют в них Лауэ-дифракцию излучения выбранной из условия коэффициент фотоэлектрического поглощения) длины волны и измеряют интегральную интенсивность (ИИ) дифрагированных в исследуемом и совершенном кристаллах пучков. Затем исследуемый кристалл и эталон упруго изгибают до значений радиуса удовлетворяющих условию осуществляют Лауэдифракцию излучения выбранной длины волны на вогнутой стороне системы плоскостей измеряют зависимости и По этим зависимостям находят их тангенсы углов наклона и По значениям находят эффективный коэффициент поглощения и определяют интегральные характеристики ССС исследуемого кристалла. Этот способ, существенно повышающий точность определения параметра все же обладает низкой чувствительностью, так как имеет дело с полной ИИ, и, как следствие, с описанным ниже скомпенсированным эффектом влияния дефектов на измеряемую величину ИИ. Кроме того, использование кристалла-этанола существенно ограничивает возможный круг излучаемых объектов. К тому же из-за необходимости изгиба кристалла метод совершенно неприемлем для пластичных монокристаллов. Известен способ контроля структурного совершенства монокристаллов (V. Holy and J. Kubena, Phys. Stat. Sol. (b) 1987, 141, 35), согласно которому с помощью специально выбранной рентгенооптической схемы с дифракцией по Лауэ на исследуемом образце в режиме трехкристального спектрометра (ТКС) измеряют когерентную составляющую дифференциальной отражательной способности а в режиме двухкристального спектрометра (ДКС) - полную (когерентную и диффузную) дифференциальную отражательную способность в том же угловом интервале. Разность этих профилей описывает угловое распределение диффузной составляющей отражательной способности исследуемого монокристалла, которая формируется обычно в значительно более широком угловом интервале, чем ширина области когерентного рассеяния. Путем подгонки этого экспериментального профиля под заданную математическую модель определяются дифракционные и структурные параметры дефектов. Основным недостатком данного метода является необходимость регистрации дифференциальной отражательной способности, которая требует высокой точности отсчета углов поворота кристалла-образца и больших затрат времени на процесс измерений, что существенно ограничивает исследуемый угловой интервал распределения диффузного фона. Кроме того при измерении дифференциальных интенсивностей теряется дополнительная чувствительность, обусловленная резким увеличением относительного вклада диффузной составляющей при измерениях ИИ. Следует отметить также, что при математической обработке получаемых профилей и авторы не учитывают многократности отражений на монохроматоре и связанной с этим необходимости учета поляризационных изменений регистрируемых пучков, а также асимметрии отражения на анализаторе. Известен способ контроля структурного совершенства монокристаллов (Гуреев А.Н., Гуреев Н.А., Когут М.Т. и др., а.с. №1702774), заключающийся в том, что образец фиксированной толщины облучают пучком рентгеновского излучения известной спектральной плотности, осуществляют Лауэ-дифракцию излучения длины волны выбранной из условия измеряют ПИОС рефлекса характеризующегося вектором дифракции затем многократно поворачивают образец так, чтобы на той же системе плоскостей реализовались отражения того же порядка для различных длин волн условий ПИОС выбранных из и и определяют по ним находят фактор и эффективные коэффициенты поглощения из-за диффузного рассеяния для брэгговской и диффузной составляющих ПИОС, а также вид зависимости этих коэффициентов от угла Брэгга и на основании величин и их зависимостей от угла Брэгга устанавливают определяющий тип дефектов, их размер и плотность. Данный способ расширяет круг определяемых параметров дефектной структуры монокристалла и повышает точность их определения. Однако этот способ имеет ограниченную чувствительность контроля ССС монокристаллов. Ограничение обусловлено тем, что экспериментально измеряемая величина РИОС состоит из двух компонент (когерентной и диффузной первая из которых уменьшается, а вторая увеличивается при введении в решетку дефектов. Поэтому измерение полной величины позволяет фиксировать результат в большей или меньшей мере скомпенсированного эффекта противоборствующего влияния дефектов на ПИОС при сложении составляющих Кроме того, необходимость варьирования, длины волны используемого излучения в большом интервале для широкого круга монокристаллов требует использования синхротронных источников рентгеновского излучения и наличия энергодисперсионных анализаторов. Наиболее близким к предлагаемому способу является способ контроля структурного совершенства реальных кристаллов методом наклона (Воронков С.Н., Чуховский Ф.Н. Кристаллография, 1991, 36, вып.4, с.1041 - 1056), заключающийся в том, что исследуемый образец известной толщины облучают пучком рентгеновского излучения для выбранной из условия длины волны осуществляют в нем лауэ-дифракцию, характеризуемую вектором дифракции наклоняют кристалл на угол в угловом диапазоне вокруг с сохранением условий дифракции, определяют зависимость ПИОС образца от толщины с использованием выбранной математической модели определяют сначала дифракционные, а затем структурные (размер и концентрацию) параметры дефектов. Недостатком данного способа также является низкая чувствительность и, как следствие, низкая точность контроля из-за того, что используемые для математической обработки экспериментальные значения ПИОС представляют результат в значительной мере скомпенсированного эффекта влияния дефектов на каждую (когерентную и диффузную) составляющие ПИОС Кроме того, точность этого способа дополнительно ограничена несовершенством выбираемой для обработки математической модели. В основу изобретения положена задача создания способа контроля ССС, позволяющего проводить контроль с более высокой чувствительностью и точностью. Поставленная задача решается тем, что облучение исследуемого образца известной толщины пучком рентгеновского излучения для выбранной из условия осуществление в длины волны нем лауэ-дифракции, характеризуемой вектором поворот образца в угловом диапазоне вокруг вектора с сохранением дифракционных условий, определение толщинной зависимости ПИОС где нахождение дифракционных параметров структурного совершенства образца, после измерения дополнительно измеряют толщинную зависимость когерентной компоненты ПИОС, определяют толщинную зависимость диффузной компоненты ПИОС по разности зависимостей структурного параметры находят по совершенства зависимостям и а по ним определяют эффективный размер и концентрацию дефектов. Заявляемый способ отличается от известного тем, то значения искомых параметров ССС образца определяются с использованием толщинных зависимостей раздельно брэгговской (когерентной) и диффузной составляющих ПИОС, что обеспечивает повышение чувствительности и точности способа. Физическая основа такого повышения состоит в том, что с ростом уровня искажений всегда происходит одновременное изменение брэгговской (уменьшение) и диффузной (увеличение) составляющих ПИОС и, следовательно непосредственное измерение полной ИИ позволяет фиксировать только результат в значительной мере скомпенсированного эффекта противоположного влияния дефектов при сложении ее составляющих. Кроме того, повышение точности обеспечивается выбором более совершенной и строгой математической модели для обработки полученных экспериментальных зависимостей. Действительно, обработка полученных результатов с использованием строгих выражений динамической теории вместе с впервые проведенным в рамках этой работы учетом всех рентгенооптических особенностей измерительной схемы (поляризация, кратность и асимметрия отражений на монохроматоре и анализаторе) также способствует достижению поставленной задачи. Использование в предлагаемом техническом решении всей совокупности вышеприведенных признаков привело к существенному повышению чувствительности и точности определения параметров ССС реальных монокристаллов. Исследование зависимости установленных связей между экспериментально измеряемыми величинами и дифракционными параметрами на примере кристаллов с дефектами кулоновского типа, характеризующимися значительно большими (по сравнению с когерентными) ширинами диффузных пиков, показало, что выбором параметра асимметрии отражения на кристаллеанализаторе можно свести вклад диффузной составляющей в измеряемую когерентную составляющую ПИОС образца до величин, сопоставимых с ошибкой ее измерения. Апробация предложенного способа контроля ССС проводилась следующим образом. Образец толщины облучался пучком характеристического излучения волны фотоэлектрического с длиной коэффициентом поглощения В нем осуществлялась симметричная лауэ-дифракция от плоскости 220 и на двухкристальном дифрактометре проводились измерения ПИОС образца в мониторном режиме при различных углах наклона (от -55° до +55°) и по полученным данным определяли толщинную зависимость ПИОС Затем на трехкристальном дифрактометре с кристаллом-анализатором, установленным в точном отражающем положении для дифракции по Брэггу с узкой приемной апертурой за счет асимметричного отражения на нем, измеряли толщинную зависимость симметрии поведения профиля При фиксировании заметной асимметрии этого профиля приклейка образца проводилась заново. Толщинные зависимости и приведены в табл.1. Путем статистической обработки на ЭВМ экспериментальных толщинных когерентной компоненты ПИОС Измерения толщинной зависимости когерентной компоненты зависимостей и представленных в табл.1, при использовании выражений динамической теории рассеяния излучения реальным кристаллом: ПИОС проводили в мониторном режиме аналогично измерениям толщинной зависимости были получены значения параметров структурного совершенства ПИОС компоненты Толщинная зависимость диффузной ПИОС определялась по разности Дифракционные измерения в предлагаемом способе и способе-прототипе проводились на специально собранном дифрактометрическом комплексе модульного типа на базе дифрактометра ДРОН-ЗМ, позволяющем проводить измерения как в двух-, так и в трехкристальной схемах. Все измерения выполнялись с использованием излучения рентгеновской трубки типа БСВ-29 с -анодом, сформировавшемся при трехкратном симметричном (220)-отражении от германиевого кристалла-монохроматора, приготовленного из единого моноблока (предлагаемый способ) или однократном симметричном (800)-отражении от кристалла (способ-прототип). Такая коллимация в комбинации со щелью обеспечивала пучок рентгеновского излучения с длиной волны, соответствующей Оценка горизонтальной и вертикальной расходимостей пучка, падающего на образец, показала, что они составляют 4" и 12' в первом и 10' и 20' во втором случаях соответственно. Дифракция на образце в обоих методах осуществлялась на (220)-отражении в лауэвской геометрии с регистрацией динамических осцилляции. Для повышения их контраста все измерения методом наклона велись на четырехкружном гониометре, позволяющем совмещать нормаль к отражающей плоскости с осью наклона, сохраняя неизменной ее ориентацию по отношению к первичному пучку. Все измерения ИИ дифракционного отражения проводились в мониторном режиме при различных углах наклона который изменялся в диапазоне от -55 до +55. Величина шага варьировалась от минимального значения 0,1° до максимального 5° так, чтобы на толщинной зависимости для образца в указанном диапазоне изменений обеспечить равномерное распределение около 36 точек. Точность установки угла наклона составляла 0,025°. Время одного измерения выбиралось так, чтобы счетчик успевал зарегистрировать не менее 10000 импульсов. Ошибка единичного измерения ИИ, отраженного от образца излучения, составляет 1% от ее значения. Толщина образца измерялась с помощью толщинометра с ценой деления индикатора 1мкм, погрешность в ее определении составляла ±0,5мкм. Наибольшую ошибку в метод наклона вносят неконтролируемые градиенты деформаций, которые могут возникать при приклейке образца. Критерием их отсутствия служило наличие значений При по использовании известным полученных формулам вычисляли эффективный размер и концентрацию дефектов. Результаты статистической обработки толщинных зависимостей, полученных в измерениях предложенным способом и способомпрототипом приведены в табл.2. Их сравнение указывает на повышение точности определения параметров структурного совершенства до 50 60%. Отметим, что исследуемые значения радиусов дислокационных петель и их концентрация согласуются с опубликованными данными независимых исследований по изучению дефектообразования в Также следует отметить повышение надежности определения параметров за счет обработки непосредственно диффузной составляющей ПИОС, которая прямо пропорциональна показателю статического фактора Дебая - Валлера Математическая модель, описывающая измеряемые в предлагаемом способе толщинные зависимости ИИ при дифракции по Лауэ на исследуемом образце, основана на результатах динамической теории дифракции рентгеновских лучей в монокристаллах с однородно распределенными дефектами (Даценко Л.И., Молодкин В.Б., Осиновский М.Е. Динамическое рассеяние рентгеновских лучей реальными кристаллами. - К.: Наук. думка, 1988). Основной элемент новизны способа заключается установлении прямой связи между ИИ дифрагированного излучения измеряемой в схеме ТКС при. определенных условиях, и когерентной составляющей ПИОС кристаллаобразца Последующее вычитание этой составляющей из ПИОС кристалла-образца измеряемой в схеме ДКС, позволяет найти отдельно диффузную составляющую ПИОС образца и тем самым обеспечить повышение чувствительности предлагаемого способа по сравнению со способом-прототипом. Интенсивность дифрагированного по Лауэ на образце рентгеновского излучения, измеряемая в схеме ТРС, описывается выражением где - отражательные способности кристаллов (нижние индексы 1, 2 и 3 соответствуют монохроматору, образцу и анализатору, верхние индексы a и e означают, что угловые отклонения в аргументах соответствующих функций отсчитываются соответственно с выходной входной сторон кристалла), показатели степени nм и nа представляют собой кратности отражений соответственно на щелевых монохроматоре и анализаторе. Если угловая полуширина отражательной способности анализатора со входной стороны значительно меньше угловых полуширин с выходной стороны для монохроматора и исследуемого образца то функцию в интеграле (1) можно приближенно заменить функцией и тогда вместо выражения (1) получим: направлении, расходимости соответствующем вертикальной для ТКС. Интегрирование выражения (6) по вертикальной расходимости и по углу при заданном выражением (3) изменении угла часть ПИОС образца. дает всю когерентную и лишь ту часть диффузной составляющей ПИОС, которая соответствует интегрированию двухмерного распределения диффузного фона - вектор в плоскости рассеяния в импульсном пространстве) вдоль прямой линии, описываемой уравнением (3): Поскольку можно полагать, что вся диффузная составляющая ПИОС где - интегральная отражательная способность (ИОС) анализатора для поляризованного излучения, индекс, соответствует -поляризациям, при плавном распределении диффузного фона поляризационные где множители и - угол Брэгга для анализатора. Если выполнить интегрирование выражения (2) по углу поворота кристалла-образца при заданном законе изменения угла поворота кристалла-анализатора который позволяет зафиксировать аргумент функции при нулевом значении, то после учета обеих поляризаций излучения и нормирования на ИИ, падающую на кристаллобразец, получим следующее выражение для ИИ, соотносится с этой частью как экстракционная длина кристалла анализатора, то при всегда будет справедливо неравенство и тогда даже при сопоставимых величинах и можно полагать и, следовательно, использовать выражение (4) для количественных оценок измеряемой на ТРС когерентной составляющей ПИОС исследуемого образца. Величина ПИОС образца с дефектами, измеряемая на ДКС, может быть представлена в виде измеренной в схеме ТКС где весовые множители где учитывают изменение поляризации излучения после прохождения монохроматора. Брэгговская (когерентная) и диффузная составляющие ПИОС (7) для случая симметричной геометрии дифракции по Лауэ в приближении тонкого - угол Брэгга для монохроматора когерентная составляющая ПИОС кристалла-образца. При получении выражения (4) учтено, что отражательная способность кристалла-образца, содержащего дефекты, состоит из когерентной и диффузной составляющих: кристалла соответственно описываются выражениями (V.V. Nemoshalenko, V.B. Molodkin, S.I. Olikhovskli et al., NIM, 1991, А308, p.294 - 296): где где функция частью кривой является когерентной дифракционного отражения искаженного кристалла, а функция описывает трехмерное распределение диффузионного фона в пространстве обратной решетки, полуширина которого пропорциональна при - эффективный размер дефектов). Переменные и представляют собой угловые отклонения в плоскости рассеяния волновых векторов падающей и дифрагированной плоских волн от их точных брэгговских направлений в вакууме, а переменная разность угловых отклонений этих векторов в статический фактор Дебая Валлера, и эффективные коэффициенты поглощения из-за диффузного рассеяния соответственно для когерентной и диффузной составляющих ПИОС, толщина кристалла в плоскости дифракции, угол Брэгга для образца, фурье-компонента вещественной части восприимчивости кристалла, кинематическая отражательная способность на единицу длины, - длина волны излучения, функция Бесселя нулевого порядка от мнимого аргумента, - коэффициенты фотоэлектрического поглощения. Для диффузной составляющей ПИОС из выражения (8) непосредственно следует где введены обозначения Для когерентной составляющей ПИОС предположении в и с учетом равенства из выражения (4) можно получить Тем самым, в соответствии с выражениями (11) и (13), диффузная составляющая ПИОС образца может быть выражена через ИИ дифрагированного излучения, измеренную в схеме ДКС и ТКС Таким образом, предложенный способ позволяет раздельно измерить когерентную и диффузную составляющие ПИОС и благодаря этому значительно повысить чувствительность к изменению дифракционных характеристик дефектов по сравнению со способом-прототипом.